本发明专利技术涉及辐射探测用的碘化物闪烁体。具体地，在一个方案中，本公开内容公开了具有式AM1-xEuxI3、A3M1-xEuxI5和AM2(1-x)Eu2xI5组成的碘化物闪烁体材料单晶，其中A基本由任何碱金属元素(如Li、Na、K、Rb、Cs)或其任意组合组成，和M基本由Sr、Ca、Ba或其任意组合组成，且0≤x≤1。在另一方案中，上述单晶碘化物闪烁体材料能够通过首先合成具有上述组成的化合物，然后通过例如垂直梯度凝固法由合成的化合物形成单晶。碘化物闪烁体材料的应用包括辐射探测和它们用于医学和安全成像的用途。
【技术实现步骤摘要】
本公开内容涉及用于在安全成像、医学成像、颗粒物理学以及其它应用中探测电离辐射的闪烁体材料，所述电离辐射例如是X-射线、Y-射线和热中子辐射和带电粒子。本公开内容特别涉及碘化物闪烁体材料。某些方案也涉及这些闪烁体材料的具体组合物、其制备方法以及利用这些闪烁体材料作为组分的设备。
技术介绍
闪烁体材料(其对冲击辐射(impinging radiation)如X-射线、Y -射线和热中子辐射和带电粒子产生响应发出光脉冲)用于探测器中，这些探测器在医学成像、颗粒物理学、地质勘探、安全和其它相关领域有广泛的应用。关于选择闪烁体材料的考虑一般包括但不限于亮度(luminosity)、衰减时间和发射波长。虽然已经制备了许多种闪烁体材料，但仍一直需要更优的闪烁体材料。
技术实现思路
本公开内容通常涉及碘化物闪烁体材料和制备这些闪烁体材料的方法。在一个方案中，碘化物闪烁体材料是单晶的且具有式AM^EuxIy A3M1^xEuxI5和AM2(1_x)EuaiI5之一的组成，其中A基本由任何碱金属元素(如Li、Na、K、Rb、Cs)或其任意组合组成，M基本由Sr、 Be或其任意组合组成，且0彡χ彡1。该类型的闪烁体包括单晶的ASri_xEuxI3、A3Sr1^xEuxI5 和 ASr2(1_x)Eu2xI5。更特别的实例包括单晶 CsSivxEuxI3、Cs3Sr1^xEuxI5 和 CsSr2a_x)Eu2xI5。本公开内容的另一方面涉及制备具有上述组成的氯化物闪烁体材料的方法。在一个实施例中，混和高纯度起始碘化物(如Csl、SrI2, EuI2和稀土碘化物)，将其熔融以合成具有所需闪烁体材料组成的化合物。然后闪烁体材料的单晶通过Bridgman方法(或垂直梯度凝固(Vertical Gradient Freeze method)VGF)法)从所合成的化合物生长，其中将包含所合成的化合物的密封安瓿以受控的速度从热区域至冷区域输送通过受控的温度梯度， 从而由熔融的合成化合物形成单晶闪烁体。本公开内容的另一方面涉及使用包含上述闪烁体材料之一的探测器进行成像的方法。附图说明图1示出了 CsSivxEuxI3晶体的能谱，其中χ = 0. 01 (归一化到BGO标准样品在波段no. 100)；所述谱使用137Cs γ-射线源(662keV)测量。图2示出了 CsSIVxEuxI3晶体的能谱，其中χ = 0. 05，在和图1相同的条件下。图3示出了 CsSIVxEuxI3晶体的能谱，其中χ = 0. 075，在和图1相同的条件下。图4示出了 CSSivxEuxI3晶体的能谱，其中χ = 0. 1，在和图1相同的条件下。图5示出了 CsSivxEuxI3晶体的闪烁衰减时间谱，其中χ = 0. 01 ；所述谱使用 137Cs γ-射线源(662keV)测量。图6示出了 CsSr2(H)Eu2xI5晶体的闪烁衰减时间谱，其中χ = 0. 01 ；所述谱使用 137Cs γ-射线源(662keV)测量。图7示出了两种CsSr1^xEuxI3晶体的能谱，其中x分别为0. 07和0. 08，在和图1相同的条件下。图8示出了 CSSivxEuxI3晶体的闪烁衰减时间谱，其中χ = 0. 01 ；所述谱使用 137Cs γ-射线源(662keV)测量。图9示出了 CsSr2(H)Eu2xI3晶体的闪烁衰减时间谱，其中χ = 0. 01 ；所述谱使用 137Cs γ-射线源(662keV)测量。具体实施例方式I .概述无机闪烁体通常用于核和高能物理研究、医学成像、国土安全以及地质勘探。这些材料一般对于探测具有充分的阻止能力、高亮度、室温下高光谱能量分辨率以及短衰减时间。卤化物闪烁体的耐久性(viability)已经，并且连续，被观测。例如，Ce3+掺杂的 1^81~3是安全应用中的最好且最普遍使用的闪烁体之一。另一个例子为，Eu2+掺杂的51~12表现出大约85000个光子/MeV的高光输出和大约4%的能量分辨率。本公开内容涉及卤化物闪烁体材料，更特别公开了新的碘化物单晶闪烁体和制备这些闪烁体材料的方法。在一个方案中，碘化物闪烁体材料是单晶的且具有下式的组成ASivxEUxI3、A3SivxEuxI5、或ASr2(1_x)Eu2xI5。