【技术实现步骤摘要】
本申请涉及天然气制氢，特别涉及一种利用超重力反应器进行天然气部分氧化制氢的方法。
技术介绍
1、目前，全球超过95％的氢气是由煤、石油和天然气等化石资源制取，且这其中超过一半是通过天然气制取。基于相对低廉的成本和更为成熟的技术，天然气制氢已经成为一种主流的制氢工艺。利用天然气制取氢气的方法主要有2类，其一是通过天然气转化富含氢气的混合气，去除杂质提纯得到高纯氢气，主要技术有水蒸汽重整制氢技术、部分氧化制氢技术以及自热重整制氢技术；其二是直接将天然气裂解成氢气，副产品是碳材料，该方法可细分为高温热裂解、催化裂解、等离子体裂解和熔融金属裂解。目前，水蒸汽重整工艺是工业上最常用的制氢方法，但此工艺能耗高，工艺设备较为复杂，投资较高，操作难度也较大，控制系统要求较高。与水蒸气重整工艺相比，部分氧化制氢的反应速率更快，需要的反应器体积小，能耗低，可以在一定程度上降低设备投资和生产成本，但是部分氧化制氢反应存在催化剂容易积碳失活的问题，且由于部分氧化制氢反应为放热反应，反应过程中容易在催化剂床层中形成热点，特别是当空速较高时，反应放出的热量不能够及时被带走，使得催化剂床层热点较难控制，带来潜在的爆炸风险。
技术实现思路
1、本申请的主要目的是提供一种利用超重力反应器进行天然气部分氧化制氢的方法，旨在解决现有的天然气部分氧化制氢反应中催化剂容易积碳失活的技术问题。
2、为实现上述目的，本申请提出了一种利用超重力反应器进行天然气部分氧化制氢的方法，包括以下步骤：
3、将空气
4、在超重力反应器中填充反应催化剂并将所述混合气体通入所述超重力反应器中进行重整反应，得到重整产物；
5、将所述重整产物降温，再进行一氧化碳和水蒸气的水汽变换反应，得到含co2和h2的混合气体；
6、对所述含co2和h2的混合气体进行变压吸附，制得h2。
7、可选地，所述将空气与脱硫后的天然气混合，得到混合气体的步骤，包括：
8、将空气与脱硫后的天然气以摩尔比1：(1-5)的比例在气体混合器中混合，得到混合气体。
9、可选地，所述反应催化剂为镍改性分子筛催化剂，包括zsm-5分子筛、zsm-35分子筛和zsm-5/zsm-35共晶分子筛中的一种或几种。
10、可选地，所述zsm-5分子筛的硅铝摩尔比sio2/al2o3为30-300，所述zsm-35分子筛的硅铝摩尔比sio2/al2o3为90-300，所述zsm-5/zsm-35共晶分子筛的硅铝摩尔比sio2/al2o3为30-300。
11、可选地，所述反应催化剂的制备步骤，包括：
12、通过粘结剂将分子筛成型，再将成型的分子筛在25℃-220℃的温度下干燥2h-24h，再在520℃-620℃的温度下焙烧6h-10h，得到分子筛载体颗粒；
13、采用等体积浸渍法，取镍的可溶性盐并于溶剂中混合均匀后，加入所述分子筛载体颗粒，在超声下搅拌，再在25℃-220℃的温度下干燥2h-24h后，在520℃-620℃的温度下焙烧6h-10h，得到反应催化剂。
14、可选地，所述反应催化剂中镍的负载量为1％-5％。
15、可选地，所述超重力反应器中的超重力水平为10g-450g。
16、可选地，所述重整反应步骤中，反应温度为450℃-800℃，反应压力为0.1mpa-3mpa，气体空速为500h-1-1200h-1。
17、可选地，所述进行一氧化碳和水蒸气的水汽变换反应步骤中，反应温度为250℃-350℃，反应压力为0.1mpa-2mpa，气体空速为600h-1-1200h-1。
18、可选地，所述对所述含co2和h2的混合气体进行变压吸附的步骤中，所采用的吸附剂为分子筛、氧化钙、氧化铝以及活性炭中的一种或几种。
