本发明专利技术涉及一种以铈锆固溶体为载体的负载过渡金属铬的制备方法及其在用于烟气中选择性催化氧化NO方面的应用，所述催化剂的制备方法包括以下步骤：1.将硝酸铈和氧氯化锆溶于去离子水中并搅拌，充分反应后干燥并煅烧，得铈锆固溶体载体；2.将硝酸铬与铈锆固溶体载体溶于水中并搅拌，反应后干燥并煅烧，得催化剂Cr/CexZr1-xO2。本发明专利技术制备的催化剂在催化氧化NO的载体上增加了超氧自由基，利于体相氧的迁移和扩散，促进了NO在载体表面上被氧化的几率，从而表现出催化剂的良好的催化氧化NO能力。
【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及ー种催化剂的制备方法及其应用，特别是ー种以铈锆固溶体为载体的负载过渡金属铬的制备方法及其在用于烟气中选择性催化氧化NO方面的应用，属于无机化学领域。
技术介绍
目前，我国能源消耗快速増大，机动车保有量逐年增长，NOx排放量不断上升，其酸雨类型从硫酸型已转变为硫酸硝酸复合型。随着SO2脱除技术日益成熟，NOx脱除便已成为人们研究的热点。 至今应用于NOx脱除的各类方法包括选择性催化还原(SCR)、连续再生补集(CRT)、NOx储存与还原(NSR)及湿法脱硝等，这些方法的共同点为在NOx脱除时NO2比NO具有更高的活性。而且，据文献报道，NO基本不溶于水，因而不易被吸收，但能将烟气中部分NO氧化为NO2,使NOx的氧化度(Ν02/Ν0χ)达50% 60%，这时相当于吸收等分子的NO和NO2(即相当于吸收N2O3, N2O3在水中有较大的溶解度)，因而NOx的吸收率最高。因此，如能将NO选择性催化氧化为NO2，对于类脱氮方法都将是ー项重要的贡献。目前，氧化-吸收方式可以有不同途径，主要有液相氧化吸收法、气相氧化吸收法和催化氧化吸收法。专利CN1658951A(2005)中用到气相氧化-液相吸收法，用氧化剂ClO2将废气流中一部分低氧化物NOx氧化成高价氧化物，再用碱液吸收、还原性溶液吸收、用水洗涤、氨注射和催化氧化等。专利CN101791550A(2010)则用等离子技术制备了纳米级催化剂，在5(Tl50°C条件下高效地催化氧化除去NO，NO氧化后用碱液吸收，NO的转化率可达80 96%。专利CN101773780A(2010)则是采用等离子体协同低温催化氧化NO脱除NOx技木，将活化后的混合气中的NO在5(T150°C条件下定量的氧化为N02。比较而言，催化氧化法优于气相和液相氧化法，但是载体的作用都没有凸显出来。而近年来，由于铺错固溶体(Ce-Zr-O)的高储/释氧能力而备受关注。F. Ocampo等(F.Ocampoj B Louis, A Kiennemannj et al. CO2 methanation over Ni—しeria—乙irconiacatalysts: effect of preparation and operating conditions [J]. MaterialsScience and Engineering, 2011，19: 1-11)以铺错固溶体为载体研究了 CO2的甲焼化作用，用拟溶胶-凝胶法制备铺错固溶体，制备方法较复杂。Zhong Wang等(Zhong Wang,/,henpmg Quj Xie Quanj et a_L. Selective catalytic oxidation of ammonia tonitrogen over ceria-zirconia mixed oxides lJ」· Applied Catalysis A: General,2012，411-412: 131-138)以铈锆固溶体为载体研究了氨气(NH3)的催化氧化，但是在载体的制备上用到了十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)作为分散剂，方法稍显复杂。B. Caglar等(B. Caglar, D. Uner. NO oxidation and NOx storage over Ce-Zr mixed oxidesupported catalysts [J]· Catalysis Communications, 2011, 12: 450-453)将铺错固溶体用于NO的储存与还原(NSR)，但是其载体的制备方法较复杂，用到了络合剂柠檬酸和こニ醇。而且在目前的有关铈锆固溶体的研究中，都没有将其应用于NO的催化氧化，故本专利技术以此为创新点，将其作为载体负载过渡金属铬用于催化氧化NO，并取得了良好的效果。
