【技术实现步骤摘要】
本专利技术属于核燃料后处理，具体涉及一种从辐照镎靶中提取钚-238并回收镎-237的工艺方法。
技术介绍
1、由钚-238制成的热源和同位素电池具有功率密度高、半衰期长、毒性小、有害杂质少(不产生高能中子和高能γ)、防护简单、屏蔽轻等优点。因此，由其制成的热源和同位素电池在很多恶劣的环境中有着广泛的应用，比如航空航天、极寒地区等。但238pu在自然界中并不存在，只能通过反应堆辐照的方式人工生产238pu。常用的方法是：从乏燃料后处理中回收237np，回收后的237np制成镎-237靶(铝、镁基体)后再入反应堆辐照，辐照镎靶经过一些列化学化工处理，提取钚-238并回收镎-237。
2、现已有的提取钚-238并回收镎-237的流程很少，这其中包括中国专利cn111020244a，公开了“一种从辐照镎靶中提取分离钚-238并回收镎-237的方法”。该方法是用溶剂萃取法实现镎钚分离并提取钚-238的水法流程。但由于该流程使用大量的有机溶剂，导致存在设备规模大，废液(尤其有机废液)量大，工艺流程复杂等问题。同时，由于钚-238的强α放射性，导致其对有机试剂辐照分解严重，不但降低试剂使用寿命，同时产生的辐解产物也会对镎钚产品的净化造成影响；并且，废有机相的无机化处理也是后处理中的一项难题。此外，水法流程在处理过程中会大量使用含盐试剂，如偏钒酸盐、硝酸银、硝酸汞等，大大增加了放射性废物量。
3、氟化挥发法是乏燃料后处理方法之一，特别是在处理熔盐堆燃料时。早在20世纪60年代，美国完成了辐照燃料的氟化挥发法分离验证。俄罗
技术实现思路
1、针对现有技术中存在的缺陷，本专利技术的目的在于提供一种从辐照镎靶中提取钚-238并回收镎-237的工艺方法，通过氟化挥发法从本质上改变了从辐照镎靶中提取钚-238和回收镎-237的工艺，可以在简化流程、减小设备规模、不使用有机试剂、减小放射性废物量的同时，解决钚-238提取过程中辐解严重的问题；并且能够解决有机试剂处理所带来的一系列问题，减少含盐试剂的使用，进而降低放射性固体废物量。
2、为达到以上目的，本专利技术采用的技术方案是：一种从辐照镎靶中提取钚-238并回收镎-237的工艺方法，所述方法包括如下步骤：
3、s1、提取镎：将辐照后镎靶芯块放入反应器中，向反应器中通入第一氟化气体，在第一设定温度下对辐照后镎靶芯块进行氟化处理，将辐照后镎靶芯块中镎的氧化物转化为六氟化镎，钚的氧化物转化为四氟化钚；所述第一氟化气体载带六氟化镎进入步骤s2中进行镎产品收集与纯化；而钚以四氟化钚的形式留在反应器内，准备进入步骤s3中提取钚；
4、s2、收集与纯化镎产品：将所述第一氟化气体载带的六氟化镎通入冷阱中收集并纯化，得到镎产品；
5、s3、提取钚：向反应器中通入第二氟化气体，在第二设定温度下继续对辐照后镎靶芯块进行氟化处理，将四氟化钚进一步转化为六氟化钚气体，所述第二氟化气体载带六氟化钚进入步骤s4进行钚产品收集与纯化；
6、s4：收集与纯化钚产品：将所述第二氟化气体载带的六氟化钚通入冷阱中收集并纯化，得到钚产品；
7、s5、处理与处置裂变产物。
8、进一步，所述第一氟化气体为三氟化氮与不活泼气体的混合气，所述不活泼气体选自n2、ar中的一种或两种。
9、进一步，所述第一氟化气体中，三氟化氮的体积百分数含量不低于5％。
10、进一步，所述第一设定温度为450℃～700℃。
11、进一步，步骤s2还包括如下步骤：对所述镎产品进行转型，采用热水解还原的方式将所述镎产品转化为二氧化镎。
12、进一步，所述第二氟化气体为氟化功能气与不活泼气体的混合气；
13、所述不活泼气体选自n2、ar中的一种或两种；
14、所述氟化功能气包含f2、hf、o2f2等中的一种或多种。
15、进一步，所述第二氟化气体中，所述氟化功能气的体积百分数含量不低于50％。
16、进一步，所述第二设定温度在300℃以上。
17、进一步，步骤s4还包括如下步骤：对所述钚产品进行转型，采用热水解还原的方式将所述钚产品转化为二氧化钚。
