【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及一种采用介质阻挡放电等离子体制备担载型ni-moox催化剂的方法，及应用该担载型ni-moox催化剂通过棕榈酸甲酯加氢脱氧制取正构烷烃的方法。
技术介绍
1、近年来，随着全球汽车工业的发展和发动机技术的进步，对燃料油的需求量不断增大与不可再生的矿物质能源日趋减少的矛盾日益凸显。同时，世界范围内对环保要求的不断提高，而我国目前广泛使用的石油基燃料油因芳烃和烯烃含量较高导致燃烧不充分而产生碳颗粒物(pm2.5)排放和光化学烟雾等环境问题，因此，开发低芳烃和烯烃含量、以异构烷烃为主要成分的清洁燃料生产技术是在发展工业的同时兼顾环境保护的关键。将石油炼制得到的馏分油中的正构烷烃(蜡)经加氢异构化反应转化为支链烷烃是生产低凝点燃料油的有效方法。但是，由于石油储量不断减少，由石油炼制得到的馏分油中分离得到的正构烷烃无法满足生产以异构烷烃为主要成分的异构化燃料油的需要，因此，利用可再生的生物质资源生产清洁生物燃料的技术开发和应用引起世界诸多国家的普遍重视。生物柴油作为主要的生物燃料之一，由于具有原料资源可再生、产品不含硫、氮等污染物组分等优点，近年来其生产新方法、新技术的开发已成为世界范围内的研究热点。以植物油为原料生产生物柴油的工艺包括以下过程：(1)植物油与甲醇进行酯交换反应得到c16～c18的正构的脂肪酸甲酯；(2)正构的脂肪酸甲酯通过催化加氢脱氧工艺制得以c15～c18正构烷烃为主要成分的脱氧油；(3)c15～c18正构烷烃再经加氢异构化反应生产以相应的异构烷烃为主要成分的第二代生物柴油(也称为绿色柴油)。第二代生物柴油
技术实现思路
1、本专利技术的目的是为了解决现有技术中用于脂肪酸甲酯及植物油加氢脱氧催化剂的成本高、水热稳定性差、活性组分易流失等问题，而提供一种采用介电阻挡放电等离子体(dbd)与程序升温还原相结合的工艺，在高水热稳定性的镁铝尖晶石(mgal2o4)与氧化铝的复合载体(以下简称复合载体)上担载镍-氧化钼制备的ni-moox/复合载体催化剂上棕榈酸甲酯加氢脱氧制取由正十五烷和正十六烷组成的正构烷烃的方法。
2、本专利技术采用介质阻挡放电等离子体法制备担载型ni-moox催化剂的方法按照以下步骤实现：
3、一、将ni(no3)2·6h2o和(nh4)6mo7o24·4h2o溶于水，ni(no3)2·6h2o和(nh4)2hpo4中ni/mo质量比为(1～9):(1～9)，得到反应溶液；
4、二、向步骤一得到的反应溶液中加入复合载体颗粒，混合均匀后真空干燥，得到催化剂颗粒；
5、三、将步骤二得到的催化剂粉体置于介质阻挡放电等离子体(dbd)中处理18～25次，每次2.5～3.5min，在温度450～550℃的条件下焙烧处理，然后转至管式炉中，在氢气气氛下进行升温还原，再于室温下在o2/n2中钝化处理，得到担载型ni-moox催化剂；其中镍钼(折合为金属)占复合载体的质量百分含量为5％～10％；
6、其中步骤二中所述的复合载体颗粒是将硝酸镁溶液与拟薄水铝石混合挤条，焙烧后得到的镁铝尖晶石(mgal2o4)与氧化铝的复合颗粒。
7、本专利技术应用担载型ni-moox催化剂制取正构烷烃的方法按照以下步骤实现：
8、将担载型ni-moox催化剂装填到固定床反应器的恒温区，在氢气流速为15～25ml/min的条件下于450～500℃对催化剂进行活化处理，降至反应温度后用进料泵将棕榈酸甲酯的正己烷溶液连续注入到固定床反应器中，在反应温度为280～380℃、反应压力为1～4mpa、棕榈酸甲酯的质量空速为1～3h-1以及氢气与液态棕榈酸甲酯的体积比为500～1200:1的条件下进行反应，得到由正十五烷和正十六烷组成的正构烷烃。
9、本专利技术采用介质阻挡放电等离子体法制备担载型ni-moox催化剂的方法及及其应用包括以下有益效果：
10、1、本专利技术采用的高效催化剂中采用moox分散和稳定的金属ni作为催化剂的金属位，具有活性和选择性高、成本低等优点，可解决目前采用的金属硫化物等催化剂制备工艺复杂、活性低等问题，适合规模化生产和应用。
