【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及光催化材料，具体是一种通过光催化-吸附协同作用脱除no的纳米材料。
技术介绍
1、大气中的no会引发酸雨、光化学烟雾和臭氧层空洞等诸多环境问题，同时它也是pm2.5和pm10等大气污染物形成的主要前驱体。尽管选择性催化还原（scr）、选择性非催化还原（sncr）、物理吸附法、生物法等传统脱硝技术能有效去除空气中的no，但运行成本高、转化效率低和二次污染等问题，限制了这些技术的长期应用。因此，开发一种绿色、经济、高效的脱硝技术以应对日益严重的大气污染问题是迫在眉睫的。
2、近年来，可见光光催化去除no技术受到了广泛的关注和研究，但现阶段该技术仍面临两个主要技术难题。首先，由于光生载流子复合速度快和表面活性位点有限，传统的半导体光催化剂的催化效率较低。尽管可以通过金属沉积、构建异质结等改性方法来抑制光生载流子的复合，以提升催化活性。但由于半导体材料本身比表面积小，表面活性位点有限，半导体基光催化剂仅适用于ppb级别的no脱除。这大大限制了光催化技术的工业化应用进程。另一个难题是no催化过程中，如何在避免有毒产物no2排放的同时保证催化剂不失活。在过去的研究中，提高产物nox-的选择性通常是研究者用来避免有毒产物no2排放的主要策略，但产生的nox-会覆盖催化剂表面活性位点，从而导致催化剂迅速失活，这对no长时间的脱除非常不利，需要不断通过再生催化剂来保证no的脱除效率。
3、解决上述问题的一个策略是光催化-吸附协同作用。具体为：先通过光催化作用将no在催化剂表面转化为no2，然后利用吸附作用将产
4、金属有机框架（mof）由于其巨大的比表面积和丰富的孔道结构，被认为是有望突破上述两个技术难题的纳米材料。在所有的mof材料中，mil-125-nh2因其光响应能力强、巨大的比表面积、优异的热/化学稳定性等优异的性能，受到了研究者的广泛关注。此外，它在光催化、吸附领域已经有诸多应用，因此有望实现上述光催化-吸附协同作用。
技术实现思路
1、本专利技术提出了一种通过光催化-吸附协同作用脱除no的纳米材料及其制备、应用方法，该纳米材料既具有光催化性能又具有吸附性能的纳米材料，使用时，可通过光催化-吸附协同作用，先将no高效转化为no2，再将产生的no2原位吸附到催化剂中。
2、本专利技术在可见光照射下实现ppm级别no的高效降解，且同时避免有毒产物no2的排放。
3、本专利技术所提供的纳米材料不仅在常温下能够实现高效脱硝，而且催化剂失活和no2排放现象基本可以忽略，不仅大大降低了运行成本，还避免了脱硝过程中no2排放所造成的二次污染问题，具有良好的应用前景。
4、本专利技术的技术方案为：所述纳米材料由2-氨基对苯二甲酸和钛酸四正丁酯溶剂热反应而成，记为mil-125-nh2。
5、本专利技术所述光催化-吸附协同作用脱除no纳米材料的制备方法如下：
6、首先，将2-氨基对苯二甲酸溶解在由n,n-二甲基甲酰胺(dmf)和甲醇组成的混合溶液中，并在室温下连续搅拌10分钟。然后，将钛酸四正丁酯添加到混合溶液中，并用封口膜密封避免空气中的水对合成过程的影响。然后将混合溶液超声处理3分钟，连续搅拌22分钟。将所得的酒红色溶液转移到100 ml高压釜中，在150 ℃下持续加热72小时。待自然冷却至室温后，通过离心收集固体产物，并使用dmf和甲醇洗涤固体三次。最后，将固体产物在60℃下真空干燥12小时，得到的黄色固体为mil-125-nh2。
7、优选地，每45 ml 混合溶液中投放的2-氨基对苯二甲酸的质量为1.7 g。
8、优选地，混合溶液中n,n-二甲基甲酰胺(dmf)和甲醇的混合比例为9:1。
9、优选地，每45 ml 混合溶液中投放的钛酸四正丁酯添加量为0.9 ml。
10、本专利技术中所用钛酸四正丁酯，n,n-二甲基甲酰胺，2-氨基对苯二甲酸，甲醇的纯度均优于分析纯。
11、本专利技术方法合成的mil-125-nh2光催化材料用于去除no。应用方法为：称取80 mgmil-125-nh2超声分散在3 ml超纯水和3 ml无水乙醇的混合溶液中，然后将其涂覆在5*10cm2的玻璃片上60oc烘干；将负载有光催化剂的玻璃片放置于平板式反应器中，通入no烟气；
12、先在黑暗状态下保持10 min，使no在催化剂表面达到吸脱附平衡。然后开启光源，在可见光照射下进行no脱除反应。
