The invention relates to a preparation and application of a MDA benzene molecular sieve / carbon composite membrane reactor, belonging to the field of inorganic membrane catalysis technology. The utility model is characterized in that zeolite doped to carbon molecular sieve membrane, promote the diffusion of carbon molecular sieve membrane in through molecular and carbon molecular sieve modification effect on zeolite preparation, which has a high permeability and high selectivity to H2 / CH4 with high performance and high temperature / zeolite molecular sieve carbon molecular sieve membrane, and the formation of a tubular membrane reactor for methane dehydroaromatization reaction in the reaction process, in a timely manner to small molecule product hydrogen is removed from the reaction system, breaking the thermodynamic equilibrium, so as to realize the methane conversion rate, provides a new way for the methane conversion rate to improve. The invention has the advantages that the method has the advantages of simple operation, low cost, the performance of the prepared molecular sieve tubular / carbon composite membrane separation, high heat resistance, the methane dehydroaromatization reaction, effectively improve the conversion rate of methane.
【技术实现步骤摘要】
本专利技术属于无机复合膜催化
,涉及到一种用于甲烷无氧脱氢制苯(MDA) 分子筛/炭复合膜反应器,具体涉及到利用上述分子筛/炭复合膜反应器的制备方法及其 提高MDA反应甲烷的转化率和苯的收率的应用。
技术介绍
甲烷是天然气、煤层气的主要成分,以甲烷为主要组分的天然气将成为本世纪的 重要能源之一。甲烷的直接转化是催化领域的一个极具挑战性的研究热点,如何采用高新 技术高效利用天然气,是缓解石油供需矛盾,解决石油危机,保障我国经济安全和长远发展 的重大战略措施。1993年甲烷在Mo0x/HZSM-5催化剂的无氧芳构化制备芳烃及氢反应被报 道以来[L. Wang, L. Tao,M. Xie, G. Xu, Catal. Lett. 21 (1993) 35.],为甲烷的直接转化利用提 供了一条新的途径,而且该技术迅速成为甲烷催化转化和利用领域的研究热点,引起了广 泛的重视。 然而,由于受到热力学平衡的极大限制,甲烷转化率较低,使甲烷无氧芳构化的工 业化开发受到了极大的限制。目前文献报道的该反应一般在70(TC进行,所获得的转化率 为8_10%,离实现工业化还有很大的距离。因此,提高转化率是该技术面临的最重大的挑 战。广大研究者就如何提高催化剂的活性进行了大量的研究,如通过添加各种类型的金属 助剂、改变分子筛载体的类型或者对分子筛进行特殊后处理、在原料气中加入少量的CO、 C02、H20杂质等方法来提高催化剂的芳构化反应的活性,并取得一定的成果,但仍然不够令 人满意。 近年来,由于无机膜具有耐高温,耐化学性和优良的机械性能,作为高新分离技 术,将无机膜分离 ...
【技术保护点】
一种用于MDA制苯分子筛/炭复合膜反应器的制备,将沸石分子筛材料掺杂至碳分子膜,促进透过分子在碳分子筛膜的扩散同时通过碳分子筛来修饰分子筛孔口,提高复合膜的渗透率和分离选择性,制备高性能的沸石分子筛/碳分子筛复合膜,其特征在于如下步骤:(1)沸石分子筛/炭复合膜制备混合前驱溶液配制,沸石分子筛粒子SAPO-34、Silicalite-1、L、T或NaA与酚醛树脂、聚酰亚胺、聚糠醇或聚丙烯腈有机聚合物,在搅拌或超声波振荡的条件下分散于乙醇、丙酮或氯仿溶剂中,得到的均匀前驱混合液,其中,分子筛的掺杂质量含量通常在1%~10%,有机聚合物的含量通常控制在10%~60%;(2)将经过预处理的多孔α-Al↓[2]O↓[3]陶瓷管、莫兰石管、多孔耐高温不锈钢或碳材料载体管采用浸渍法、真空提拉等方法进行涂膜,涂膜次数为1~6次,涂膜完成后在室温下干燥12~96h,在N↓[2]、Ar等惰性气体保护下程序升温进行炭化,炭化升温速率一般控制为0.3~5℃/min,降温速率为1~10℃/min,炭化温度为500~900℃,惰性气体流速为20~100ml/min,炭化时间为1~10h,制备管状分子筛/炭复合膜 ...
【技术特征摘要】
一种用于MDA制苯分子筛/炭复合膜反应器的制备,将沸石分子筛材料掺杂至碳分子膜,促进透过分子在碳分子筛膜的扩散同时通过碳分子筛来修饰分子筛孔口,提高复合膜的渗透率和分离选择性,制备高性能的沸石分子筛/碳分子筛复合膜,其特征在于如下步骤(1)沸石分子筛/炭复合膜制备混合前驱溶液配制,沸石分子筛粒子SAPO-34、Silicalite-1、L、T或NaA与酚醛树脂、聚酰亚胺、聚糠醇或聚丙烯腈有机聚合物,在搅拌或超声波振荡的条件下分散于乙醇、丙酮或氯仿溶剂中,得到的均匀前驱混合液,其中,分子筛的掺杂质量含量通常在1%~10%,有机聚合物的含量通常控制在10%~60%;(2)将经过预处理的多孔α-Al2O3陶瓷管、莫兰石管、多孔耐高温不锈钢或碳材料载体管采用浸渍法、真空提拉等方法进行涂膜,涂膜次数为1~6次,涂膜完成后在室温下干燥12~96h,在N2、Ar等惰性气体保护下程序升温进行炭化,炭化升温速率一般控制为0.3~5℃/min,降温速率为1~10℃/min,炭化温度为500~900℃,惰性气体...
【专利技术属性】
技术研发人员:杨建华,王金渠,初乃波,李刚,周亮,鲁金明,殷德宏,张艳,
申请(专利权)人:大连理工大学,
类型:发明
国别省市:91[中国|大连]
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