其中A基本由任何碱金属元素(如Li、Na、K、Rb、Cs)或其任意组合组成，且 0 彡 χ 彡 1。更特别的实例包括 CsSivxEuxI3、Cs3Sr1^xEuxI5 和 CsSr2(1_x)Eu2xI5。本公开内容的另一方面涉及制备具有上述组成的氯化物闪烁体材料的方法。在一个实例中，混和高纯度起始碘化物(如CsI、SrI2、EuI2和稀土碘化物)，和将其熔融以合成具有所需闪烁体材料组成的化合物。闪烁体单晶通过Bridgman方法(或垂直梯度凝固(VGF) 法)从所合成的化合物生长，其中将包含所合成的化合物的密封安瓿以受控的速度从热区域至冷区域输送通过受控的温度梯度，从而由熔融的合成化合物形成单晶闪烁体。本公开内容的另一方面中，上述闪烁体材料用于通过闪烁进行辐射探测。例如，辐射探测器能包括上述闪烁体，其响应于冲击辐射产生光子。闪烁体光耦合到光子探测器，如光电倍增管(PMT)，其经设置以接收通过闪烁体产生的光子，且适于产生指示光子生成的信号。这种探测器可用于例如安全检查和医学诊断成像的应用。II .实施例配置(a)闪烁体晶体生长在一个方案中，生长上述单晶碘化物。首先，制备CsI、SrI2、EuI2其他稀土碘化物， 并在纯氮气氛围下载入到在手套箱中的石英安瓿中。起始原料为至少99. 99%纯度的所有无水珠粒(可以例如由Sigma-Aldrich得到)。经载入的安瓿然后连接至真空系统。在石英安瓿内的真空被抽空达到至少IX IO-6HiBar后，利用氢焰密封。用垂直梯度凝固(VGF)技术生长AsivxEuxIrA3SivxEuxI5 *ASr2(1_x)Eu2xI5单晶。在直径至多1英寸的真空密封的石英安瓿中生长单晶。用Mellen 区Sunfire电动力学梯度熔炉(Mellen 24-zone Sunfire Electro-Dynamic Gradient furnace)实现垂直转变温度梯度。热梯度以0. 5_2mm/小时 (例如Imm/小时)的速度电动移动通过该晶体生长安瓿的整个长度。单晶由连接到安瓿底部的毛细管生长。毛细管确保只有一个单晶颗粒可以生长(propagate)入安瓿体中。生长结束后，以大约10°C /小时的速度将该晶体冷却至室温。然后切割晶体，在手套箱中研磨并抛光(如果需要的话)。获得约IOmm跨度(across)的单晶样品。(b)闪烁体晶体的表征某些样品未经抛光即进行表征，而对于某些其它的样品，从台基(boule)切割出约l_3mm厚的片，并用一组砂纸和矿物油抛光。为了确认所得相，粉末X-射线衍射(XRD)分析在室温的空气中进行。为了最小化自吸收效应，选择小样品(一般l_2mm厚，3mmX3mm) 用于光学表征。使用关联时间单光子技术和137Cs Y -射线源记录闪烁时间曲线。在室温(RT)下， 由得自X-射线生成器(例如在35kV和0. ImA操作)的连续辐射下测量辐射发光光谱。光输出本文档来自技高网...
【技术保护点】
１．含单晶的闪烁体材料，所述单晶具有下式的组成：ＡＭ１－ｘＥｕｘＩ３，Ａ３Ｍ１－ｘＥｕｘＩ５，或ＡＭ２（１－ｘ）Ｅｕ２ｘＩ５，其中Ａ基本由任何碱金属元素或其任意组合组成，和Ｍ基本由Ｓｒ、Ｃａ、Ｂａ或其任意组合组成，且０≤ｘ≤１。
【技术特征摘要】
2010.05.10 US 61/332945;2011.05.02 US 13/0986541.含单晶的闪烁体材料，所述单晶具有下式的组成 AMhEuxI3,A3MhEuxI5，或 AM2 (1_x) Eu2xI5,其中A基本由任何碱金属元素或其任意组合组成，和M基本由Sr、Ca、Ba或其任意组合组成，且χ < 1。2.根据权利要求1的闪烁体材料，所述单晶具有下式的组成 ASr1^xEuxI3'A3SivxEuxI5，或 ASr2 (1_x) EuaiI5 ο3.根据权利要求2的闪烁体材料，所述单晶具有下式的组成 CsSr1^xEuxI3'ChSivxEuxI5，或 CsSr2(1_x)Eu&I5。4.根据权利要求1的闪烁体材料，其中χ小于或等于约0.1。5.根据权利要求3的闪烁体材料，当用66^eV的Y_射线激发时，具有是BGO光输出的至少约4倍的光输出。6.根据权利要求5的闪烁体材料，当用66^eV的Y_射线激发时，具有是BGO光输出的至少约8倍的光输出。7.根据权利要求6的闪烁体材料，当用66^eV的Y_射线激发时，具有是BGO光输出的至少约12倍的光输出。8.制备...
【专利技术属性】
技术研发人员：杨侃，M·朱拉夫勒瓦，C·L·梅彻尔，P·斯祖伊茨恩斯基，
申请(专利权)人：美国西门子医疗解决公司，田纳西大学研究基金会，
类型：发明
国别省市：US
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