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用于处理来自核操作的氚废物的方法技术

技术编号:40006618 阅读:39 留言:0更新日期:2024-01-09 05:16
本发明专利技术涉及用于处理来自核操作的氚废物的方法,其中该方法包括用由不溶于水或溶解度可忽略不计的纤维素丝或微晶纤维素制成的吸附材料处理氚化的放射性流出物,以便将氚结合到所述纤维素丝或微晶纤维素的分子中,从处理后的流出物中分离氚化的吸附材料,并将所述氚作为低活度和中活度废物处理。该方法包括在氚化流出物中加入纤维素丝或微晶纤维素,直到其达到氚化放射性流出物的浓度在0.6和3.4克/升之间,并且优选在1.1和1.6克/升之间。

【技术实现步骤摘要】
【国外来华专利技术】

本专利技术属于洗消来自核操作的放射性物质(气体、液体、固体)且更特别地氚化流出物的。


技术介绍

1、氚的化学和物理特性以及水分子形成中的不同组合选项使得在目前现有技术中难以使用大规模工业分离系统。然而,这种情况并不意味着没有开发氚处理系统。相反,用于处理、捕获和储存氚化物质的文章和实验过程的数量正在增加。聚变反应堆原型的建造也促进了这一事实。

2、氚在核反应堆的裂变反应中产生,并且可以作为气体、氚化的水分子以及离子[o31h]+和[o31h]-扩散。

3、氚是一种氢同位素,质量为3.01605g/mol,并且是三种同位素中唯一的放射性同位素。它的半衰期为12.33年,一克氚具有的活度为9619ci并且根据下式衰变:

4、13h→23he+e-(β)+ν+18.6kev

5、氚具有与氘和氕相同的化学行为,因为化学特性取决于皮层电子,且这就是为什么很难从化学上将其与其他同位素形式分开的原因。此外,它是净β发射体,并且从这个角度来看,它有利于保护系统。在工业分离层面,分离不同氚化物质的问题是由接近的液-气转变温度决定的,这个问题需要很长的分离塔和极端的低温温度。

6、氚(12.3年周期和仅beta-β-辐射的特定放射体)主要通过三分裂变以200,000至400,000ci/gw(e)-年的速率在核燃料中形成。它还由作为杂质或燃料组分、冷却剂、慢化剂、鞘层和其他核材料存在的一系列轻质元素的中子活化引起。目前,它有可能从现有的使用重水(d2o)作为慢化剂(例如candu)的裂变反应堆中获得,因为当氘(d)捕获一个中子时它们会产生t(氚)。来自这些反应堆的重水必须定期“净化”;因此,它们代表了相对常规的氚来源,例如在加拿大。中子毒物是氚的重要来源。他们的任务包括通过吸收中子缓和核反应。在pwr反应堆中,根据以下反应,通过锂-6与中子相互作用产生氚:

7、3li6+0n1→2he4+1h3+γ

8、锂-6以lioh的形式使用,具有调节溶液ph的能力。另一方面,硼-10以h3bo3的形式用作中子吸收剂,并从而调节堆芯反应性。li-6还通过中子吸收生成li-7,演变成氚。一般来说,最常用的中子毒物是氚源的一部分。

9、在三分裂变中,氚作为以下反应的结果出现:

10、235u+n→x1+x2+h3

11、239pu+n→x1+x2+h3

12、在pwr型反应堆中,慢化剂和冷却剂都在升高的温度和压力下运行,有额外的可能在工厂正常运行期间通过扩散和在停工期间通过混合来在它们之间交换氚。国际辐射防护委员会(icrp)将工作人员的剂量限制在五年内平均每年20msv(毫西弗)。氚对总剂量的高贡献鼓励了用于运行反应堆以及用于先进设计的氚控制技术的研究、开发和优化。pwr反应堆的水中的氚值为约330bq/gr,并且i-131值为约9bq/gr。

13、核反应中产生的氚为氚气体[31h]2的形式,或者主要形成水分子的一部分,其形式为:

14、31h-oh(t-oh);h-o31h(h-ot);[31h]2o(t2o)

15、氚与氧反应生成氚化水t2o:

16、

17、

18、

19、水性介质中存在的化学物质:

20、h2o;t2o;hto;t2o+;t3o+;ot-;t2o2

21、氚的一个基本特性是容易与氕交换;平衡状态取决于与溶液中其他化学物质的酸碱反应,水溶液的ph起决定性作用。

22、考虑到通过中子通量的作用,氕原子可以捕获一个中子并变成氘。氘和氚可以结合形成其他不同的水性结构。考虑到氚同位素是净β发射体,寿命为12.3年,它可以出现在任何分子结构中,包括气态物质,且这一事实使得在工业水平上分离它的任何尝试都极其困难。

23、为实现氚排放的有效处理,在世界范围内提出了不同的技术研究,以减少职业性剂量和由此产生的可能的环境污染,除其他外,一般指出了以下目标:

24、-最大限度地减少氚化水损失,以及以液态和气态回收氚化水。

25、-用具有低氚含量的重水置换高度氚化的重水。

26、考虑到由于聚变反应堆中氚的管理以及核电厂的常规和退役过程中氚化水的管理,关于这一主题的文章和实验室测试不断增加,下文描述了提出的用于分离氚和氚化水的不同最新工艺。

