一种花状Pd/CeO2三效催化剂的醇水溶剂热合成方法，属于Pd/CeO2三效催化剂的制备技术领域。首先利用超声辅助膜扩散法(UAMR)制备Pd纳米粒子，然后利用葡萄糖和丙烯酰胺的醇水溶液，加入Pd纳米粒子溶胶和金属铈盐前驱体，采用水-溶剂热一步制备花状Pd/CeO2负载型三效催化剂。催化剂具有规整的3D孔结构特点、较高的金属分散度、同时具有良好的三效催化活性，在机动车尾气污染排放控制领域具有良好的应用前景。
【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及一种花状Pd/Ce02三效催化剂的醇水溶剂热合成方法，属于Pd/Ce02三效催化剂的制备
技术介绍
科技的进步和工业的发展越来越方便了人们的生活和工作，但其同时也带来了很大的负面影响，表现最明显的是对环境的污染严重危及人们的生活和工作。目前，汽车尾气成为大气污染控制的主要源头，最为主要的移动污染源，其排放的主要污染物包括CO、N0X、HC，严重影响大气环境质量和人们的工作生活。在汽车尾气排放控制技术里，三效催化转化剂是目前最常用也是最有效的处理技术，借助催化作用，可以有效的将CO、NOx, HC等污染物无害化，达到污染物排放控制的目的。在三效催化剂中，催化剂的选择最为关键，目前用于三效催化剂主要为金属负载型催化剂。贵金属资源的稀少、汽车数量的快速增加，以及越来越严格的法律法规，给三效催化剂产业带来严峻考验。目前，迫切需要提高三效催化剂性能以及降低三效催化剂成本，CeO2作为三效催化剂的主要功能材料，其受到很大关注，其物理、化学性能对其催化活性有很大影响。本专利技术结合UAMR-水热/共溶剂热法制备花状Pd/CeO2负载型纳米三效催化剂，提高了三效催化剂热稳定性和活性。因其价格低廉、热稳定性好、催化活性高，同时能够有效降低贵金属负载量，具有很好的应用前景。目前，Pd/Ce02负载型催化剂其制备方法有沉淀法、浸溃法、水热法、溶胶-凝胶法、溶剂热法等。对于载体CeO2，不同制备方法所得材料具有不同的催化性能。例如C. ff. Sun (C. ff. Sun et al.，J. Phys Chem B, 2006，110，13445-13452)等利用水热法制备了花状CeO2，然后利用浸溃法制备了 Ce02/Cu0负载型催化剂，其表现出较好的催化活性和氧化还原性能。R. B. Yu (R. B. Yu et al.，J. Phys Chem C，2008，112，19896-19900)等利用水热法制备了形貌规整花状及纳米棒CeO2萤石结构，其具有较好的电化学性能。Z. X. Li (Z.X. Li et al，· J.Phys Chem C，2008，112，18405-18411)等首先利用离子液体制备了由粒径为3. 5nm纳米CeO2单元组成球状CeO2粒子，然后利用浸溃法制备了 Ce02/Cu0负载型催化剂，其表现出较高CO氧化活性，CO完全转化温度低于150° C.同时具有较高的比表面积，同时调节反应体系，能够制备出高比表面积CeO2载体(227m2)。C. Μ. Ho (C. Μ. Ho etal.，Chem Mater, 2005，17，4514-4522)等利用聚乙烯吡咯烷硐(PVP)为模板剂，利用水热法通过调整反应条件制备了不同形貌多孔纳米CeO2结构，同时利用沉淀法制备CeO2作为参比用于CO氧化反应。与沉淀法相比，其结果显示所制样品具有较低的起燃温度和较高的反应速率。H. P. Zhou 等(H. P. Zhou et al, · J. Phys. Chem. C，2008，112，20366-20374)利用模板辅助法合成了不同的纳米级CeO2，通过调节模板剂种类和用量制备了 O维CeO2纳米晶体，2维纳米CeO2多晶结构以及3维介孔结构CeO2,并用于CO氧化反应，结果显示其具有较低的起燃温度，同时具有较高的热稳定性。L.C.Liu等(L.C.Liu et al, . Appl. Catal.B:Environ, 2009, 90，1-9)等利用超声辅助膜扩散法(UAMR)以及传统浸溃法制备了 AuRh/Al2O3负载型纳米催化剂，用于C3H6还原NO反应.结果显示，利用UAMR法所制备样品显示出较低的起燃温度和较高的催化活性。根据文献报道，制备Pd/Ce02々载型催化剂主要采用两步法，即首先利用不同的方法制备出CeO2载体，然后通过浸溃法制备出负载型催化剂。本专利技术描述的方法是采用UAMR-水热/共溶剂热法一步原位制备花状Pd/Ce02负载型三效催化剂，首先利用UAMR法制备出Pd贵金属纳米粒子溶胶，然后利用UAMR-水热/共溶剂热法制备了花状Pd/Ce02负载型三效催化剂。迄今为止，尚无文献和专利报道采用UAMR-水热/共溶剂热法制备花状Pd/Ce02负载型三效催化剂。