13、mil-125-nh2的应用环境在无水环境下。只有在无水条件下才能同时实现mil-125-nh2材料高效脱除no、催化剂不失活、没有有毒产物no2的排放的催化效果。将该材料用于干燥环境下no的去除。在可见光照射下，通过光催化-吸附协同作用同时实现了no的高效脱除、催化效率不失活、不排放有毒产物no2。
14、本专利技术方法通过简单易行的溶剂热法合成了mil-125-nh2材料，在特定条件下能实现高效光催化去除no，且反应过程没有出现催化剂失活和有毒副产物no2排放的现象。基于mil-125-nh2材料实现的光催化-吸附协同作用去除no能大大节约传统光催化剂因失活而不断更换新鲜催化剂所需的经济运行成本，符合大规模连续工业化生产的需求，有利于光催化去除no的工业化进程。
15、与现有技术相比，本专利技术具有以下优点：
16、一、本专利技术所述mil-125-nh2材料能在可见光下高效去除ppm级no，且不排放有毒副产物no2，实现了绿色高效的no脱除。
17、二、本专利技术所述mil-125-nh2材料在ppm级no的脱除中几乎没有失活现象，能够长时间保持较高催化活性。
18、三、本专利技术为no的脱除提供了一种经济、绿色、高效的方法，为光催化去除no领域实现大规模工业应用提供了技术保障。
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1.一种通过光催化-吸附协同作用脱除NO的纳米材料，其特征在于，所述纳米材料由2-氨基对苯二甲酸和钛酸四正丁酯溶剂热反应而成，记为MIL-125-NH2。
2. 权利要求1所述的一种通过光催化-吸附协同作用脱除NO的纳米材料的制备方法，其特征在于，首先，将2-氨基对苯二甲酸溶解在由N,N-二甲基甲酰胺(DMF)和甲醇组成的混合溶液中，并在室温下连续搅拌10分钟；然后，将钛酸四正丁酯添加到混合溶液中，并用封口膜密封避免空气中的水对合成过程的影响。然后将混合溶液超声处理3分钟，连续搅拌22分钟；将所得的酒红色溶液转移到100 mL高压釜中，在150 ℃下持续加热72小时；待自然冷却至室温后，通过离心收集固体产物，并使用DMF和甲醇洗涤固体三次；最后，将固体产物在60 ℃下真空干燥12小时，得到的黄色固体为MIL-125-NH2。
3. 根据权利要求2所述的一种通过光催化-吸附协同作用脱除NO的纳米材料的制备方法，其特征在于，每45 mL 混合溶液中投放的2-氨基对苯二甲酸的质量为1.7 g。
4.根据权利要求2所述的一种通过光催化-吸附协同作用脱除
5. 根据权利要求2所述的一种通过光催化-吸附协同作用脱除NO的纳米材料的制备方法，其特征在于，每45 mL 混合溶液中投放的钛酸四正丁酯添加量为0.9 mL。
6. 权利要求1所述的一种通过光催化-吸附协同作用脱除NO的纳米材料的应用方法，其特征在于，称取80 mg MIL-125-NH2超声分散在3 mL超纯水和3 mL无水乙醇的混合溶液中，然后将其涂覆在5*10 cm2的玻璃片上60oC烘干；将负载有光催化剂的玻璃片放置于平板式反应器中，通入NO烟气；
7.根据权利要求6所述的一种通过光催化-吸附协同作用脱除NO的纳米材料的应用方法，其特征在于，MIL-125-NH2的应用环境在无水环境下。
...【技术特征摘要】
1.一种通过光催化-吸附协同作用脱除no的纳米材料，其特征在于，所述纳米材料由2-氨基对苯二甲酸和钛酸四正丁酯溶剂热反应而成，记为mil-125-nh2。
2. 权利要求1所述的一种通过光催化-吸附协同作用脱除no的纳米材料的制备方法，其特征在于，首先，将2-氨基对苯二甲酸溶解在由n,n-二甲基甲酰胺(dmf)和甲醇组成的混合溶液中，并在室温下连续搅拌10分钟；然后，将钛酸四正丁酯添加到混合溶液中，并用封口膜密封避免空气中的水对合成过程的影响。然后将混合溶液超声处理3分钟，连续搅拌22分钟；将所得的酒红色溶液转移到100 ml高压釜中，在150 ℃下持续加热72小时；待自然冷却至室温后，通过离心收集固体产物，并使用dmf和甲醇洗涤固体三次；最后，将固体产物在60 ℃下真空干燥12小时，得到的黄色固体为mil-125-nh2。
3. 根据权利要求2所述的一种通过光催化-吸附协同作用脱除no的纳米材料的制备方法，其特征在于，每45 ml ...
【专利技术属性】
技术研发人员：郭志伟，栾建傅，刘嘉友，俞和胜，
申请(专利权)人：中国矿业大学，
类型：发明
国别省市：
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