18、进一步，所述热水解还原的温度高于600℃。
19、本专利技术的有益效果在于，采用本专利技术所提供的一种从辐照镎靶中提取钚-238并回收镎-237的工艺方法，包括如下步骤：首先通过第一氟化气体将辐照后镎靶芯块中镎的氧化物转化为六氟化镎、钚的氧化物转化为四氟化钚，实现镎提取；第一氟化气体载带六氟化镎通入冷阱中收集并纯化，得到镎产品；然后通过第二氟化气体将四氟化钚进一步转化为六氟化钚气体，实现钚提取；第二氟化气体载带的六氟化钚通入冷阱中收集并纯化，得到钚产品；最后处理与处置裂变产物；可以利用两种不同的氟化气体与镎钚的反应特性，通过氟化挥发法从本质上改变现有从辐照镎靶中提取钚-238和回收镎-237的工艺，能够简化流程、减小设备规模、大大提高镎钚分离效果。此外，本专利技术提供的方法因采用干法流程，在无需使用有机试剂、减小了放射性废物量的同时，从根本上解决了钚-238提取过程中α辐解严重的问题；并且亦可解决后续废有机试剂处理所带来的一系列问题，减少含盐试剂的使用，大大降低了放射性固体废物量。
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1.一种从辐照镎靶中提取钚-238并回收镎-237的工艺方法，其特征在于，所述方法包括如下步骤：
2.根据权利要求1所述的一种从辐照镎靶中提取钚-238并回收镎-237的工艺方法，其特征在于，所述第一氟化气体为三氟化氮与不活泼气体的混合气，所述不活泼气体选自N2、Ar中的一种或两种。
3.根据权利要求2所述的一种从辐照镎靶中提取钚-238并回收镎-237的工艺方法，其特征在于，所述第一氟化气体中，三氟化氮的体积百分数含量不低于5％。
4.根据权利要求1所述的一种从辐照镎靶中提取钚-238并回收镎-237的工艺方法，其特征在于，所述第一设定温度为450℃～700℃。
5.根据权利要求1所述的一种从辐照镎靶中提取钚-238并回收镎-237的工艺方法，其特征在于，步骤S2还包括如下步骤：对所述镎产品进行转型，采用热水解还原的方式将所述镎产品转化为二氧化镎。
6.根据权利要求1所述的一种从辐照镎靶中提取钚-238并回收镎-237的工艺方法，其特征在于，所述第二氟化气体为氟化功能气与不活泼气体的混合气；
7.根据权利要
8.根据权利要求5所述的一种从辐照镎靶中提取钚-238并回收镎-237的工艺方法，其特征在于，所述第二设定温度在300℃以上。
9.根据权利要求1所述的一种从辐照镎靶中提取钚-238并回收镎-237的工艺方法，其特征在于，步骤S4还包括如下步骤：对所述钚产品进行转型，采用热水解还原的方式将所述钚产品转化为二氧化钚。
10.根据权利要求5或9所述的一种从辐照镎靶中提取钚-238并回收镎-237的工艺方法，其特征在于：所述热水解还原的温度高于600℃。
...【技术特征摘要】
1.一种从辐照镎靶中提取钚-238并回收镎-237的工艺方法，其特征在于，所述方法包括如下步骤：
2.根据权利要求1所述的一种从辐照镎靶中提取钚-238并回收镎-237的工艺方法，其特征在于，所述第一氟化气体为三氟化氮与不活泼气体的混合气，所述不活泼气体选自n2、ar中的一种或两种。
3.根据权利要求2所述的一种从辐照镎靶中提取钚-238并回收镎-237的工艺方法，其特征在于，所述第一氟化气体中，三氟化氮的体积百分数含量不低于5％。
4.根据权利要求1所述的一种从辐照镎靶中提取钚-238并回收镎-237的工艺方法，其特征在于，所述第一设定温度为450℃～700℃。
5.根据权利要求1所述的一种从辐照镎靶中提取钚-238并回收镎-237的工艺方法，其特征在于，步骤s2还包括如下步骤：对所述镎产品进行转型，采用热水解还原的方式将所述镎产品转化为二氧化镎。
【专利技术属性】
技术研发人员：蒋德祥，叶国安，苏晓斌，何辉，
申请(专利权)人：中国原子能科学研究院，
类型：发明
国别省市：
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