【技术实现步骤摘要】
【国外来华专利技术】
本申请要求于2021年11月26日在韩国知识产权局提交的韩国专利申请10-2021-0165299号的优先权和利益，该韩国专利申请的全部内容通过引用并入本文中。本专利技术涉及一种负极活性材料、包含其的负极、包含其的二次电池以及制备所述负极活性材料的方法。
技术介绍
1、近来，随着使用电池的电子装置如移动电话、笔记本型计算机和电动车辆的迅速普及，对容量相对高并且小型且轻量的二次电池的需求迅速增加。特别地，因为锂二次电池重量轻且能量密度高，所以作为移动装置的驱动电源而备受关注。因此，已经积极地对改善锂二次电池的性能进行了研究和开发努力。
2、通常，锂二次电池包含正极、负极、插置在正极和负极之间的隔膜、电解质、有机溶剂等。此外，对于正极和负极，可以在集电器上形成各自包含正极活性材料和负极活性材料的活性材料层。通常，使用诸如licoo2和limn2o4的含锂金属氧化物作为正极用正极活性材料，使用不含锂的碳系活性材料和硅系活性材料作为负极用负极活性材料。
3、在负极活性材料之中，因为与碳系活性材料相比，硅系活性材料的容量高且高速充电特性优异，所以硅系活性材料备受关注。然而，硅系活性材料的缺点在于，因为由充/放电引起的体积膨胀/收缩程度大并且不可逆容量大，所以初始效率低。
4、另一方面，在硅系活性材料中，硅系氧化物、具体为由siox(0<x<2)表示的硅系氧化物的优点在于，与诸如硅(si)的其它硅系活性材料相比，由于充/放电引起的体积膨胀/收缩程度低。然而，硅系氧化物的缺点还在于，由于不可逆容
5、在这方面，不断进行研究以通过向硅系氧化物中掺杂或嵌入诸如li、al和mg的金属来降低不可逆容量并改善初始效率。然而，在包含金属掺杂的硅系氧化物作为负极活性材料的负极浆料的情况下，存在由掺杂金属形成的金属氧化物与水分反应，从而使负极浆料的ph升高并改变其粘度的问题，因此，存在所制备的负极状态变差并且负极的充放电效率降低的问题。
6、因此，需要开发能够改善包含硅系氧化物的负极浆料的相稳定性并改善由其制备的负极的充放电效率的负极活性材料。
7、韩国专利第10-0794192号涉及制备锂二次电池用的碳涂覆的硅-石墨复合负极材料的方法以及制备包含其的二次电池的方法，但在解决上述问题方面存在局限。
8、[现有技术文献]
9、(专利文献1)韩国专利10-0794192号
技术实现思路
1、技术问题
2、本专利技术涉及一种负极活性材料、包含其的负极、包含其的二次电池以及制备所述负极活性材料的方法。
3、技术方案
4、本专利技术的一个示例性实施方式提供一种负极活性材料，包含：硅系粒子，包含siox(0<x<2)和li并且具有设置在表面的至少一部分上的第一碳层；设置在所述硅系粒子的至少一部分上的复合层；以及设置在所述复合层的至少一部分上的第二碳层，其中所述负极活性材料包含li、m、p和o元素，所述m为al、b或zn，并且在通过拉曼光谱分析时，d带峰强度对g带峰强度之比(d/g带比)为1.0以上。
5、本专利技术的一个示例性实施方式提供一种制备负极活性材料的方法，所述方法包括：形成硅系粒子，所述硅系粒子包含siox(0<x<2)和li并且具有设置在表面的至少一部分上的第一碳层；通过使所述硅系粒子与磷酸盐溶液反应而在所述硅系粒子的至少一部分上形成复合层；以及在所述复合层的至少一部分上形成第二碳层。
6、本专利技术的一个示例性实施方式提供一种包含所述负极活性材料的负极。
7、本专利技术的一个示例性实施方式提供一种包含所述负极的二次电池。
8、有益效果
9、包含根据本专利技术一个示例性实施方式的负极活性材料的负极和包含所述负极的二次电池具有改善电池的放电容量、初始效率、电阻性能和/或使用寿命特性的效果。
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1.一种负极活性材料，包含：
2.根据权利要求1所述的负极活性材料，其中所述M为Al或B。
3.根据权利要求1所述的负极活性材料，其中所述M元素与所述P元素的摩尔比为1：0.5至1：3。
4.根据权利要求1所述的负极活性材料，其中所述复合层包含Li、M、P和O元素。
5.根据权利要求4所述的负极活性材料，其中所述复合层中所包含的元素具有LixMyPzOw的摩尔比(0<x≤3，0<y≤1，0.5≤z≤3且4<w≤12)。
6.根据权利要求1所述的负极活性材料，其中在所述复合层与所述第二碳层之间存在锂化合物。
7.根据权利要求6所述的负极活性材料，其中所述锂化合物包含选自Li2O、LiOH和Li2CO3中的一种以上。
8.根据权利要求1所述的负极活性材料，其中所述复合层是通过使选自Li2O、LiOH和Li2CO3中的一种以上与磷酸盐溶液反应而形成的。
9.根据权利要求1所述的负极活性材料，其中相对于所述负极活性材料的总计100重量份，所述第一碳层的含量为1重量份至5重量份
10.根据权利要求1所述的负极活性材料，其中相对于所述负极活性材料的总计100重量份，所述复合层的含量为0.5重量份至3重量份。
11.根据权利要求1所述的负极活性材料，其中相对于所述负极活性材料的总计100重量份，所述第二碳层的含量为0.5重量份至5重量份。
12.根据权利要求1所述的负极活性材料，其中相对于所述负极活性材料的总计100重量份，所述第一碳层和所述第二碳层的总重量为1.5重量份至10重量份。
13.一种制备负极活性材料的方法，所述方法包括：
14.一种负极，包含根据权利要求1至12中任一项所述的负极活性材料。
15.一种二次电池，包含根据权利要求14所述的负极。
...【技术特征摘要】
【国外来华专利技术】
1.一种负极活性材料，包含：
2.根据权利要求1所述的负极活性材料，其中所述m为al或b。
3.根据权利要求1所述的负极活性材料，其中所述m元素与所述p元素的摩尔比为1：0.5至1：3。
4.根据权利要求1所述的负极活性材料，其中所述复合层包含li、m、p和o元素。
5.根据权利要求4所述的负极活性材料，其中所述复合层中所包含的元素具有lixmypzow的摩尔比(0<x≤3，0<y≤1，0.5≤z≤3且4<w≤12)。
6.根据权利要求1所述的负极活性材料，其中在所述复合层与所述第二碳层之间存在锂化合物。
7.根据权利要求6所述的负极活性材料，其中所述锂化合物包含选自li2o、lioh和li2co3中的一种以上。
8.根据权利要求1所述的负极活性材料，其中所述复合层是通过使选自li2o、lioh和li2co3中的一种...
【专利技术属性】
技术研发人员：吴一根，崔静贤，申善英，朴世美，李龙珠，朴熙娟，
申请(专利权)人：株式会社LG新能源，
类型：发明
国别省市：
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