19、本申请利用超重力反应器进行天然气部分氧化重整制氢的方法，充分利用了超重力环境条件(地球重力加速度g为9.8m/s2，即要求大于g的环境)，以增强微观混合性能，并提高反应过程中物料间的传质传热效率，减少压降，进而提高天然气部分氧化重整反应效率和氢气的收率；在模拟超重力作用下，反应后的重整产物以h2、co、co2和h2o为主，且在超重力环境条件下，生成的重整产物可快速离开反应环境，减少了天然气蒸气重整反应过程中催化剂积炭的生成，进而避免了催化剂的失活，延长了催化剂的使用寿命；同时，由于重整反应是放热反应，在放热反应过程中，及时排除反应热至关重要，而本申请在超重力反应器中进行天然气部分氧化反应，由于重整产物在超重力的强化作用下迅速离开反应环境，反应放热被生成物迅速带出反应区域，因此使反应温度易于控制，有利于重整反应的稳定运行。经超重力反应器排出的重整产物再经水汽变换反应可除去co和h2o，再经过变压吸附，即可得到高纯度的氢气。本申请的方法解决了天然气部分氧化制氢技术中催化剂易积碳失活，放热反应易在催化剂床层形成热点的问题，且在超重力反应器中进行重整反应，具有物料扩散快、传质传热效率高、压降低、反应温度低和反应条件温和的特点，所用设备体积小，工艺流程简单，可以实现重整单元小型化，适用于sofc便携式电源。
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1.一种利用超重力反应器进行天然气部分氧化制氢的方法，其特征在于，包括以下步骤：
2.根据权利要求1所述的利用超重力反应器进行天然气部分氧化制氢的方法，其特征在于，所述将空气与脱硫后的天然气混合，得到混合气体的步骤，包括：
3.根据权利要求1所述的利用超重力反应器进行天然气部分氧化制氢的方法，其特征在于，所述反应催化剂为镍改性分子筛催化剂，包括ZSM-5分子筛、ZSM-35分子筛和ZSM-5/ZSM-35共晶分子筛中的一种或几种。
4.根据权利要求3所述的利用超重力反应器进行天然气部分氧化制氢的方法，其特征在于，所述ZSM-5分子筛的硅铝摩尔比SiO2/Al2O3为30-300，所述ZSM-35分子筛的硅铝摩尔比SiO2/Al2O3为90-300，所述ZSM-5/ZSM-35共晶分子筛的硅铝摩尔比SiO2/Al2O3为30-300。
5.根据权利要求3所述的利用超重力反应器进行天然气部分氧化制氢的方法，其特征在于，所述反应催化剂的制备步骤，包括：
6.根据权利要求5所述的利用超重力反应器进行天然气部分氧化制氢的方法，其特
7.根据权利要求1所述的利用超重力反应器进行天然气部分氧化制氢的方法，其特征在于，所述超重力反应器中的超重力水平为10g-450g。
8.根据权利要求1所述的利用超重力反应器进行天然气部分氧化制氢的方法，其特征在于，所述重整反应步骤中，反应温度为450℃-800℃，反应压力为0.1MPa-3MPa，气体空速为500h-1-1200h-1。
9.根据权利要求1所述的利用超重力反应器进行天然气部分氧化制氢的方法，其特征在于，所述进行一氧化碳和水蒸气的水汽变换反应步骤中，反应温度为250℃-350℃，反应压力为0.1MPa-2MPa，气体空速为600h-1-1200h-1。
10.根据权利要求1所述的利用超重力反应器进行天然气部分氧化制氢的方法，其特征在于，所述对所述含CO2和H2的混合气体进行变压吸附的步骤中，所采用的吸附剂为分子筛、氧化钙、氧化铝以及活性炭中的一种或几种。
...【技术特征摘要】
1.一种利用超重力反应器进行天然气部分氧化制氢的方法，其特征在于，包括以下步骤：
2.根据权利要求1所述的利用超重力反应器进行天然气部分氧化制氢的方法，其特征在于，所述将空气与脱硫后的天然气混合，得到混合气体的步骤，包括：
3.根据权利要求1所述的利用超重力反应器进行天然气部分氧化制氢的方法，其特征在于，所述反应催化剂为镍改性分子筛催化剂，包括zsm-5分子筛、zsm-35分子筛和zsm-5/zsm-35共晶分子筛中的一种或几种。
4.根据权利要求3所述的利用超重力反应器进行天然气部分氧化制氢的方法，其特征在于，所述zsm-5分子筛的硅铝摩尔比sio2/al2o3为30-300，所述zsm-35分子筛的硅铝摩尔比sio2/al2o3为90-300，所述zsm-5/zsm-35共晶分子筛的硅铝摩尔比sio2/al2o3为30-300。
5.根据权利要求3所述的利用超重力反应器进行天然气部分氧化制氢的方法，其特征在于，所述反应催化剂的制备步骤，包括：
6.根据权利要求...
【专利技术属性】
技术研发人员：曾婧，雷宪章，张安安，
申请(专利权)人：成都岷山绿氢能源有限公司，
类型：发明
国别省市：
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