【技术实现步骤摘要】
本专利技术提供了一种用于甲烷催化燃烧的mg/ba双参杂催化剂及其制备方法，属于环保催化材料和大气污染治理领域。
技术介绍
1、甲烷(ch4)是天然气主要成分，它也是一种温室气体，在温室气体排放量中仅次于co2，其温室效应却是co2的21倍。与其它烷烃相比，由于ch4具有较高的电离势能(12.5ev)、较低的电子亲和能(4.4ev)和较高的c-h键能(443kj·mol-1)，同时ch4结构稳定且高度对称，导致其较难被激活，因此促进ch4的完全燃烧、提高ch4的净化效率是目前面临的巨大挑战。以钯(pd)、铂(pt)、铱(ir)和铑(rh)等贵金属为基础的催化剂在ch4催化燃烧方面表现出较高的催化活性，但考虑到其经济性急需找到一种成本低廉且高效的非贵金属催化剂。
2、在目前已有专利中，专利cn202311088709制备了一种用于甲烷催化燃烧的n/mnco3o4/zsm5催化剂，作者将水、碱源、铝源混合，向其中加入模板剂、钴盐与硅源进一步混合，得到zsm5晶化前驱液；将晶化后的前驱液在搅拌下进行水热晶化处理；向水热晶化处理液依次添加锰盐、在搅拌下再进行水热晶化处理，之后过滤，将滤饼干燥制得mnco3o4/zsm5催化剂前驱体；最后前驱体在氮气气氛下焙烧。专利cn202310516128构建了结构式为m+pdpt/hmcm22的高稳定性甲烷燃烧催化剂，制备工艺为：将钯和铂的前驱体在溶剂中完全溶解，再向其中加入hmcm22分子筛，蒸发获得固体粉末，将固体粉末在450-550℃下煅烧32h。该催化剂通过加入hmcm-22分子筛
3、近年来随着碳达峰、碳中和等国家战略的推行，越来越多的学者将目光放到了温室气体的控制和减排上，而甲烷的催化燃烧是其中不可避免的一环。因此开发一种新型的高负载非贵重金属催化剂具有重大意义。
技术实现思路
1、本专利技术是针对目前甲烷催化燃烧工艺及催化剂研究现状与存在的问题，而提出了一种la2ce2o7的mg/ba双掺杂催化剂，本专利技术的另一目的是提供上述双掺杂催化剂的制备方法。
2、一种甲烷催化燃烧的mg/ba双掺杂催化剂的制备方法，该催化剂的制备方法如下：
3、(1)pmma微球的合成
4、将60～90℃过硫酸钾溶液加入到60～90℃甲基丙烯酸甲酯mma溶液中进行反应，反应结束后冷却至室温，过滤后即可得到单分散的pmma微球的均匀胶乳；
5、(2)cct的合成
6、将pmma微球的均匀胶乳离心并将得到的固体块进行干燥，即可得到高度有序的pmma-cct模板；
7、(3)催化剂制备
8、将pmma-cct模板浸入到镧盐、铈盐、钡盐和镁盐的混合液中，之后进行抽滤，即可获得填充有金属氧化物前体的pmma-cct的混合物，将该混合物干燥后进行二次煅烧，即可得到目标产品。
9、上述制备方法中：步骤(1)中反应是在搅拌的条件下进行，搅拌的速度为300～400r min-1；反应的温度为60～90℃，反应的时间为1～3h。
10、上述制备方法中：步骤(1)中过硫酸钾溶液的浓度为20～70mmol/l，甲基丙烯酸甲酯mma溶液的质量浓度为10～30％；过硫酸钾溶液和甲基丙烯酸甲酯的体积比为1：(2.5～5)。
11、上述制备方法中：步骤(1)中所述的微孔过滤所用滤纸尺寸为0.5～2μm。
12、上述制备方法中：步骤(2)中干燥的温度为50～70℃，干燥的时间为35～40h。
13、上述制备方法中：所述的镧盐、铈盐、镁盐和钡盐的盐的形式为硝酸盐，混合液中镧盐、铈盐、镁盐和钡盐的摩尔浓度分别是250～350mmol/l、250～350mmol/l、50～110mmol/l、20～60mmol/l。
14、上述制备方法中：步骤(3)中所述的完全浸入时间为8～12h，干燥温度为50～80℃，干燥时间为20～28h。
15、上述制备方法中：步骤(3)中所述的首次煅烧温度为240～320℃，煅烧时间为2～4h；二次煅烧温度为700～850℃，煅烧时间为3～5h。
16、一种用于甲烷催化燃烧的mg/ba双掺杂催化剂，该催化剂以la2ce2o7为载体，催化剂中氧化镧：氧化铈：氧化镁：氧化钡质量比为10：8～10：(1～3)：(0.5～2)。
17、一种用于甲烷催化燃烧的mg/ba双掺杂催化剂，该催化剂采用上述的方法制得。
18、本专利技术技术方案中，上述方法制得的催化剂在脱除大气中甲烷方面的应用。
19、有益效果
