【技术实现步骤摘要】
本专利技术属于电化学氧还原催化，具体涉及mxene ti3c2tx原位生长碳纳米管负载fe-n-c催化剂及其制备方法。
技术介绍
1、人类过度开发传统化石能源导致众多的气候和环境问题。目前能源经济结构清洁化、低碳化和可持续发展成为世界能源体系发展的必然趋势。在“碳中和、碳达峰”的政策背景下，开发新一代绿色能源储存及转换装置具有举足轻重的意义。金属空气电池由于污染小、能量密度大、安全可靠、寿命长等优点有望在可持续发展能源经济中起到重要作用。其中锌空气电池由它在水相电解液的安全性以及柔性电池中的快速发展具有非常好的应用前景。然而，锌空气电池阴极上缓慢的氧还原反应(orr)动力学极大限制了其商业化进程。目前，商用的pt/c氧还原催化剂仍存在成本高昂、储量稀缺、稳定性差的问题，限制了其大规模应用，因此迫切需要开发廉价高效的非贵金属氧还原催化剂来代替贵金属催化剂。近年来，fe-n-c材料因具有丰富的fe-nx活性位点而表现出优异的氧还原活性和稳定性，有望成为代替贵金属催化剂的候选者之一。
2、mxene是一类新型的具有类石墨烯结构的二维材料，由过渡金属碳化物、氮化物或碳氮化物构成。因其具有比表面积大、导电性优良、丰富的表面基团等优点，mxene材料在催化领域得到广泛的应用。其中通过mxene ti3c2tx超强的电负性和层间插层负载fe离子，进一步碳化可以形成具有二维层状形貌的电催化剂。
3、然而，由于mxene ti3c2tx自身不含氮且通过插层负载的fe离子可能被包覆在内部，产生活性位点不足的问题导致催化活性明
技术实现思路
1、本专利技术解决的技术问题是提供了一种mxene ti3c2tx原位生长碳纳米管负载fe-n-c催化剂的制备方法。该方法通过先前驱体螯合再原位负载、最后热解的方法，大量碳纳米管的形成有利于物质的快速传输。双氰胺热解形成的碳纳米管有利于负载fe-n-c催化剂，提高催化剂的活性位点数量。同时，2，6-二氨基吡啶可以提供丰富的氮源和碳源，可以形成更多的吡啶氮、石墨氮，进而改变fe-nx位点的电子结构，提高催化位点的本征活性。本专利技术制备的mxene ti3c2tx原位生长碳纳米管负载fe-n-c催化剂能够用于锌空气电池阴极的氧还原催化剂材料。
2、本专利技术为解决上述技术问题采用如下技术方案，mxene ti3c2tx原位生长碳纳米管负载fe-n-c催化剂的制备方法，其特征在于具体过程为：
3、本专利技术提供mxene ti3c2tx原位生长碳纳米管负载fe-n-c催化剂的制备方法，具体过程为：
4、步骤s1：将mxene ti3c2tx分散在甲醇溶液中记为溶液甲，将无水三氯化铁均匀分散到甲醇中记为溶液乙，将2，6-二氨基吡啶均匀分散到甲醇中记为溶液丙，再将溶液乙和溶液丙倒入溶液甲中，常温下搅拌混合均匀得到物料a；
5、步骤s2：在物料a中加入双氰胺搅拌均匀，经离心、洗涤和真空干燥处理后得到物料b；
6、步骤s3：将物料b在惰性气体保护下以3-5℃/min的升温速率由室温升温至750～950℃并保持1-3h，然后自然冷却至室温得到目标产物即为所述mxene ti3c2tx原位生长碳纳米管负载fe-n-c催化剂。
7、进一步，步骤s1中所述无水三氯化铁的用量为0.5-2mmol，2，6-二氨基吡啶的用量为6-12mmol，搅拌时间为3-5h；步骤s2中所述双氰胺的用量为1-4mmol，搅拌时间为6～12h。
8、进一步，步骤s3中所述惰性气体为氮气或氩气中的至少一种。
9、进一步，具体步骤为：
10、步骤s1：将1mg mxene ti3c2tx加入10ml甲醇溶液并在氮气氛围冰浴条件下超声30min记为溶液甲；将1mmol无水三氯化铁分散到10ml甲醇中搅拌5min得到均匀溶液乙；将9mmol 2，6-二氨基吡啶分散到20ml甲醇中搅拌5min得到均匀溶液丙，将溶液乙和溶液丙倒入溶液甲中，常温条件下搅拌4h得到物料a；
