一种结构缺陷MOF热解衍生氧化锆负载纳米金属催化剂的制备方法及应用技术

一种结构缺陷MOF热解衍生氧化锆负载纳米金属催化剂的制备方法及应用，属于催化重整技术领域。以结构缺陷UiO‑66‑X为前驱体，采用COx等气氛热解后空气煅烧的衍生途径，多级孔氧化锆载体并负载活性纳米金属的催化剂制备方法。通过对前驱体缺陷结构、数量以及热解气氛的调控，实现对干重整催化剂载体ZrO2的晶相、形貌以及含氧缺陷位等表面微环境优化，并制备负载型催化剂，将其用于甲烷二氧化碳重整制备合成气/氢气。

【技术实现步骤摘要】

本专利技术属于mofs热解衍生制备金属氧化物载体、催化剂的制备与应用领域，具体涉及一种以不同结构缺陷uio-66-x为前驱体，采用cox气氛热解后空气煅烧的衍生途径，多级孔氧化锆载体并负载活性纳米金属的催化剂制备方法。通过对前驱体缺陷结构、数量以及热解气氛的调控，实现对干重整催化剂载体zro2的晶相、形貌以及含氧缺陷位等表面微环境优化，并制备负载型催化剂，将其用于甲烷二氧化碳重整制备合成气/氢气。

技术介绍

1、随着全球气候变暖进程的加快，二氧化碳、甲烷等温室气体的减排控制已经成为了全球共同关注的重要问题之一。甲烷干重整反应(ch4+co2→2co+2h2，drm)可以同时将两种温室气体转化为合成气，是碳捕集、利用与封存(ccus)框架内一种典型的低碳过程。然而，drm反应是一个强吸热过程，其反应温度通常需要高于700℃，带来了巨大的能源消耗和环境污染。因此，发展温和条件下的drm技术越来越受到关注。然而，当反应温度低于600℃时，甲烷裂解反应与co歧化气反应更容易发生，导致催化剂因积碳失活。因此开发温和条件下高活性、选择性和稳定性，仍然是一个巨大的挑战。本文档来自技高网...

【技术保护点】

1.一种结构缺陷MOF热解衍生氧化锆负载纳米金属催化剂的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：

2.按照权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(1)中MOFs前驱体金属盐为包含Zr元素的氯化锆、硝酸锆、氯氧化锆中的一种或多种，所述羧基配体包括对苯二甲酸、氨基对苯二甲酸、羟基对苯二甲酸、均苯三甲酸、2,5-二硝基对苯二甲酸及其衍生物中的一种或多种，有机溶剂包括N，N-二甲基甲酰胺、乙腈、N-甲基咪唑、吡啶、N-甲基吡咯烷酮、二甲亚砜、二乙基甲酰胺、三氯苯的一种或多种；调节剂为质子酸，包括硝酸、盐酸、柠檬酸、乳酸、对甲基苯磺酸、甲酸、乙酸、苯甲酸的一种或几种。</p>

3.按照...

【技术特征摘要】

1.一种结构缺陷mof热解衍生氧化锆负载纳米金属催化剂的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：

2.按照权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(1)中mofs前驱体金属盐为包含zr元素的氯化锆、硝酸锆、氯氧化锆中的一种或多种，所述羧基配体包括对苯二甲酸、氨基对苯二甲酸、羟基对苯二甲酸、均苯三甲酸、2,5-二硝基对苯二甲酸及其衍生物中的一种或多种，有机溶剂包括n，n-二甲基甲酰胺、乙腈、n-甲基咪唑、吡啶、n-甲基吡咯烷酮、二甲亚砜、二乙基甲酰胺、三氯苯的一种或多种；调节剂为质子酸，包括硝酸、盐酸、柠檬酸、乳酸、对甲基苯磺酸、甲酸、乙酸、苯甲酸的一种或几种。

3.按照权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(1)所述锆源、有机羧基配体的摩尔比为0.1～80；所述质子酸调节剂和锆源的摩尔比为0.1-100；所述有机溶剂和锆源的摩尔比为60～2500，水热条件为：80-200℃，时间为12-72h。

4.按照权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(2)所述的热解为两步法策略，将uio-66-x前驱体进行高温热解，得到衍生的多级孔zro2载体；两步法策略中，先经过其它气氛热解，再空气中煅烧；所述其它气氛为氮气、氩气、二氧化碳、一氧化碳或水蒸气的一种或多种，热解温度为300～1000℃，热解时间为0.5～10h，升温速率为2～50℃/min，每克催化剂对应的载气流率为10ml/min～300ml/min；所述空气中煅烧，煅烧温度为300～1000℃，煅烧时间为0.5～10h，升温速率为2～50℃/min，升温速率为2～50℃/min；

5.按照权利要求4所述的方法，其特征在于，两步法策略，其他气氛为含有二氧化碳或/和一氧化碳，热解温度为400～800℃，热解时间为0.5～3....

【专利技术属性】
技术研发人员：许邦，贺新荣，贾冰莹，张可欣，
申请(专利权)人：北京工业大学，
类型：发明
国别省市：