20、甲烷可直接转化为c2h4，稀土氧化物基催化剂已被广泛研究用于ocm反应。a2b2o7型复合氧化物具有很高的热稳定性和氧迁移率，这基本上满足了适用的ocm催化剂的要求。此外，氧化物催化剂的掺杂、引入缺陷和表面改性等优化策略已被广泛采用，以进一步提高催化剂的催化性能。在a2b2o7型氧化物催化剂中，a位和b位都可以被半径相近的其他金属离子部分取代，晶体结构仍然完整，但有阴离子缺陷形成。a2b2o7结构中a位和b位的取代可以调节晶格空位和活性氧物种的密度，从而调节催化剂的性能。la2ce2o7催化剂在ocm反应中显示出高催化活性，还发现，金属氧化物催化剂中的阳离子被镧系元素、碱金属和碱土金属部分取代可以增加氧空位的数量。催化剂中氧空位的增加可以提高o2分子活化成活性氧物质，这提高了低温(<650℃)下ocm反应的催化活性。碱土金属(mg、ba)双掺杂对取代la2ce2o7化合物中的a位或b位对ocm反应的催化活性的促进作用具有重要意义。该催化剂在低温催化中表现出优异的催化效果，具有广阔的市场价值。
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1.一种甲烷催化燃烧的Mg/Ba双掺杂催化剂的制备方法，其特征在于：该催化剂的制备方法如下：
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤(1)中反应是在搅拌的条件下进行，搅拌的速度为300～400r min-1；反应的温度为60～90℃，反应的时间为1～3h。
3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤(1)中过硫酸钾溶液的浓度为20～70mmol/L，甲基丙烯酸甲酯MMA溶液的质量浓度为10～30％；过硫酸钾溶液和甲基丙烯酸甲酯的体积比为1：(2.5～5)。
4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤(1)中所述的微孔过滤所用滤纸尺寸为0.5～2μm。
5.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤(2)中干燥的温度为50～70℃，干燥的时间为35～40h。
6.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：所述的镧盐、铈盐、镁盐和钡盐的盐的形式为硝酸盐，混合液中镧盐、铈盐、镁盐和钡盐的摩尔浓度分别是250～350mmol/L、250～350mmol/L、50～110mmol/L、20～60mm
7.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤(3)中所述的完全浸入时间为8～12h，干燥温度为50～80℃，干燥时间为20～28h。
8.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤(3)中所述的首次煅烧温度为240～320℃，煅烧时间为2～4h；二次煅烧温度为700～850℃，煅烧时间为3～5h。
9.一种用于甲烷催化燃烧的Mg/Ba双掺杂催化剂，其特征在于：该催化剂以La2Ce2O7为载体，催化剂中氧化镧：氧化铈：氧化镁：氧化钡质量比为10：8～10：(1～3)：(0.5～2)。
10.一种用于甲烷催化燃烧的Mg/Ba双掺杂催化剂，其特征在于：该催化剂采用权利要求1～9任一项所述的方法制得。
11.权利要求1所述方法制得的催化剂在脱除大气中甲烷方面的应用。
...【技术特征摘要】
1.一种甲烷催化燃烧的mg/ba双掺杂催化剂的制备方法，其特征在于：该催化剂的制备方法如下：
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤(1)中反应是在搅拌的条件下进行，搅拌的速度为300～400r min-1；反应的温度为60～90℃，反应的时间为1～3h。
3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤(1)中过硫酸钾溶液的浓度为20～70mmol/l，甲基丙烯酸甲酯mma溶液的质量浓度为10～30％；过硫酸钾溶液和甲基丙烯酸甲酯的体积比为1：(2.5～5)。
4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤(1)中所述的微孔过滤所用滤纸尺寸为0.5～2μm。
5.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤(2)中干燥的温度为50～70℃，干燥的时间为35～40h。
6.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：所述的镧盐、铈盐、镁盐和钡盐的盐的形式为硝酸盐，混合液中镧盐、铈盐、...
【专利技术属性】
技术研发人员：徐海涛，田启航，朱成章，李明波，陈立国，宋静，
申请(专利权)人：南京工业大学，
类型：发明
国别省市：
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