11、2、用于担载ni-moox的复合载体具有高的水热稳定性和丰富的孔隙率，可显著提高催化剂的稳定性，并减少积碳，延长催化剂的使用寿命。
12、3、采用介质阻挡放电等离子体(dbd)与程序升温还原技术相结合制备担载型ni-moox/复合载体催化剂时，先利用介质阻挡放电等离子体将空气中的氧气电离为臭氧，然后利用臭氧于常温常压条件下实现金属前驱体盐的分解，从而避免了常规高温焙烧分解导致的金属粒子团聚，分散度低等问题，从而在复合载体上有效地锚定金属纳米粒子，避免其团聚，不仅提高了金属的分散度，而且ni和moox之间的电子转移有效地提高了催化活性，并抑制裂化反应的发生，提高正构烷烃的选择性。
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1.采用介质阻挡放电等离子体制备担载型Ni-MoOx催化剂的方法，其特征在于该担载型Ni-MoOx催化剂的制备方法按照以下步骤实现：
2.根据权利要求1所述的采用介质阻挡放电等离子体制备担载型Ni-MoOx催化剂的方法，其特征在于步骤二中所述的复合载体颗粒中镁铝尖晶石与氧化铝的质量比为2:1～1:2。
3.根据权利要求1所述的采用介质阻挡放电等离子体制备担载型Ni-MoOx催化剂的方法，其特征在于步骤三中将催化剂粉体置于介质阻挡放电等离子体中处理20次，每次3min。
4.根据权利要求1所述的采用介质阻挡放电等离子体制备担载型Ni-MoOx催化剂的方法，其特征在于步骤三中的介质阻挡放电等离子体处理过程中采用石英玻璃为阻挡介质，气氛为空气气氛，控制放电电流为0.5～2.5A，放电频率为50～200Hz。
5.根据权利要求1所述的采用介质阻挡放电等离子体制备担载型Ni-MoOx催化剂的方法，其特征在于步骤三中在温度450～550℃的条件下焙烧处理时间为2～3h。
6.根据权利要求1所述的采用介质阻挡放电等离子体制备担载型Ni
7.根据权利要求1所述的采用介质阻挡放电等离子体制备担载型Ni-MoOx催化剂的方法，其特征在于担载型Ni-MoOx催化剂中的镍钼担载量之和占复合载体的质量百分含量为8％～9.5％。
8.应用如权利要求1制备的担载型Ni-MoOx催化剂制取正构烷烃的方法，其特征在于该制取正构烷烃的方法按照以下步骤实现：
9.根据权利要求8所述的应用担载型Ni-MoOx催化剂制取正构烷烃的方法，其特征在于在氢气流速为20mL/min的条件下于450℃对催化剂进行活化处理3h。
10.根据权利要求8所述的应用担载型Ni-MoOx催化剂制取正构烷烃的方法，其特征在于在反应温度为360℃、反应压力为3MPa、棕榈酸甲酯的质量空速为2h-1以及氢气与液态棕榈酸甲酯的体积比为800:1的条件下进行反应。
...【技术特征摘要】
1.采用介质阻挡放电等离子体制备担载型ni-moox催化剂的方法，其特征在于该担载型ni-moox催化剂的制备方法按照以下步骤实现：
2.根据权利要求1所述的采用介质阻挡放电等离子体制备担载型ni-moox催化剂的方法，其特征在于步骤二中所述的复合载体颗粒中镁铝尖晶石与氧化铝的质量比为2:1～1:2。
3.根据权利要求1所述的采用介质阻挡放电等离子体制备担载型ni-moox催化剂的方法，其特征在于步骤三中将催化剂粉体置于介质阻挡放电等离子体中处理20次，每次3min。
4.根据权利要求1所述的采用介质阻挡放电等离子体制备担载型ni-moox催化剂的方法，其特征在于步骤三中的介质阻挡放电等离子体处理过程中采用石英玻璃为阻挡介质，气氛为空气气氛，控制放电电流为0.5～2.5a，放电频率为50～200hz。
5.根据权利要求1所述的采用介质阻挡放电等离子体制备担载型ni-moox催化剂的方法，其特征在于步骤三中在温度450～550℃的条件下焙烧处理时间为2～3h。
6.根据权利要求1所述的采用...
【专利技术属性】
技术研发人员：王巍，吴伟，杨春秀，大卫·库毕斯卡，奥列格·基赫佳宁，
申请(专利权)人：黑龙江大学，
类型：发明
国别省市：
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