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【技术实现步骤摘要】
本专利技术属于水污染控制,具体涉及一种氮氧掺杂碳锚定铁单原子催化剂及其制备方法和应用。
技术介绍
1、工业废水中酚类有机污染物对环境危害较大,开发经济高效的方法或工艺去除含酚有机污染物十分迫切。传统技术采用蒸馏、吸附、液-液萃取等的物理方法处理含酚有机废水,这带来了较高的应用成本和能耗问题。因此,迫切需要开发高效、稳定、环境优好、可行性高的技术去除工业废水中的酚类污染物。
2、催化技术被认为是处理有机污染物的有效方法之一。所采用的催化剂包括均相和异相催化剂两大类。近年来,基于过硫酸盐高级氧化技术被广泛应用于水中难降解毒害有机物的处理。相比于传统的芬顿和类芬顿技术,该技术具有效率高、宽ph范围、活化途径多等优势。均相和非均相催化剂均可实现过硫酸盐活化。然而均相催化剂仍然面临着投加量大、难以回收、易二次污染等瓶颈。非均相催化剂活化过硫酸盐则显示出可以克服上述瓶颈的优势。但非均相催化剂的结构设计、表面活性位点构筑等问题限制了其进一步发展。
3、单原子催化剂兼具了均相和异相催化剂的优点,其接近100%的原子利用率和独特的催化性能,被大量应用于能源和环境催化。基于氮掺杂碳骨架锚定的单原子催化剂不仅可以有效促进过硫酸盐在其表面的吸附,还能最大程度上暴露活性位点活化过硫酸盐提高其多途径降解酚类有机污染物的潜力。因此,有必要合理设计高效、无毒可用于降解酚类有机污染物的单原子催化剂。
技术实现思路
1、本部分的目的在于概述本专利技术的实施例的一些方面以及简要介绍一些较佳实施例
2、鉴于上述和/或现有技术中存在的问题,提出了本专利技术。
3、因此,本专利技术的目的是,克服现有技术中的不足,提供一种氮氧掺杂碳锚定铁单原子催化剂的制备方法。
4、为解决上述技术问题,本专利技术提供了如下技术方案:包括,
5、0.5~1.5gsba-15溶于10~40ml含有0.5~1.5g乙酰丙酮铁的混合溶剂中,持续搅拌得到溶液a;
6、0.5~1g配体4-羟基-6-甲基嘧啶基配体加入溶液a中,油浴反应后产物依次经蒸干、真空干燥,研磨,得到fe(mhpd)@sba-15前驱体;
7、fe(mhpd)@sba-15前驱体在氮气气氛中煅烧后在加热回流的条件下依次进行酸洗、离心,洗涤、真空干燥、研磨,即得到嘧啶基配体衍生的氮氧掺杂碳锚定铁单原子催化剂。
8、作为本专利技术所述氮氧掺杂碳锚定铁单原子催化剂的制备方法的一种优选方案,其中:所述混合溶剂为水和乙醇的混合溶剂,体积比为0.5~1.5∶0.5~1.5。
9、作为本专利技术所述氮氧掺杂碳锚定铁单原子催化剂的制备方法的一种优选方案,其中:所述油浴反应,其中,油浴温度为50~100℃,油浴时间为24~36h。
10、作为本专利技术所述氮氧掺杂碳锚定铁单原子催化剂的制备方法的一种优选方案,其中:所述真空干燥的温度为60~80℃。
11、作为本专利技术所述氮氧掺杂碳锚定铁单原子催化剂的制备方法的一种优选方案,其中:所述煅烧,其中,煅烧温度为600~1000℃,煅烧时间为5~10h,升温的速度为1~5℃/min。
12、作为本专利技术所述氮氧掺杂碳锚定铁单原子催化剂的制备方法的一种优选方案,其中:所述酸洗的温度为80~100℃,洗涤的时间为12~48h。
13、作为本专利技术所述氮氧掺杂碳锚定铁单原子催化剂的制备方法的一种优选方案,其中:所述酸洗采用的溶液是浓度为1~4mol/l的硫酸;fe(mhpd)@sba-15前驱体与硫酸溶液的质量体积比为0.5~1.5∶100。
14、本专利技术的目的是,克服现有技术中的不足,提供一种氮氧掺杂碳锚定铁单原子催化剂。
15、本专利技术的目的是,克服现有技术中的不足,提供一种氮氧掺杂碳锚定铁单原子催化剂在降解有机污染物中的应用。
16、作为本专利技术所述氮氧掺杂碳锚定铁单原子催化剂的应用的一种优选方案,其中:所述单原子催化剂与含有有机污染物的溶液混合后,加入过硫酸盐进行反应,降解溶液中的有机污染物双酚a;
