【技术实现步骤摘要】
本专利技术提供一种使用羧酸化多壁碳纳米管、石墨相氮化碳和ptfe改性的碳基自呼吸阴极的制备和应用，属于电极材料。
技术介绍
1、随着社会的高速发展，环境污染问题日益增多。过氧化氢(h2o2)是一种环境友好的氧化剂，适用于一些有机物的直接氧化和芬顿试剂活化产生的羟基自由基(·oh)的非选择性间接氧化。然而，目前h2o2的生产主要依靠高能耗的蒽醌工艺，该工艺并不环保，且能耗较高。另外高浓度的h2o2在运输和储存过程中存在的风险限制了它的大规模应用。近年来，原位电合成h2o2的工艺由于简单易操作而受到越来越多的关注。
2、原位生成的h2o2可以用于消毒。目前，h2o2已被广泛用于伤口中的细菌杀灭，具有清洁副产物的优点，基于绿色h2o2的工艺作为下一代消毒技术是一种有前途的替代方案。同时，向原位生成的h2o2中添加芬顿催化剂fe2+，h2o2与fe2+发生反应生成·oh，可以降解有机物。影响原位产生h2o2的主要因素就是阴极材料的选择问题，阴极电极主要以石墨电极或其他碳元素电极为主。碳材料构成的气体扩散电极自上世纪80年代专利技术以来，因其较高的h2o2产量和效率一直是阴极电极的研究热点之一，但也存在着寿命较差、电极性能不稳定的缺点。
技术实现思路
1、本专利技术的目的在于提高电芬顿过程中h2o2的产率，同时降低曝气带来的运行成本，提供了一种用于原位产过氧化氢和降解有机物的碳基自呼吸阴极的制备方法。该方法制备工艺简单，成本低，所制备的电极h2o2产率高，且无需曝气，对污染物有良
2、本专利技术的碳基自呼吸阴极包括自呼吸阴极石墨毡基体(1)和负载在自呼吸阴极石墨毡基体上的催化剂层(2)；将石墨毡基体(1)厚度3～5mm，经过无水乙醇超声清洗，并干燥；催化层(2)前体包含活性组分羧酸化多壁碳纳米管(3)和石墨相氮化碳(4)以及疏水材料聚四氟乙烯(ptfe)(5)；所述催化层负载方法为超声浸渍与抽滤相结合的方法，且为先浸渍后抽滤；所述羧酸化多壁碳纳米管(3)由多壁碳纳米管经体积比为3:1的浓硫酸和浓硝酸酸化干燥制得，浓硫酸质量分数为98％，浓硝酸质量分数为68％；所述石墨相氮化碳(4)由尿素在马弗炉中于550℃，煅烧4h制得。
3、碳基自呼吸阴极的制备方法，包含以下步骤：将羧酸化多壁碳纳米管(3)、石墨相氮化碳(4)和聚四氟乙烯乳液(5)溶于超纯水中，超声30min，然后将经过预处理的石墨毡(1)置于混合液中，继续超声10～60min，混合液中羧酸化多壁碳纳米管浓度为0.5～1.5g/l，石墨相氮化碳浓度为0.02～0.1g/l，聚四氟乙烯乳液质量分数为60wt％，聚四氟乙烯乳液超纯水体积比为1:50～150；
4、超声结束后，将石墨毡取出，置于布氏漏斗中，对剩余的混合液抽滤处理，在0.08mpa压力下反复抽滤5～15次，然后将石墨毡置于80℃恒温干燥箱中干燥4h；
5、将石墨毡置于马弗炉中，以5℃/min的升温速率加热到300℃，煅烧60min，即得到所述的碳基自呼吸阴极。
6、本专利技术还提供了所述碳基自呼吸阴极在原位产h2o2方面的应用，其条件为：所述的碳基自呼吸阴极作阴极，0.05mol/lna2so4溶液作电解液，其中阴极伸出液面高度为5～25mm；阴阳极之间接通电源，电流为5～15ma·cm-2，ph为3～7。
7、本专利技术还提供了所述碳基自呼吸阴极在降解污染物方面的应用，所述方法制备的碳基自呼吸阴极，在电芬顿体系中有机物，其条件为：所述的碳基自呼吸阴极作阴极且阴极伸出液面高度为5～25mm；阴阳极之间接通电源，电流为5～15ma·cm-2，ph为3～7，投加芬顿催化剂，芬顿催化剂为均相或非均相催化剂，进行有机废水的电芬顿降解。