11、步骤s2：在物料a中加入1mmol双氰胺，充分搅拌得到均匀溶液丁；随后将溶液丁离心洗涤数次，之后于70℃真空干燥12h得到物料b；
12、步骤s3：将物料转移至刚玉舟，置于管式炉中，在惰性气体氛围中以5℃/min的升温速率升温至900℃并保持120min，然后自然冷却到室温后得到目标产物mxene ti3c2tx原位生长碳纳米管负载fe-n-c催化剂。
13、本专利技术提供mxene ti3c2tx原位生长碳纳米管负载fe-n-c催化剂，采用上述方法制备得到。
14、本专利技术还提供一种上述的mxene ti3c2tx原位生长碳纳米管负载fe-n-c催化剂做为锌空气电池的阴极催化剂的应用。
15、有益效果：
16、1、本专利技术通过简便的一步热解实现了mxene ti3c2tx原位生长碳纳米管形貌的构建，高的比表面积和孔隙率有利于活性位点的充分暴露，并促进了氧还原过程中电子和反应物质的快速传输。
17、2、本专利技术制备过程中三氯化铁与2，6-二氨基吡啶配合物吸附在mxene ti3c2tx表面和层间，双氰胺上的氮作为额外的配位位点有助于吸附和锚定更多的金属离子，增加目标催化剂的活性位点数量。
18、3、本专利技术中mxene ti3c2tx、双氰胺热解形成的碳纳米管与fe-nx位点之间的强电子耦合作用有效调节了fe-nx活性位点对orr中间体的吸脱附特性，进一步提高了fe-nx位点的本征活性。
19、4、本专利技术中mxene ti3c2tx作为二维层状模板与原位生长的碳纳米管，促进了fe原子的分散，提高了fe-nx活性位点的数量。该催化剂在碱性(0.1m koh)电解液中表现出优异的氧还原活性，半波电位达0.83v。用该催化剂作为锌空气电池的阴极催化剂，组装的锌空气电池表现出118mw cm-2的功率密度、718.6mah gzn-1的比容量和长达310h的循环稳定性。
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1.MXene Ti3C2Tx原位生长碳纳米管负载Fe-N-C催化剂的制备方法，其特征在于，具体过程为：
2.根据权利要求1所述的MXene Ti3C2Tx原位生长碳纳米管负载Fe-N-C催化剂的制备方法，其特征在于，步骤S1中所述无水三氯化铁的用量为0.5～2mmol，2，6-二氨基吡啶的用量为6-12mmol，搅拌时间为3-5h；步骤S2中所述双氰胺的用量为1-4mmol，搅拌时间为6～12h。
3.根据权利要求1所述的MXene Ti3C2Tx原位生长碳纳米管负载Fe-N-C催化剂的制备方法，其特征在于，步骤S3中所述惰性气体为氮气或氩气中的至少一种。
4.根据权利要求1所述的MXene Ti3C2Tx原位生长碳纳米管负载Fe-N-C催化剂的制备方法，其特征在于，具体步骤为：
5.MXene Ti3C2Tx原位生长碳纳米管负载Fe-N-C催化剂，采用权利要求1-4任一所述方法制备得到。
6.一种如权利要求5所述的MXene Ti3C2Tx原位生长碳纳米管负载Fe-N-C催化剂做为锌空气电池的阴极催化剂的应用。>...
【技术特征摘要】
1.mxene ti3c2tx原位生长碳纳米管负载fe-n-c催化剂的制备方法，其特征在于，具体过程为：
2.根据权利要求1所述的mxene ti3c2tx原位生长碳纳米管负载fe-n-c催化剂的制备方法，其特征在于，步骤s1中所述无水三氯化铁的用量为0.5～2mmol，2，6-二氨基吡啶的用量为6-12mmol，搅拌时间为3-5h；步骤s2中所述双氰胺的用量为1-4mmol，搅拌时间为6～12h。
3.根据权利要求1所述的mxene ti3c2tx原位生长碳纳米管...
【专利技术属性】
技术研发人员：高书燕，古慧宾，杨天芳，魏旬，王云凤，刘仕哲，田苗，陈野，
申请(专利权)人：河南师范大学，
类型：发明
国别省市：
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