17、其中,所述催化剂的质量为5~10mg,所述过硫酸盐的浓度为1~2mmol/l,所述有机污染物双酚a的浓度为5~10ppm。
18、本专利技术有益效果:
19、(1)本专利技术利用嘧啶基配体衍生的氮氧掺杂碳锚定铁单原子催化剂的活化作用对过硫酸盐进行活化,从而产生强活性物质-单线态氧,进而构建得到以单线态氧为主要反应的降解催化体系,最终实现对水体中双酚a的高效降解。
20、(2)本专利技术制备的单原子催化剂具有丰富的催化活性位点,由于铁呈现单原子形态,能够显著提高原子的利用效率,从而显著提高反应体系中单线态氧的产量,因此对多种污染物都有着极好的降解效果,且反应时间短,同时还表现出极好的抗水质干扰能力,所适用的ph范围广,对水中有机阴离子的抗干扰能力极强,因此非常有利于高效去除双酚a。
21、(3)本专利技术中,采用的嘧啶基配体衍生的氮氧掺杂碳锚定铁单原子催化剂,以sba-15介孔材料为模板,极大的提高了催化剂的产率;乙酰丙酮铁稳定,不容易发生团聚,以4-羟基-6甲基嘧啶为配体是因为其毒性小,且n多,可以很好的对铁单原子进行固定。
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1.一种氮氧掺杂碳锚定铁单原子催化剂的制备方法,其特征在于:包括,0.5~1.5gSBA-15溶于10~40mL含有0.5~1.5g乙酰丙酮铁的混合溶剂中,持续搅拌得到溶液A;
2.如权利要求1所述的氮氧掺杂碳锚定铁单原子催化剂的制备方法,其特征在于:所述混合溶剂为水和乙醇的混合溶剂,体积比为0.5~1.5∶0.5~1.5。
3.如权利要求1所述的氮氧掺杂碳锚定铁单原子催化剂的制备方法,其特征在于:所述油浴反应,其中,油浴温度为50~100℃,油浴时间为24~36h。
4.如权利要求1所述的氮氧掺杂碳锚定铁单原子催化剂的制备方法,其特征在于:所述真空干燥的温度为60~80℃。
5.如权利要求1所述的氮氧掺杂碳锚定铁单原子催化剂的制备方法,其特征在于:所述煅烧,其中,煅烧温度为600~1000℃,煅烧时间为5~10h,升温的速度为1~5℃/min。
6.如权利要求1所述的氮氧掺杂碳锚定铁单原子催化剂的制备方法,其特征在于:所述酸洗的温度为80~100℃,洗涤的时间为12~48h。
7.如权利要求1所述的氮氧掺杂
8.一种如权利要求1~7所述方法制备的氮氧掺杂碳锚定铁单原子催化剂。
9.一种如权利要求8所述的氮氧掺杂碳锚定铁单原子催化剂在降解有机污染物中的应用。
10.如权利要求8所述的氮氧掺杂碳锚定铁单原子催化剂的应用,其特征在于:所述单原子催化剂与含有有机污染物的溶液混合后,加入过硫酸盐进行反应,降解溶液中的有机污染物双酚A;
...【技术特征摘要】
1.一种氮氧掺杂碳锚定铁单原子催化剂的制备方法,其特征在于:包括,0.5~1.5gsba-15溶于10~40ml含有0.5~1.5g乙酰丙酮铁的混合溶剂中,持续搅拌得到溶液a;
2.如权利要求1所述的氮氧掺杂碳锚定铁单原子催化剂的制备方法,其特征在于:所述混合溶剂为水和乙醇的混合溶剂,体积比为0.5~1.5∶0.5~1.5。
3.如权利要求1所述的氮氧掺杂碳锚定铁单原子催化剂的制备方法,其特征在于:所述油浴反应,其中,油浴温度为50~100℃,油浴时间为24~36h。
4.如权利要求1所述的氮氧掺杂碳锚定铁单原子催化剂的制备方法,其特征在于:所述真空干燥的温度为60~80℃。
5.如权利要求1所述的氮氧掺杂碳锚定铁单原子催化剂的制备方法,其特征在于:所述煅烧,其中,煅烧温度为600~1000℃,煅烧时间为5~...
【专利技术属性】
技术研发人员:王小治,周港华,宁欣,陈高然,徐乔,宜坚坚,朱兴旺,
申请(专利权)人:扬州大学,
类型:发明
国别省市:
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