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【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及材料制备的,尤其涉及一种立方萤石型铕掺杂高熵氧化物及其制备方法和应用。
技术介绍
1、白光led具有能耗低、效率高、使用寿命长、安全环保等优点,已成功代替传统照明,成为新一代主流照明系统。目前商用白光led是将yag:ce3+黄色荧光粉与蓝光led芯片相结合,得到的白光显色指数较低。为了解决这一问题,最有效的方法是研发与蓝光芯片匹配的红色荧光粉。
2、氧化铈是稀土家族中一种重要的化合物,具有典型的立方萤石结构,并且没有4f电子,能够吸收近紫外和可见区域的光,无毒且价格便宜,是一种非常有前景的发光主体材料。稀土eu3+掺杂纳米ceo2及二元铈基复合物氧化物红色荧光粉,具有发光色彩还原性好,色纯度高的优点。但是,目前制备的eu3+掺杂纳米ceo2及二元铈基复合物氧化物红色荧光粉体的量子产率仍然不高,稳定性和荧光寿命也有待进一步提高,限制了其在光功能领域的应用。因此,制备一种高量子产率、在蓝光区域具有较高吸收率和强红色发射的荧光粉,对于促进白光led的发展具有十分重要的意义。
技术实现思路
1、针对现有技术中eu3+掺杂纳米ceo2及二元铈基复合物氧化物红色荧光粉体材料的量子产率较低,以及稳定性和荧光寿命有待进一步提高的问题,本专利技术提供一种立方萤石型铕掺杂高熵氧化物及其制备方法和应用。
2、为解决上述技术问题,本专利技术提供的技术方案是:
3、第一方面,本专利技术提供了一种立方萤石型铕掺杂高熵氧化物,其特征在于,其化学式为ce0.2l
4、相对于现有技术,本专利技术提供的立方萤石型铕掺杂高熵氧化物,采用氧化铈作为基质材料,eu3+为发光中心,基质材料中采用la3+、gd3+、y3+、lu3+代替部分ce4+,使材料中的la3+、gd3+、y3+、lu3+进入氧化铈的晶格中,导致基质材料中氧空位缺陷明显增高,从而破坏了基质材料的对称性,显著提高eu3+的发光强度。本专利技术提供的ce0.2la0.2gd0.2y0.2lu0.2o1.6:xmol%eu3+,通过蓝光466nm激发可以产生稳定的、荧光寿命长的,红光纯度高的发射谱,主发射峰在594nm、613nm和630nm,其可与蓝光芯片吻合,在蓝光照射下产生了特征红光,可应用于固态照明中补充白光led的红色成分,提高显色指数,且发光量子效率远高于eu3+掺杂纳米ceo2红色荧光粉体材料,在白光发光二极管领域具有广阔的应用前景。
5、进一步地,所述立方萤石型铕掺杂高熵氧化物的化学式为:ce0.2la0.2gd0.2y0.2lu0.2o1.6:12mol%eu3+。
6、优选的eu3+掺杂浓度可增强荧光粉的红色荧光强度。
7、第二方面,本专利技术提供了一种立方萤石型铕掺杂高熵氧化物的制备方法,所述制备方法包括如下步骤:
8、步骤a,将金属前驱体和尿素加入水中,混合均匀,得混合溶液;所述前驱体为可溶性镧盐、可溶性钆盐、可溶性钇盐、可溶性镥盐、可溶性铈盐和可溶性铕盐;
9、步骤b,将所述混合溶液于450℃~550℃燃烧,得前驱体;
10、步骤c,将所述前驱体于1350℃~1450℃煅烧,得立方萤石型铕掺杂高熵氧化物。
11、本专利技术采用溶液燃烧法制备立方萤石型铕掺杂高熵氧化物,燃烧过程中产生的能量有利于促进反应原料的充分混合,使反应物在溶液中达到原子级别的混合,并使eu3+均匀分布于基质材料的晶格中,最大限度减少相邻eu3+之间的相互作用,同时,溶液燃烧过程中尿素产生的大量的气泡,不仅可促进溶液的充分燃烧,还可降低粉体颗粒的团聚现象,提高基质材料的比表面积,进而有利于提高材料的荧光强度。
12、优选的,所述可溶性镧盐为硝酸镧。
13、优选的,所述可溶性钆盐为硝酸钆。
14、优选的,所述可溶性钇盐为硝酸钇。
15、优选的,所述可溶性镥盐为硝酸镥。
16、优选的,所述可溶性铈盐为硝酸铈。
17、优选的,所述可溶性铕盐为硝酸铕。
18、优选的,所述尿素与金属前驱体中la、gd、y、lu、ce、eu的总摩尔量的摩尔比为4.5:1~5.5:1
