【技术实现步骤摘要】
本专利技术属于环境催化领域，具体涉及一种利用过渡金属氮化物电化学还原硝酸根的方法及应用，更具体的涉及一种利用铁基过渡金属氮化物电化学还原硝酸根的方法及应用。
技术介绍
1、硝酸根(no3-)作为地球氮循环的最高氧化形态，无论在工农业废水还是生活污水中都有积累，其主要人为来源包括肥料使用和化石燃料燃烧。硝酸盐过量不仅会对水体生态系统产生严重影响，如导致富营养化、有毒藻华和水体缺氧等问题，而且会通过影响饮用水威胁人类健康。
2、现有no3-的转化主要向两个方向进行：(1)通过污水处理厂的反硝化过程还原成氮气(n2)进行无害化处理；(2)通过微生物分泌的硝酸盐/亚硝酸盐还原酶(进行异化硝酸盐过程还原成铵(nh4+))进行资源化处理，并结合如空气提气、离子交换、鸟粪石沉淀等工艺来回收铵态氮。
3、常用于no3-还原的金属催化剂有负载型cu基催化剂、掺杂型金属合金催化剂、贵金属催化剂，由于所用金属为贵金属，制备成本较高，无法满足no3-产生的日益增加，因此，开发以廉价金属为基的no3-还原催化剂具有现实意义。
4、虽然过渡金属在no3-还原催化剂设计中也有一些应用，但多是作为合金及其氧化物中掺杂的第二金属元素才有较好的性能，并不是提供活性位点的主要元素，更多是调节金属的结合能及d带中心，从而改善材料对no3-及反应中间体的吸附和解离。而且以过渡金属为主要成分的催化剂还原no3-相对较慢，有序介孔碳负载纳米零价铁在24小时的电催化过程中对电解液中50mg/l no3-仅有65％的转化率。氮掺杂石墨碳包封铁
技术实现思路
1、针对上述技术问题，本专利技术提供了一种利用过渡金属氮化物电化学还原硝酸根的方法及应用，以期至少部分地解决上述技术问题，由此本专利技术提供的具体技术方案如下。
2、作为本专利技术的第一个方面，本专利技术提供了一种利用过渡金属氮化物电化学还原硝酸根的方法，包括：
3、以过渡金属氮化物催化电极为工作电极构建电化学催化体系，在通电的情况下，过渡金属氮化物表面的金属离子和经电还原产生的零价过渡金属之间的相互转化促进电解液中硝酸根的还原，其中，过渡金属为铁族过渡金属。
4、作为本专利技术的第二个方面，本专利技术提供了一种上述方法在污水处理中的应用。
5、在本专利技术的实施例中，将制备得到的过渡金属氮化物催化电极为工作电极构建电化学催化体系，在通电的情况下，工作电极发生过渡金属还原反应、硝酸根还原反应和析氢反应，其中，过渡金属氮化物表面的金属离子和经电还原产生的零价过渡金属之间的相互转化促进电解液中硝酸根的还原，以硝酸根还原反应为主要发生反应，因此提高了硝酸根转化率、转化速度和产物的选择性。同时，过渡金属氮化物较稳定不易腐蚀，能够长时间稳定运行。本专利技术通过过渡金属氮化物电化学还原硝酸根，操作方法较为方便。另外，本专利技术中利用过渡金属氮化物电化学还原硝酸根的方法可与新能源电能利用以及污水中铵态氮利用、收集技术组合，适用于实现水质净化的同时实现能源储存，如处理农业污水、生活污水和部分工业用水。
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1.一种利用过渡金属氮化物电化学还原硝酸根的方法，包括：
2.根据权利要求1所述的方法，其中，所述铁族过渡金属为铁，所述过渡金属氮化物催化电极为氮化铁催化电极，所述氮化铁催化电极上氮化铁具有(111)晶型结构，所述晶型结构中铁与氮的原子比为2:1。
3.根据权利要求1所述的方法，其中，所述过渡金属氮化物催化电极通过以下步骤获得：
4.根据权利要求3所述的方法，其中，所述过渡金属氮化物的尺寸为100-300nm。
5.根据权利要求3所述的方法，其中，所述烧结温度为400-600℃，所述烧结升温速率为5-10℃/min，所述烧结时间为100-150min。
6.根据权利要求3所述的方法，其中，所述过渡金属盐选自氯化过渡金属盐、硫酸过渡金属酸盐、硝酸过渡金属盐中任意一种；所述表面活性剂选自聚氧乙烯醚、聚氧乙烯酯、聚氧乙烯胺中任意一种；
7.根据权利要求3所述的方法，其中，所述还原剂选自硼氢化钾、硼氢化钠中任意一种，所述还原剂与所述过渡金属盐的物质的量之比为4-10:1。
8.根据权利要求3所述的方法，其
9.根据权利要求3所述的方法，其中，所述载体为碳纸、碳布、碳棒、碳毡、泡沫钛板、导电玻璃中任意一种。
10.一种如权利要求1所述的方法在污水处理中的应用。
...【技术特征摘要】
1.一种利用过渡金属氮化物电化学还原硝酸根的方法，包括：
2.根据权利要求1所述的方法，其中，所述铁族过渡金属为铁，所述过渡金属氮化物催化电极为氮化铁催化电极，所述氮化铁催化电极上氮化铁具有(111)晶型结构，所述晶型结构中铁与氮的原子比为2:1。
3.根据权利要求1所述的方法，其中，所述过渡金属氮化物催化电极通过以下步骤获得：
4.根据权利要求3所述的方法，其中，所述过渡金属氮化物的尺寸为100-300nm。
5.根据权利要求3所述的方法，其中，所述烧结温度为400-600℃，所述烧结升温速率为5-10℃/min，所述烧结时间为100-150min。
6.根...
【专利技术属性】
技术研发人员：刘睿，陈宁，
申请(专利权)人：中国科学院生态环境研究中心，
类型：发明
国别省市：
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