【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及热电材料，尤其涉及一种本征低热导率n型pb-bi-s基热电材料及其制备方法。
技术介绍
1、受限于能源问题的困扰，传统化石能源的很大一部分以废热的形式被浪费，导致日益严重的能源和环境危机。为了缓解这些危机，热电材料因其能够在不污染排放的情况下实现热和电之间的能量转换而受到广泛关注。热电转换效率由材料中的无量纲品质因子(zt)决定，材料的zt值和/或平均zt值越大，转换效率越高。材料的zt值与材料本身的属性有关，可以表示为zt＝(s2σt)/(κele+κlat)，其中s、σ、t、κele和κlat分别表示塞贝克系数、电导率、工作温度、电子热导率和晶格热导率。显然，优异的热电材料需要高的电输运特性和低的热导率，但电输运和热输运特性的耦合使其难以实现高的zt值。
2、本征低热导率材料的发现能够很好的解决这一问题，只需要重点关注对其电输运性能的提升。结合以上内容可以看出，开发新的本征低热导率材料，探索其电输运性能优化策略是获得高性能热电材料的有效途径。从材料研究的总体趋势来看，还需要同时兼顾材料的储量丰度和生产成本。例如，te元素的丰度只有0.001ppm，pbte、gete和bi2te3等热电材料的原料成本高昂，难以实现大规模的使用。现有多数研究主要是集中在对其机械强度和可加工性能的工艺优化。综上所述，当前亟需开发兼具低成本、较好的机械加工型、元素储量丰富的本征低热导率热电材料，有助于实现热电材料的广泛应用。
技术实现思路
1、针对上述存在的问题，本专利技术旨
2、为了实现上述目的，本专利技术所采用的技术方案如下：一种n型pb-bi-s基热电材料，其特征在于，所述块体材料的化学式为pb3bi2s6+x，其中，0.0≤x≤0.03。
3、一种n型pb-bi-s基块体材料在作为热电制冷材料的应用。
4、一种n型pb-bi-s基块体材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
5、1)将纯度不低于99.9％的pb、bi和s作为初始原料，按照制备化学式为pb3bi2s6+x的成分配比称重各组分原料并均匀混合，备用；
6、2)将步骤1)得到的混合原料封装于真空石英管中，进行高温熔融合成；
7、3)将熔融合成的pb3bi2s6+x块体通过研磨成粉末，并过筛得到pb3bi2s6+x基块体材料的均匀粉末；
8、4)将步骤3)过筛后的粉末放置在石墨模具中，并整体放进热压烧结炉中烧结，得到pb3bi2s6+x块体材料。
9、进一步的，在步骤1)中，pb、bi和s的摩尔比为3:2:6.0～6.03。
10、进一步的，在步骤2)中，混合原料的熔融合成过程为：
11、(1)以70～100℃/h的速度从室温升温至450℃；
12、(2)继续以100-150℃/h的速度升温至900～1200℃，并保温10～12h；
13、(3)自然冷却至室温。
14、进一步的，在步骤3)中，将研磨成粉末的物料过160～200目的筛子筛选，获得颗粒大小均匀的粉体。
15、进一步的，在步骤4)中，烧结条件为：
16、真空度为2～4pa；
17、烧结温度为350～500℃；
18、保温时间为7～10min；
19、烧结压力为35～50mpa；
20、升温速度为50～100℃/min。
21、一种提高n型pb-bi-s基热电材料热点性能的方法，其特征在于，根据权利要求3-8任一权利要求制备的n型pb-bi-s基热电材料，通过调整pb、bi和s的摩尔比例，调控n型pb3bi2s6+x块体材料的电导率、热导率、塞贝克系数和载流子浓度，实现该材料热电性能的提升。
22、本专利技术的有益效果是：提供一种新的n型pb-bi-s基本征低热导率块体材料pb3bi2s6及其制备和热电性能优化方法，通过调控pb、bi和s的比例，从而提高其电导率和功率因子，实现热电性能的提升。具体的，本专利提出了一种pb-bi-s基的本征低热导率新结构pb3bi2s6，是一种非常有潜力的高性能热电材料。考虑到在该种新材料制备过程中，s元素的蒸气压比较大且本身易挥发，导致在获得的pb3bi2s6中产生了s空位，呈现出较高的本征n型载流子输运特征，本专利技术提供的热电性能优化方法通过补偿s元素抑制s空位，降低pb3bi2s6的载流子浓度，提升材料的电传输性能，实现热电性能的优化。
23、本专利技术提供了一种新的具有高性能热电材料特征的本征低热导率材料，扩展了热电材料的可选体系，为获得高性能热电材料提供了更多的可能。同时，该材料所具有的原料丰富以及价格低廉等优势有助于促进热电材料的广泛应用。
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1.一种本征低热导率N型Pb-Bi-S基块体材料，其特征在于，所述N型块体材料的化学式为Pb3Bi2S6+x，其中，0.0≤x≤0.03，该材料晶体结构的空间群为Cmcm。
2.一种N型Pb-Bi-S基块体材料作为热电材料的应用。
3.根据权利要求1所述的N型Pb-Bi-S基块体材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
4.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于：在步骤1)中，Pb、Bi和S的摩尔比为3:2:6.0～6.03。
5.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于：在步骤2)中，混合原料的熔融合成过程为：
6.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于：在步骤3)中，将研磨成粉末的物料过160～200目的筛子筛选，获得颗粒均匀的粉体。
7.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于：在步骤4)中，热压烧结的条件为：
8.一种提高N型Pb-Bi-S基热电材料热点性能的方法，其特征在于，根据权利要求3-7任一权利要求制备的N型Pb-Bi-S基热电材料，通过调整Pb、Bi和S的摩尔比例，调控N型
...【技术特征摘要】
1.一种本征低热导率n型pb-bi-s基块体材料，其特征在于，所述n型块体材料的化学式为pb3bi2s6+x，其中，0.0≤x≤0.03，该材料晶体结构的空间群为cmcm。
2.一种n型pb-bi-s基块体材料作为热电材料的应用。
3.根据权利要求1所述的n型pb-bi-s基块体材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
4.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于：在步骤1)中，pb、bi和s的摩尔比为3:2:6.0～6.03。
5.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于：在步骤2)中，混...
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