本发明专利技术公开了一种介质阻挡放电等离子体改性催化剂催化氧化NO的方法，此方法是将催化剂装填在介质阻挡放电反应器中进行改性；将改性后的催化剂置于玻璃管式固定床反应器中，通入混合气体，将NO催化氧化成NO2；改性后的催化剂具有较高的低温催化活性，NO催化氧化效率最高可达75~85%；且采用圆柱形介质阻挡放电反应器，便于观察催化剂的改性情况；实际操作简单，改性条件易于控制；能耗较低；改性时间较短；产物NO2可用碱液吸收，得到副产物，可回收利用；方便实际生产应用，具有较高的工业应用价值。
【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及一种介质阻挡放电等离子体改性催化剂催化氧化NO的方法，属于介质阻挡放电等离子体改性催化剂应用于大气污染净化
技术介绍
随着经济的迅猛发展，能源消耗所带来的环境污染问题日益严重。目前，全世界NOx排放中超过95%来自于化石燃料的燃烧，而烟气中所排放的NOx中，NO占90°/Γ95%。氮氧化物是引起酸雨，光化学烟雾等破坏地球生态环境和损害人体健康的主要大气污染物。因此如何消除氮氧化物的污染是环境保护中一个非常令人关注的课题。 目前，脱除氮氧化物方面应用较多的是选择性催化还原技术(SCR)，但是由于氨的加入可能会导致二次污染且反应温度也较高。一种可替代的方法是将NO催化氧化成NO2,即选择性催化氧化(SC0)，氧化后的NO2可用碱液进行吸收。这种方法操作简单，成本较低。但是如何在较低的温度下将NO氧化成NO2成为该技术的关键。同时，近年来，介质阻挡放电等离子体技术作为一种新的材料改性方法引起越来越多的研究人员在催化剂领域的关注。专利技术申请CN101773780A公开了一种等离子体协同低温催化氧化NO脱除氮氧化物的方法，其特征在于将含NO、O2的待处理混合气体，空速控制在ΙΟΟΟ ΤθΟΟΟΟΙΓ1之间，通过等离子体反应器活化，活化后的混合气通过装有锰基氧化物催化剂的固定床反应器，使混合气中的NOx在50 150°C条件下定量的氧化为NO2。该专利技术在较低温度下即可将NO定量的转化为NO2，并进一步吸收利用，无二次污染，做到了资源化处理，并且气体中CO、CO2, SO2杂质组分的不利影响小，处理NOx的浓度范围宽。但是此方法为等离子体协同催化氧化NO，气体需要先进行等离子体活化，活化后的气体再进行催化氧化反应，实施过程不方便控制，实际操作较繁琐，因此工业应用价值不高。专利技术专利CN101822945A公开了一种用低温等离子体改性催化剂催化氧化氮氧化物的方法。将催化剂置于等离子体反应器中在一定条件下进行改性处理，催化剂的低温催化氧化能力明显提高，在5(Tl5(TC下，NO的转化率可达8(Γ86 %左右，但是在较低温度下(500C ^lOO0C )，该催化剂的NO催化氧化效率较低(15% 45%);同时等离子体能耗较高(输入电压1(T70V)，且改性时间较长(5飞h)。而且，该方法采用的等离子体反应器为同轴式介质阻挡放电反应器，所处理的催化剂须置于刚玉管与不锈钢电极之间的缝隙处，处理时须频繁拆装反应器，操作起来极其不方便，并且外壁为不透明的刚玉管也无法观察到催化剂的改性情况，因此，实际应用价值不高。专利CN101822983A公开了一种催化氧化烟气中氮氧化物的催化剂，以介孔二氧化硅为载体，钾、钥的一种或两种混合物为掺杂组分，钼为活性组分，采用等体积分步浸溃法制备的催化剂。在此催化剂作用下，利用烟气中本身含有的氧气，将一氧化氮氧化成易于溶于水的二氧化氮，提高烟气中氮氧化物的氧化度，再利用碱液吸收脱硝。本专利技术工艺所得经钾、钥掺杂的钼基催化剂的催化氧化性能显著优于未掺杂钼基催化剂，脱硝效率高；在钾、钥掺杂的钼基催化剂的催化氧化作用下，氧化后烟气中NOx氧化度恰在45%-65%之间，可回收脱硝副产亚硝酸盐，实现脱硝产物的资源化。但是反应温度较高(200°C)，催化氧化活性较低，并且制备过程复杂，成本也较高。因此，为了实现低温高效催化氧化氮氧化物，需要进一步开发催化剂的改性方法。
技术实现思路