技术实现思路
本专利技术的目的在于提供一种花状负载型Pd/Ce02三效催化剂的制备方法。该方法一步制备了具有花状纳米结构的Pd/Ce02三效催化剂，克服了传统方法步骤多，制备成本高的缺点。 所述的一种花状负载型Pd/Ce02S效催化剂制备的方法，其特征在于，包括如下步骤(I).首先利用超声辅助膜扩散法(UAMR)按照CTAB与Pd摩尔比为50:1及NaBH4与Pd摩尔比为30:1制备Pd纳米粒子溶胶。(2).将葡萄糖和丙烯酰胺溶解到去离子水中或醇水溶液中，室温下搅拌至完全溶解，然后加入步骤(I)中的Pd纳米粒子溶胶，搅拌I 2h，再加入金属铈盐前驱体，继续搅拌lh，同时滴加pH调节剂调节pH=10-ll后得到黑黄色凝胶沉淀，将所得沉淀凝胶陈化12h，置于带有聚四氟乙烯内衬的不锈钢自压釜中，于180°C水热反应6(T72h后，抽滤，用去离子水和无水乙醇洗涤滤出物后，于80°C干燥12 24h.然后置于管式炉中，在氮气/氩气流中以TC /min的升温速率从室温升至55(T600°C并在该温度下保持5飞h，自然冷却至室温；然后在空气流中以1°C /min的升温速率从室温升至50(T55(TC并在该温度下保持3. 5^4. Oh,自然冷却至室温，即可得到得到一种花状Pd/Ce02负载型三效催化剂。所述的一种花状Pd/Ce02々载型三效催化剂制备的方法，其特征在于首先利用超声辅助膜扩散法(UAMR)制备Pd纳米粒子，然后采用水-溶剂热一步制备花状Pd/Ce02负载型三效催化剂。所述的一种花状Pd/Ce02负载型三效催化剂制备的方法，其特征在于葡萄糖丙烯酰胺金属Ce盐的摩尔比为(I. 5 4) : (2. 5^3. 2) :1，优选比例为1.9:2.8:1 ;pH调节剂为三乙胺、氨水、二乙烯三胺、四乙基氢氧化铵或二正丁胺等，水-溶剂热体系的pH值为10-11，Pd纳米粒子溶胶的加入量为使得Pd金属负载量为O. I I. 0wt% ；所述的醇水溶液可以为甲醇、乙醇、丙醇、丁醇、丁二醇、聚乙二醇等的水溶液，醇/水体积比例为1:1. 5 1:3，优选为5:9。所述的Ce盐可以是硝酸铈、草酸铈、硝酸铈铵、乙酸铈、氯化铈和乙酰丙酮铈等。本专利技术原料廉价易得，制备过程简单，反应条件容易控制，产物的形貌和尺寸可控，具有较好的催化活性和热稳定，同时能够有效降低贵金属用量。本专利技术的有益效果是本专利技术制备的花状Pd/Ce02负载型三效催化剂具有规整的3D孔结构特点、较高的金属分散度、同时具有良好的三效催化活性，在机动车尾气污染排放控制领域具有良好的应用前景。附图说明图I为所制得Pd/Ce02样品的XRD谱图，其中曲线(a)、(b)、(C)分别为实施例I、实施例2、实施例3样品的XRD谱图；图2为所制得的Pd/Ce02样品的SEM照片，其中图(a)、(b)、(c)分别为实施例I、实施例2、实施例3样品的SEM照片。具体实施方式 本文档来自技高网...
【技术保护点】
一种花状Pd/CeO2三效催化剂的醇水溶剂热合成方法，其特征在于，包括如下步骤：（1）.首先利用超声辅助膜扩散法(UAMR)按照CTAB与Pd摩尔比为50:1及NaBH4与Pd摩尔比为30:1制备Pd纳米粒子溶胶；（2）.将葡萄糖和丙烯酰胺溶解到去离子水中或醇水溶液中，室温下搅拌至完全溶解，然后加入步骤（1）中的Pd纳米粒子溶胶，搅拌1～2h，再加入金属铈盐前驱体，继续搅拌1h，同时滴加pH调节剂调节pH=10？11后得到黑黄色凝胶沉淀，将所得沉淀凝胶陈化12h，置于带有聚四氟乙烯内衬的不锈钢自压釜中，于180℃水热反应60~72h后，抽滤，用去离子水和无水乙醇洗涤滤出物后，于80℃干燥12~24h.然后置于管式炉中，在氮气/氩气流中以1℃/min的升温速率从室温升至550~600℃并在该温度下保持5~6h，自然冷却至室温；然后在空气流中以1℃/min的升温速率从室温升至500~550℃并在该温度下保持3.5~4.0h，自然冷却至室温，即可得到得到一种花状Pd/CeO2负载型三效催化剂。
【技术特征摘要】
【专利技术属性】
技术研发人员：何洪，展宗城，宋丽云，焦娇，李金洲，马东祝，
申请(专利权)人：北京工业大学，
类型：发明
国别省市：
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