8、本专利技术的有益效果是：
9、(1)采用本专利技术超声浸渍+抽滤的制备方法使羧酸化多壁碳纳米管、石墨相氮化碳和ptfe更加均匀的分布在石墨毡内部及表面。如附图2所示，超声浸渍法使改性物质均匀的分布在石墨毡上，但会堵塞石墨毡的孔隙，电极自呼吸能力降低，空气利用率降低；抽滤法将石墨毡纤维间的改性物质抽出，保证了石墨毡的孔径大小，但改性物质负载量减小，活性位点减少；本专利技术超声浸渍+抽滤的制备方法不仅可以提高改性物质的负载量，使改性物质均匀的分布在石墨毡纤维上，还能够提高改性后石墨毡的孔径，保证了电极的自呼吸能力，提高氧气利用率的同时，降低运行成本，负载的羧酸化多壁碳纳米管增大了电极的比表面积，羧酸化多壁碳纳米管和石墨相氮化碳增加了电极的活性位点，提高了电极的氧气2电子还原选择性，使h2o2的产率大幅提高；
10、(2)ptfe使碳基自呼吸阴极疏水性提高，抽滤使得碳基自呼吸阴极的孔径更加通透，在不通过额外曝气的情况下，保证了碳基自呼吸阴极对空气的自呼吸利用，达到2电子还原的气液固三相平衡；
11、(3)将本专利技术所述碳基自呼吸阴极用于电芬顿系统降解污染物，在阴极原位产生h2o2，消除了h2o2储存和运输的成本，不需要额外曝气，降低了运行成本，h2o2与fe2+产生的·oh，具有强氧化性和非选择性，可以将污染物降解为小分子有机物或者直接矿化为co2和h2o。实施例的结果表明，本专利技术制备的碳基自呼吸阴极可以对苯酚、双酚a进行有效降解。
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1.一种用于原位产过氧化氢和降解有机物的碳基自呼吸阴极，其特征在于：包括自呼吸阴极石墨毡基体(1)和负载在自呼吸阴极石墨毡基体上的催化剂层(2)；所述石墨毡基体(1)厚度3～5mm，且要经过无水乙醇超声清洗，并干燥；所述催化层(2)前体包含活性组分羧酸化多壁碳纳米管(3)和石墨相氮化碳(4)以及疏水材料聚四氟乙烯(PTFE)(5)；所述催化层负载方法为超声浸渍与抽滤相结合的方法，且为先浸渍后抽滤；所述羧酸化多壁碳纳米管(3)由多壁碳纳米管经体积比为3:1的浓硫酸和浓硝酸酸化干燥制得，浓硫酸质量分数为98％，浓硝酸质量分数为68％；所述石墨相氮化碳(4)由尿素在马弗炉中于550℃，煅烧4h制得。
2.根据权利要求1所述的一种用于原位产过氧化氢和降解有机物的碳基自呼吸阴极，其特征在于制备方法包括如下步骤：
3.根据权利要求1所述的一种用于原位产过氧化氢和降解有机物的碳基自呼吸阴极原位产双氧水的应用，其特征在于包括如下步骤：
4.根据权利要求1所述的一种用于原位产过氧化氢和降解有机物的碳基自呼吸阴极降解有机物的应用，其特征在于包括如下步骤：
【技术特征摘要】
1.一种用于原位产过氧化氢和降解有机物的碳基自呼吸阴极，其特征在于：包括自呼吸阴极石墨毡基体(1)和负载在自呼吸阴极石墨毡基体上的催化剂层(2)；所述石墨毡基体(1)厚度3～5mm，且要经过无水乙醇超声清洗，并干燥；所述催化层(2)前体包含活性组分羧酸化多壁碳纳米管(3)和石墨相氮化碳(4)以及疏水材料聚四氟乙烯(ptfe)(5)；所述催化层负载方法为超声浸渍与抽滤相结合的方法，且为先浸渍后抽滤；所述羧酸化多壁碳纳米管(3)由多壁碳纳米管经体积比为3:1的浓硫酸和浓硝酸酸化干燥制得，浓硫...
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