19、优选的,所述金属前驱体中可溶性镧盐、可溶性钆盐、可溶性钇盐、可溶性镥盐的摩尔百分含量均为20%,可溶性铈盐的摩尔百分含量为6%~10%,可溶性铕盐的摩尔百分含量为10%~14%。
20、优选的,所述混合溶液中可溶性铈盐的浓度为0.03mol/l~0.05mol/l。
21、优选的各溶液的浓度以及各金属元素的比例,有利于制备得到粒径均一且分散度高、结晶度好的立方萤石型铕掺杂高熵氧化物,且使得制备的铕掺杂高熵氧化物具有较高的量子产率。
22、优选的,所述燃烧的时间为5min~10min。
23、优选的,所述煅烧的时间为1.5h~2.5h。
24、优选的,所述燃烧的温度为500℃,燃烧的时间为8min。
25、优选的,所述煅烧的温度为1400℃,煅烧的时间为2h。
26、优选的煅烧温度和时间,可有效避免煅烧过程中荧光粉体的团聚,并有效抑制煅烧过程中晶粒的长大,改善材料的结晶度,降低了晶粒表面的缺陷,从而有利于发光强度的提高。
27、本专利技术提供的立方萤石型铕掺杂高熵氧化物,制备工艺简单,绿色环保,适合规模化工业生产应用。
28、第三方面,本专利技术还提供了上述立方萤石型铕掺杂高熵氧化物制备在白光二极管发光材料中的应用。
29、本专利技术所制备的立方萤石型铕掺杂高熵氧化物可在蓝光激发下发射很强的红光,激发主峰在466nm,和目前已成熟的蓝色led芯片发光光谱的发射主峰(460±10nm)充分匹配,该荧光粉的发射主峰在594nm、613nm和630nm,色度纯,量子产率高,可以很好的弥补当前白光led中荧光粉红光波段发射较弱的不足,且制备方法简单、绿色环保,便于实现工业化应用,应用前景广阔。
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1.一种立方萤石型铕掺杂高熵氧化物,其特征在于,其化学式为Ce0.2La0.2Gd0.2Y0.2Lu0.2O1.6:Xmol%Eu3+,10≤X≤14。
2.如权利要求1所述的立方萤石型铕掺杂高熵氧化物,其特征在于,X=12。
3.权利要求1或2所述的立方萤石型铕掺杂高熵氧化物的制备方法,其特征在于,包括如下步骤:
4.如权利要求3所述的立方萤石型铕掺杂高熵氧化物的制备方法,其特征在于,所述可溶性镧盐为硝酸镧;和/或
5.如权利要求3所述的立方萤石型铕掺杂高熵氧化物的制备方法,其特征在于,所述尿素与金属前驱体中La、Gd、Y、Lu、Ce、Eu的总摩尔量的摩尔比为4.5:1~5.5:1。
6.如权利要求5所述的立方萤石型铕掺杂高熵氧化物的制备方法,其特征在于,所述金属前驱体中可溶性镧盐、可溶性钆盐、可溶性钇盐、可溶性镥盐的摩尔百分含量均为20%,可溶性铈盐的摩尔百分含量为6%~10%,可溶性铕盐的摩尔百分含量为10%~14%。
7.如权利要求3所述的立方萤石型铕掺杂高熵氧化物的制备方法,其特征在于,所述混合溶液
8.如权利要求3所述的立方萤石型铕掺杂高熵氧化物的制备方法,其特征在于,所述燃烧的时间为5min~10min;和/或
9.如权利要求3所述的立方萤石型铕掺杂高熵氧化物的制备方法,其特征在于,所述燃烧的温度为500℃,燃烧的时间为8min;和/或
10.权利要求1或2所述的立方萤石型铕掺杂高熵氧化物制备在白光二极管发光材料中的应用。
...【技术特征摘要】
1.一种立方萤石型铕掺杂高熵氧化物,其特征在于,其化学式为ce0.2la0.2gd0.2y0.2lu0.2o1.6:xmol%eu3+,10≤x≤14。
2.如权利要求1所述的立方萤石型铕掺杂高熵氧化物,其特征在于,x=12。
3.权利要求1或2所述的立方萤石型铕掺杂高熵氧化物的制备方法,其特征在于,包括如下步骤:
4.如权利要求3所述的立方萤石型铕掺杂高熵氧化物的制备方法,其特征在于,所述可溶性镧盐为硝酸镧;和/或
5.如权利要求3所述的立方萤石型铕掺杂高熵氧化物的制备方法,其特征在于,所述尿素与金属前驱体中la、gd、y、lu、ce、eu的总摩尔量的摩尔比为4.5:1~5.5:1。
6.如权利要求5所述的立方萤石型铕掺杂高熵氧化物的制备方法...
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