用于环己酮肟气相重排反应的改性全硅分子筛催化剂及其制备方法技术

本发明专利技术提供了一种用于环己酮肟气相重排反应的改性全硅分子筛催化剂及其制备方法。该制备方法包括：步骤S1，将全硅分子筛在金属盐的溶液中依次进行浸渍、第一干燥、第一焙烧后，得到焙烧后分子筛；步骤S2，采用有机酸溶液对焙烧后分子筛进行酸改性处理、固液分离后，得到改性后分子筛；以及步骤S3，对改性后分子筛依次进行第二干燥、第二焙烧，得到改性全硅分子筛催化剂。将以上改性全硅分子筛催化剂用于环己酮肟气相重排反应具有成本低、选择性高、稳定性好、环境友好、运行寿命长等优势，能够实现己内酰胺的工业化生产。

【技术实现步骤摘要】

本专利技术涉及分子筛催化剂，具体而言，涉及一种用于环己酮肟气相重排反应的改性全硅分子筛催化剂及其制备方法。

技术介绍

1、己内酰胺是工业化生产尼龙的一种重要化工原料，而环已酮肟的beckmann重排在己内酰胺生产中也发挥了关键作用。传统的己内酰胺合成工艺使用浓硫酸为催化剂，容易导致设备腐蚀和环境污染等问题。因此，近年来越来越多的技术人员开始关注到分子筛等固体酸催化剂，并采用其替代常规的浓硫酸催化剂进行催化应用。

2、例如，现有专利申请公布号为usp4061724的美国专利申请、专利申请公布号为jp59164617的日本专利申请和专利申请公布号为cn1338427的中国专利申请等相继报道了硅分子筛的合成方法，并揭示了其可应用于己内酰胺的合成。但是，气相beckmann重排工艺所需要的反应温度较高，导致催化剂容易失活，稳定性较差，而且催化剂的选择性也比较低，从而限制了其进一步推广应用。为了解决此问题，有研究人员利用碱改性调节酸性位点的组成和数量，优化硅分子筛的形貌结构，以提升其催化环己酮肟气相beckmann重排的性能。然而，上述现有技术中采用碱进本文档来自技高网...

【技术保护点】

1.一种用于环己酮肟气相重排反应的改性全硅分子筛催化剂的制备方法，其特征在于，所述制备方法包括：

2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述步骤S2中，所述改性后分子筛中铁系金属离子的含量为100～500ppm，所述铁系金属离子指Fe、Co、Ni中的任意一种或多种，优选所述铁系金属离子包括Fe、Co、Ni，且所述Fe、所述Co与所述Ni的质量比为1：0.005～35：0.001～40。

3.根据权利要求1或2所述的制备方法，其特征在于，所述步骤S2中，所述有机酸溶液的质量浓度为1～10wt％，优选所述全硅分子筛与所述有机酸溶液的质量比为1：3～10；优选所...

【技术特征摘要】

1.一种用于环己酮肟气相重排反应的改性全硅分子筛催化剂的制备方法，其特征在于，所述制备方法包括：

2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述步骤s2中，所述改性后分子筛中铁系金属离子的含量为100～500ppm，所述铁系金属离子指fe、co、ni中的任意一种或多种，优选所述铁系金属离子包括fe、co、ni，且所述fe、所述co与所述ni的质量比为1：0.005～35：0.001～40。

3.根据权利要求1或2所述的制备方法，其特征在于，所述步骤s2中，所述有机酸溶液的质量浓度为1～10wt％，优选所述全硅分子筛与所述有机酸溶液的质量比为1：3～10；优选所述有机酸选自一元羧酸、二元羧酸、苯甲酸中的任意一种或多种，优选所述一元羧酸为甲酸和/或醋酸，优选所述二元羧酸选自乙二酸、丙二酸、丁二酸中的任意一种或多种；进一步地，优选所述有机酸为所述二元羧酸和所述苯甲酸的混合酸，优选所述混合酸中所述二元羧酸和所述苯甲酸的质量比为1：0.1～0.5。

4.根据权利要求1至3中任一项所述的制备方法，其特征在于，所述步骤s2中，所述酸改性处理的温度为120～180℃，优选所述酸改性处理的时间为2～12h。

5.根据权利要求1至4中任一项所述的制备方法，其特征在于，所述步骤s2中，所述固液分离为...

【专利技术属性】
技术研发人员：郭昊天，王根林，王刚，丁克鸿，韩敏，戴业涔，许越，
申请(专利权)人：江苏扬农化工集团有限公司，
类型：发明
国别省市：