本专利技术的目的在于提供一种介质阻挡放电等离子体改性催化剂催化氧化NO的方法，经过介质阻挡放电等离子体改性后的催化剂具有较高的低温活性，NO催化氧化效率最高可达75 85%。本专利技术通过控制介质阻挡放电等离子体的改性条件(改性气氛、改性电压、改性时间)，旨在寻找出一种较适合催化氧化NO的催化剂等离子体改性条件。 本专利技术介质阻挡放电等离子体改性催化剂催化氧化NO的方法包括如下步骤 (1)将锰钴氧化物Mn-Co-Ox催化剂置于等离子体反应器中进行改性，改性气氛为氮气、空气、氧气中一种，在输出电压4lkV条件下处理O. 5^3h,即得改性后催化剂； (2)将含有顯、02和队的混合气体通过装有等离子体改性后的催化剂的固定床反应器，在5(T250°C下将混合气体中的NO氧化成NO2,随后气体进入氨水吸收瓶，得到副产品硝酸铵可回收利用。本专利技术中等离子体反应器采用同轴式圆柱形介质阻挡反应器，在内径8 12mm的介质玻璃管中插入一个直径3 5_的不锈钢高压电极，介质玻璃管外壁裹上铝箔纸作为接地电极，石英砂芯位于高压电极的下方并固定在介质玻璃管内，催化剂置于石英砂芯上，并且完全覆盖在放电区域内，具体见附图I。本专利技术中N0、02和N2的混合气体中NO的体积百分比浓度为O. 05%,O2的体积百分比浓度为3 5%，N2为平衡气体，混合气体空速为βΟΟΟΟ δΟΟΟΙΓ1。本专利技术中锰钴氧化物催化剂采用常规方法制备，主要借鉴了专利技术CN101530795中公开的方法将醋酸锰、高锰酸钾和硝酸钴混合，并充分研磨3(T40min，置于7(T9(TC烘箱内恒温反应36 48小时，产物用去离子水洗涤3 4次，抽滤，再用无水乙醇洗涤2 3次，抽滤；于100 1201下干燥8 12小时，经压片、研磨、过筛制成4(Γ60目的颗粒，得锰钴氧化物催化剂Mn-Co-Ox，其中醋酸锰和高锰酸钾的摩尔比为O. 5^1 :l，Mn Co的摩尔比为5 10 1 ； 本专利技术相对于现有技术的优点如下 本专利技术采用圆柱形介质阻挡反应器，以玻璃管为放电介质，便于观察催化剂的改性情况；实际操作简单，无须拆卸反应器，改性条件易于控制；能耗较低；改性时间较短；在本专利技术改性条件下的催化剂的低温催化活性较好，改性后的催化剂有较高的NO催化氧化活性，NO催化氧化效率最高可达75% 85%，比未经过等离子体改性的催化剂效率提高了 15% 25%。相比专利技术专利CNlO 1822945A，本专利技术制得的催化剂在低温条件下(50°C 100°C) NO催化氧化效率提高了 5% 35%，在较高温度时(250°C)提高了 45% 55% ;同时产物勵2可用碱液吸收，得到副产物，可回收利用；方便实际生产应用，具有较高的工业应用价值。附图说明图I介质阻挡放电等离子体反应器示意 图2为本专利技术方法制得的锰钴催化剂在不同改性气氛条件下催化氧化NO的效率图；图3为本专利技术方法制得的锰钴催化剂在不同改性电压、时间下催化氧化NO的效率图；图中1是高压电极、2是玻璃管、3是接地电极、4是石英砂芯、5是固定套、6是进气口、7是出气口、8是交流高压电源、9是橡胶塞、10是催化剂。具体实施例方式下面结合附图和实施例对本专利技术作进一步详细说明，但本专利技术保护范围不局限于所述内容。实施例I :介质阻挡放电等离子体改性催化剂催化氧化NO的方法，具体操作如下 (O催化剂制备将醋酸锰、高锰酸钾和硝酸钴混合，并充分研磨30min，置于70°C烘箱内恒温反应48小时，产物用去离子水洗涤3次，抽滤，再用无水乙醇洗涤3次，抽滤；固 体于100°C下干燥12小时，经压片、研磨、过筛制成4(Γ60目的颗粒，得锰钴氧化物催化剂Mn-Co-Ox，其中醋酸锰和高锰酸钾的摩尔比为2:3，Mn:Co的摩尔比为9:1 ； (2)将Mn-Co-Ox催化剂置本文档来自技高网...
【技术保护点】
一种介质阻挡放电等离子体改性催化剂催化氧化NO的方法，其特征在于按如下步骤进行：将锰钴氧化物催化剂置于等离子体反应器中进行改性，改性气氛为氮气、空气、氧气中的一种，在输出电压4~8kV条件下处理0.5~3h，即得改性后催化剂；将含有NO、O2和N2的混合气体通过装有等离子体改性后的催化剂的固定床反应器，在50~250℃下将混合气体中的NO氧化成NO2，产物NO2用碱液吸收，回收利用。
【技术特征摘要】
1.一种介质阻挡放电等离子体改性催化剂催化氧化NO的方法，其特征在于按如下步骤进行 将锰钴氧化物催化剂置于等离子体反应器中进行改性，改性气氛为氮气、空气、氧气中的一种，在输出电压4lkV条件下处理O. 5^3h,即得改性后催化剂； 将含有NO、O2和N2的混合气体通过装有等离子体改性后的催化剂的固定床反应器，在5(T250°C下将混合气体中的NO氧化成NO2，产物NO2用碱液吸收，回收利用。2.根据权利要求I所述的介质阻挡放电等离子体改性催化剂催化氧化NO的方法，其特征在于等离...
【专利技术属性】
技术研发人员：唐晓龙，向瑛，易红宏，李凯，王建根，马洁云，
申请(专利权)人：昆明理工大学，
类型：发明
国别省市：
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