技术实现思路
本专利技术的目的是提供ー种以铈锆固溶体为载体负载过渡金属铬的催化剂的制备方法，并将该催化剂应用于NOx脱除上。本专利技术的目的是通过以下技术方案来实现的ー种以铈锆固溶体为载体的催化 齐U，所述催化剂为以铈锆固溶体为载体负载过渡金属铬(Cr/CexZri_x02)，其制备方法，包括以下步骤 步骤I :将硝酸铈和氧氯化锆溶于去离子水中并搅拌，充分反应后干燥并煅烧，得铈锆固溶体载体； 步骤2 :将硝酸铬与铈锆固溶体载体溶于水中并搅拌，反应后干燥并煅烧，得催化剂CrZCexZr1^O20步骤I中所述的硝酸铈与氧氯化锆的Ce/Zr为0. 25:Γ4:1 (质量比)，所述的搅拌时间为2 3小时，所述的反应时间为4飞小时，所述的反应温度为6(T80°C，所述的煅烧温度为40(T60(TC，所述的煅烧时间为4飞小时。步骤2所述的硝酸铬与铈锆固溶体载体的配比为3 10% (质量分数)，所述的搅拌时间为2 3小时，所述的反应时间为4飞小时，所述的反应温度为6(T80°C，所述的煅烧温度为30(T60(TC，所述的煅烧时间为4飞小时。将上述制备的催化剂CiyCexZivxO2应用于NOx脱除上，将NO的催化氧化为N02。进行催化氧化的反应条件为N0浓度390 ppm, 028v%, N2作载气，气体流量为100mL/min，反应温度为150 400で。本专利技术与现有技术相比其显著的有点是(I)本专利技术通过易于操作的水合法制备了具有高储/释氧能力的铈锆固溶体为载体，在催化氧化NO的载体上増加了超氧自由基，利于体相氧的迁移和扩散，促进了 NO在载体表面上被氧化的几率，从而表现出催化剂良好的催化氧化NO能力；(2)本专利技术在铈锆固溶体的基础上简化了制备条件，大大简化了载体的制备步骤；(3)同时，鉴于铈锆固溶体优异的储/释氧能力，将其应用于催化氧化NO方面，并取得了良好的催化效果。本专利技术通过用水合法制备具有高储/释氧能力的铈锆固溶体作为载体，在催化氧化NO的载体上増加了超氧自由基，利于体相氧的迁移和扩散，促进了 NO在载体表面上被氧化的几率，从而表现出催化剂的良好的催化氧化NO能力。本专利技术的具体结构由以下实施例给出。附图说明图I为本专利技术实施例I制备的7%Cr/Ce0.14Zr0.8602催化剂的XRD谱图。图2为本专利技术各实施例制备的Cr/CexZri_x02催化剂的对NO的催化氧化效果图(a 实施例I ；b :实施例2 ；c :实施例3 ；d::实施例4)。具体实施例方式下面结合实施例，对本专利技术作进ー步详细阐述。实施例一 根据本专利技术制作的用于催化氧化NO的催化剂，其中铈锆固溶体载体的Ce/Zr的质量比为O. 25:1，主活性组分铬的负载量为7% (质量分数)。(I)采用水合法制备铈锆固溶体载体 将硝酸铈和氧氯化锆(按上述比例)溶于去离子水中，搅拌2小时，于60°C水浴中回流4小时，于120°C烘箱中干燥12小时，最后在空气中500°C下煅烧6小时； (2)采用浸溃法负载活性组分铬至铈锆固溶体载体 按上述比例将硝酸铬与铈锆固溶体载体溶于去离子水中，搅拌2小吋，于60°C水浴中回流4小时，于120°C烘箱中干燥12小时，最后在空气中400°C下煅烧6小吋，负载完成，得到催化剂7%Cr/Cea 14Zr0.8602，其XRD谱图如图I所示，其中出现的几个峰完全符合Ceai4Zra86本文档来自技高网...
【技术保护点】
【技术特征摘要】
1.ー种以铈锆固溶体为载体的催化剂制备方法，其特征在于所述催化剂为以铈锆固溶体为载体负载过渡金属铬，其制备方法包括以下步骤 步骤I:将硝酸铈和氧氯化锆溶于去离子水中并搅拌，反应后干燥并煅烧，得铈锆固溶体载体； 步骤2 :将硝酸铬与铈锆固溶体载体溶于水中并搅拌，反应后干燥并煅烧，得催化剂CrZCexZr1^O202.根据权利要求I所述的以铈锆固溶体为载体的催化剂制备方法，其特征在于步骤I中所述的硝酸铈与氧氯化锆的Ce/Zr的质量比为O. 25: f 4:1，所述的搅拌时间为2 3小吋，所述的反应时间为4飞小时，所述的反应温度为6(T80°C，所述的煅烧温度为40(T60(TC，所述的煅烧时间为Γ6小吋。3.根据权利要求...
【专利技术属性】
技术研发人员：钟秦，蔡炜，张舒乐，徐亚琳，
申请(专利权)人：南京理工大学，
类型：发明
国别省市：
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