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【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及纳米材料和催化剂,具体地说是一种多元掺杂铜铁基催化剂、其制备方法及应用。
技术介绍
1、铁基催化剂因其兼具有rwgs和fts反应活性,故被广泛用于co2加氢制烯烃反应。然而单一的铁催化剂的活性及稳定性较差,往往需要添加助剂以提升其催化活性和稳定性。其中,过渡金属助剂(如zn、cu、mn、co等)在改善铁基催化剂的活性及稳定性方面具有重要作用。一方面,过渡金属可以作为结构助剂提升催化剂的稳定性;另一方面,过渡金属助剂可通过改变铁物相的电子密度来改善其还原和碳化能力并促进反应过程中碳物种的吸附。然而,过渡金属助剂对铁基催化剂性能的影响仍存在争议。此外,关于过渡金属助剂对烯烃选择性的影响也缺乏理论上的认识。虽然co2氢化产生烃有实例,但通常采用高压以提高转化效率并克服c-c偶联的高动力学障碍。这些都对合成增值化学品带来了探索,为了可持续路径,需要寻求一种常压、高转化率制烃的方法。
技术实现思路
1、本专利技术的目的是提供一种多元掺杂铜铁基催化剂、其制备方法及应用,该催化剂可以实现常压下高稳定性和高选择性的co2加氢制低碳烯烃,以解决现有合成技术中反应高压、成本高、选择性低、转化率低等问题,为合成增值化学品提供一种可持续的路径。
2、本专利技术是这样实现的:
3、一种多元掺杂铜铁基催化剂,在铜铁基催化剂中掺有al和rb,催化剂的化学通式为:yrb-alxcu2fe4-xo4;其中,y取值为1%~1.2%,x取值为0.05~0.6。
4、优选
5、优选的,x取值为0.1。
6、上述多元掺杂铜铁基催化剂的制备方法,包括如下步骤:
7、a、按上述化学通式yrb-alxcu2fe4-xo4中元素计量比称取硝酸铜、硝酸铁、硝酸铝和碳酸铷,另称取柠檬酸,将所称取的物质混合,再加入硝酸和乙二胺搅拌,接着加入氨水调节溶液ph为6;
8、b、将步骤a所得溶液在加热搅拌台持续加热搅拌,直至溶液形成溶胶凝胶状,然后放入鼓风干燥箱中烘干;
9、c、将烘干后的样品放入管式炉焙烧,之后通过马弗炉退火,最后将样品置于固定床反应系统中制得多元掺杂铜铁基催化剂。
10、优选的,步骤b中,加热搅拌反应温度为80℃,鼓风干燥箱温度为80℃。
11、优选的,步骤c中,样品在管式炉焙烧,具体是:向管式炉内通入ar,升温速率为8℃/min,使管式炉升温至400℃,保温2h。
12、优选的,步骤c中,样品在马弗炉退火,具体是:将样品放入马弗炉,升温速率为5℃/min,升温至400℃保温2h。
13、优选的,步骤a中,柠檬酸、硝酸铜、硝酸铁、硝酸铝和碳酸铷的含量分别为5g、1.5753g、0.3751g、0.0375g和0.0057g;加入硝酸含量为2.5ml,乙二胺含量为1ml。
14、本专利技术还提供了一种多元掺杂铜铁基催化剂yrb-alxcu2fe4-xo4在co2加氢制低碳烯烃反应中的应用。热催化反应系统中注入co2和h2(1:3)混合气体,测试温度保持在320℃,产生低碳烯烃,并且达到60%以上的选择性。
15、与现有co2加氢制多碳技术相比,大多数铁基催化剂在co2加氢应用中使用加压的方法以提高转化效率克服c-c偶联的高动力学障碍,甚至加压也并不得以提高转化率及产率。本专利技术所提供的高选择性低碳烯烃1.2%rb-alxcu2fe4-xo4纳米片在常压条件下即可实现光热协同催化co2加氢高转化率高产率制低碳烯烃,低碳烯烃是合成可再生化学品和燃料的重要原料。这对人们通过co2和绿色氢能源合成增值化学品,提供了一种可持续路径,同时进一步减少了温室co2。
16、本专利技术所突出的优点是:
17、(1)本专利技术所需催化剂的原料廉价易获得,可以大批量进行制备。
18、(2)本专利技术所得催化剂性质稳定,长达100h反应时间低碳烯烃选择性仍保持在50%以上,大大提高了催化剂寿命。
19、(3)本专利技术所得催化剂可以通过co2氢化反应直接获得低碳烯烃,具有很高的转化率和低碳烯烃产率。co2转化率可达28%以上,甲烷选择性低达15.6%,而低碳烯烃选择性高达63.3%,低碳烯烷比达到50,低碳烯烃时空产率达到368μmolg-1h-1。
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1.一种多元掺杂铜铁基催化剂,其特征是,在铜铁基催化剂中掺有Al和Rb,催化剂的化学通式为:yRb-AlxCu2Fe4-xO4;其中,y取值为1%~1.2%,x取值为0.05~0.6。
2.根据权利要求1所述的多元掺杂铜铁基催化剂,其特征是,y取值为1.2%。
3.根据权利要求2所述的多元掺杂铜铁基催化剂,其特征是,x取值为0.1。
4.一种多元掺杂铜铁基催化剂的制备方法,其特征是,包括如下步骤:
5.根据权利要求4所述的多元掺杂铜铁基催化剂的制备方法,其特征是,步骤b中,加热搅拌反应温度为80℃,鼓风干燥箱温度为80℃。
6.根据权利要求4所述的多元掺杂铜铁基催化剂的制备方法,其特征是,步骤c中,样品在管式炉焙烧,具体是:向管式炉内通入Ar,升温速率为8℃/min,使管式炉升温至400℃,保温2h。
7.根据权利要求4所述的多元掺杂铜铁基催化剂的制备方法,其特征是,步骤c中,样品在马弗炉退火,具体是:将样品放入马弗炉,升温速率为5℃/min,升温至400℃保温2h。
8.权利要求1~3任一项所述
...【技术特征摘要】
1.一种多元掺杂铜铁基催化剂,其特征是,在铜铁基催化剂中掺有al和rb,催化剂的化学通式为:yrb-alxcu2fe4-xo4;其中,y取值为1%~1.2%,x取值为0.05~0.6。
2.根据权利要求1所述的多元掺杂铜铁基催化剂,其特征是,y取值为1.2%。
3.根据权利要求2所述的多元掺杂铜铁基催化剂,其特征是,x取值为0.1。
4.一种多元掺杂铜铁基催化剂的制备方法,其特征是,包括如下步骤:
5.根据权利要求4所述的多元掺杂铜铁基催化剂的制备方法,其特征是,步骤b中,加热搅拌反应温度为80℃,鼓风干...
【专利技术属性】
技术研发人员:宁尚波,栗玲,吴秀亭,王俊伟,李亚光,叶金花,
申请(专利权)人:河北大学,
类型:发明
国别省市:
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