27、a)氢化物的形成

28、氢气以及因此t2在高温下与过渡金属反应形成氢化物;钪、钇、镧、锕系元素并且尤其是钛族和钒族的元素。

29、捕获氢以形成氢化物的最有效方式是使用铀,但是由于与使用铀相关的原因,根据以下可逆地使用zr-co合金:

30、吸收:

31、解吸:

32、该化合物的问题是缺乏稳定性并且其热分解根据以下:

33、

34、氢化物的使用提供了包含t2的可能性。t.motyka教授开发了用氢化物限制氚(t2)的操作程序。

35、b)颗粒床。

36、公司molecular separations,inc(msi)已经开发了一项颗粒床的专利,其在接近环境温度的情况下选择性地将氚化水作为水合水。使用126μci氚/升水的标准混合物进行测试。显示了使用串联的2米长塔降低到25μci氚/升水。使用hanford废水样品表明氚从0.3μci氚/升水降低到0.07μci氚/升水。固定在床上的氚可以随着温度的适度升高而释放,并且床可以重复使用。已经提出了移动床工艺来处理代表性量的废水。该分离系统也已经被证明将冷却水中的氚浓度降低到允许其再利用的水平。

37、c)氚吸附。

38、几年来,比利时核研究中心sck/cen一直在进行有关氚吸附和氚化液体流出物处理的研究。最初,研究重点是从后处理过程中产生的气体流出物中去除氚。如果氚可以在任何含水操作之前从乏燃料中释放出来,那么最实用的收集方法是在用氢进行同位素溶解并随后完全转化为氚化水之后,吸附在分子筛上。

39、sck/cen建造了15m3/h的氧化-吸附装置,该装置带有封闭的再生系统,在总氚化氢和水进口浓度最高达单位体积百万分之1000时,洗消系数为1000。sck/cen正在开发一种称为elex的同位素分离工艺,该工艺基于将水电解和氢与水之间的氚交换结合起来,该交换是由疏水催化剂促进的。

40、对于正常条件下的电解,获得的元素氚分离系数为11.6,标准偏差为6%。关于互换性,已经开发了一种疏水性催化剂,对于大气压和20℃下使用的流速,该催化剂在逆流滴床反应器中产生9mol/s.m3的总交换速率常数。该试验装置的安装由两个基本部分组成:80kw的水电解槽和直径10cm的滴床塔。氚化水进料速率为5l/h,其含有氚活度为3.7gbq/l的氚化水相。

41、d)氢同位素的多重双极电解分离。

42、通过由pd/ag电极(25% pd)对氢同位本文档来自技高网...

【技术保护点】

1.一种用于处理来自核操作的氚废物的方法,其特征在于所述方法包括用由不溶于水或溶解度可忽略不计的纤维素丝或微晶纤维素制成的吸附材料处理氚化的放射性流出物,以便将氚结合到所述纤维素丝或微晶纤维素的分子中;从处理后的流出物中分离氚化的吸附材料,并将所述氚作为低活度和中活度废物处理。

2.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述方法包括在氚化的流出物中加入纤维素丝或微晶纤维素,直到其达到氚化放射性流出物的浓度在0.6和3.4克/升之间,并且优选在1.1和1.6克/升之间。

3.根据权利要求2所述的方法,其特征在于,所述方法包括:-将预定体积的氚化放射性流出物和由纤维素丝或微晶纤维素组成的吸附材料加入搅拌罐中,直到其达到指定浓度,-搅拌所述罐中的内容物以及,-通过经由超滤膜过滤来分离处理后的流出物,并且最后提取保留放射性活度的使用后的吸附材料。

4.根据权利要求1和2中任一项所述的方法;其特征在于所述方法包括通过在流化床上再循环所述放射性流出物进行处理,通过在孔径为1至20微米之间的纤维素或聚丙烯过滤袋内含有所述纤维素丝或微晶纤维素的容器,所述过滤袋用于保留所述吸附材料并允许处理和洗消后的水通过;一旦所述吸附材料耗尽,就提取所述吸附材料并作为低活度和中活度废物进行管理。

5.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,包含氚的气态流出物如烟雾、气体和蒸汽的处理包括使所述流出物通过被引入到孔径在1和100微米之间的过滤套筒中的纤维素丝或微晶纤维素,并且然后在HEPA过滤器中过滤。

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【技术特征摘要】
【国外来华专利技术】

1.一种用于处理来自核操作的氚废物的方法,其特征在于所述方法包括用由不溶于水或溶解度可忽略不计的纤维素丝或微晶纤维素制成的吸附材料处理氚化的放射性流出物,以便将氚结合到所述纤维素丝或微晶纤维素的分子中;从处理后的流出物中分离氚化的吸附材料,并将所述氚作为低活度和中活度废物处理。

2.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述方法包括在氚化的流出物中加入纤维素丝或微晶纤维素,直到其达到氚化放射性流出物的浓度在0.6和3.4克/升之间,并且优选在1.1和1.6克/升之间。

3.根据权利要求2所述的方法,其特征在于,所述方法包括:-将预定体积的氚化放射性流出物和由纤维素丝或微晶纤维素组成的吸附材料加入搅拌罐中,直到其达到指定浓度,-搅拌所述罐...

【专利技术属性】
技术研发人员:拉蒙·格鲁·希罗纳弗朗切斯科·达切尔诺
申请(专利权)人:纽克林科技有限公司
类型:发明
国别省市:

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