一种Co1-NP/CNT@CN催化剂及其制备方法和应用技术

本发明专利技术公开一种Co<subgt;1‑NP</subgt;/CNT@CN催化剂及其制备方法和应用。该催化剂具有Co NP和Co<subgt;1</subgt;双活性位点，同时该催化剂以CNT为载体，CNT表面附着有CN层，Co NP主要负载在CNT上，Co<subgt;1</subgt;主要负载在CN层上。制备方法：（1）、将多壁碳纳米管、Co(acac)<subgt;2</subgt;和氮化碳前驱体分散在水中，加热搅拌至分散均匀；（2）、对分散体系先进行液氮冷冻，之后再冷冻干燥，获得催化剂前驱体；（3）、将催化剂前驱体在氢气/惰性气体混合气氛中500~600℃退火2~4 h，获得目标催化剂Co<subgt;1‑NP</subgt;/CNT@CN。所述的Co<subgt;1‑NP</subgt;/CNT@CN催化剂在氨硼烷水解制氢中或在硝基芳烃选择性加氢制备芳胺中的应用。本发明专利技术制备的Co<subgt;1‑NP</subgt;/CNT@CN催化剂含有双活性位点，显示出优异的协同效应，该催化剂在氨硼烷水解制氢中和各种硝基芳烃的转移加氢中均表现出优异的催化活性。

【技术实现步骤摘要】

本专利技术属于硝基芳烃选择性加氢制备芳胺，具体涉及一种co1-np/cnt@cn催化剂及其制备方法和应用。

技术介绍

1、芳胺是重要的化工原料和中间体，被广泛地用于染料、聚合物、抗氧化剂和农药的合成。因此，作为一种大规模工业工艺，硝基芳烃选择性加氢制备芳胺具有重要的研究意义。工业上一般采用高压h2气体作为还原剂，负载型贵金属纳米颗粒作为催化剂催化硝基芳烃加氢来制备芳胺。但该方法存在催化剂价格昂贵、爆炸性气体危险性高、选择性差等固有缺点。因此，在更安全和环境可接受的条件下，开发具有高活性和选择性的新型硝基芳烃还原催化剂具有重要意义，且已引起世界各国研究人员的广泛关注。

2、近十年来，利用储氢分子作为还原剂的硝基芳烃转移加氢反应作为一种安全有效的功能芳胺制备方法受到了广泛关注。在各种储氢分子中，氨硼烷（ammonia borane，ab）因其储氢容量高（19.6 wt%）、稳定性好和相对成本低等优点被认为是最有前途的候选氢源之一。事实上，这一复杂的转移加氢过程是由储氢分子水解产生氢气或者活性氢和硝基芳烃吸附-加氢两步基元反应组成的典型串联反应。令人本文档来自技高网...

【技术保护点】

1.一种Co1-NP/CNT@CN催化剂，其特征在于：该催化剂具有Co NP和Co1双活性位点，同时该催化剂以CNT为载体，CNT表面附着有CN层，Co NP主要负载在CNT上，Co1主要负载在CN层上；其中， CNT为碳纳米管，CN为氮化碳，Co NP为钴纳米颗粒，Co1为钴单原子。

2.一种如权利要求1所述的Co1-NP/CNT@CN催化剂的制备方法，其特征在于，步骤如下：

3.如权利要求2所述的Co1-NP/CNT@CN催化剂的制备方法，其特征在于：所述氮化碳前驱体为双氰胺、三聚氰胺或尿素。

4.如权利要求2所述的Co1-NP/CNT@CN催化剂...

【技术特征摘要】

1.一种co1-np/cnt@cn催化剂，其特征在于：该催化剂具有co np和co1双活性位点，同时该催化剂以cnt为载体，cnt表面附着有cn层，co np主要负载在cnt上，co1主要负载在cn层上；其中， cnt为碳纳米管，cn为氮化碳，co np为钴纳米颗粒，co1为钴单原子。

2.一种如权利要求1所述的co1-np/cnt@cn催化剂的制备方法，其特征在于，步骤如下：

3.如权利要求2所述的co1-np/cnt@cn催化剂的制备方法，其特征在于：所述氮化碳前驱体为双氰胺、三聚氰胺或尿素。

4.如权利要求2所述的co1-np/cnt@cn催化剂的制备方法，其特征在于：以质量比计，多壁碳纳米管∶水=5∶（500~2000），氮化碳前驱体∶多壁碳纳米管=（2.0~4.5）∶1。

5.如权利要求2所述的co1-np/cnt@cn催化剂的制备方法，其特征在于：所述加热搅拌的温度为40~60 ℃，时间为4~12 h；氢气/惰性气体混合气氛中，氢气的体积占比为5~10 %；以2~10 ℃/min的升温速率升温至退火温度。

6.一种如权利要求1所述的co1-np/cnt@cn催化剂在氨硼烷水解制氢中的应用。

7.如权利要求6所述的co1-np/cnt@cn催化剂在氨硼烷水解制...

【专利技术属性】
技术研发人员：张文垒，刘仲毅，吴记闯，彭智昆，
申请(专利权)人：郑州大学，
类型：发明
国别省市：