【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及非线性光学和纳米光子学领域，尤其涉及一种基于中继离子实现非线性阶数倍增全光谱发射的光子雪崩方法。
技术介绍
1、稀土掺杂上转换纳米粒子是一种新兴的非线性荧光材料，它能够将长波长的激发光转化为短波长的高能量发射光，具有激发光穿透深度大、无自发荧光背景、无光漂白光闪烁和低细胞毒性等优势，在超分辨显微成像、生物医学成像、防伪检测等方面有着广泛的应用前景；
2、光子雪崩(pa)作为一种特殊的上转换发光机制，在高阶非线性荧光响应方面展现了巨大的应用潜力；但自在掺杂镨离子的块状材料中首次观察到pa机制以来，在过去的几十年中，光子雪崩机制仅在一些块状材料和聚合物中在低温下进行了研究；近年来，lee，c等人已首次在纳米尺度上证明了铥离子的pa效应，通过单束1064nm或1452nm连续光激发，在室温下实现了重掺杂tm3+的pa效应；然而，在该研究中，由于tm3+其他可见发射波段光强太弱甚至不发光，研究人员只在800nm的近红外发射峰的观察到了雪崩现象；现有研究证实，在1064nm连续光激发下，对于掺杂tm3+的nayf4上转换纳米颗粒，在中高浓度tm3+掺杂下，当泵浦功率在一定范围内，即达到某个特定的“阈值”后，800nm发射光的发射强度明显增强，而且对泵浦功率产生巨大的非线性响应；然而，由于tm3+之间能量调度的原因，对于任意浓度掺杂的tm3+，在1064nm激发光泵浦下，几乎没有能量可以直接泵送到tm3+的高能级，例如1g4和1d2；因此，虽然tm3+的pa效应已经在相对较低的雪崩阈值下实现，但仅限于800nm近红
3、目前，在红外光探测领域，大多数主流商用光子探测器都不同程度地面临着影响比可见光探测器更为严重的价格昂贵、量子效率低、体积大、灵敏度相对较低以及依赖于低温环境等问题，这大幅度地降低了红外探测器的普适性和稳定性；此外，目前红外探测器中使用的一些常见材料，如i ngaas和i np，在800nm近红外波段的灵敏度相对较低，这使得探测tm3+能产生的800nm的雪崩荧光需要较高的成本或较为苛刻的探测条件；因此，有必要将被探测材料的近红外发射波段转化为可见光发射从而达到高灵敏度和高稳定性的探测效果；
4、为了进一步研究多离子可见发射光的pa效应，一种纳米尺度的迁移光子雪崩体系被提出；迁移光子雪崩体系主要是采用单一激发波长，构建能量迁移晶格网络，把雪崩引擎中的能量传递到不同的激活剂离子中，使更多自身无法产生光子雪崩效应的稀土离子实现高阶非线性光子雪崩荧光辐射；但是，迁移光子雪崩机制较为复杂，需要构建四层或者以上核壳结构的纳米颗粒实现多离子级联的光子雪崩体系，而且当tm3+作为级联离子时，tm3+在452nm处发射光很弱，难以被探测；更重要的是，当迁移雪崩机制应用在tm3+作为雪崩引擎的雪崩体系时，若tm3+和yb3+共掺杂在雪崩引擎中，由于yb3+吸收截面较大，相当于在雪崩引擎中引入缺陷，导致tm3+雪崩辐射能量的同时能量少部分传递给yb3+而发生损耗，从而削弱tm3+的雪崩过程；因此，通过其他更简单的机制来实现级联离子高能级的pa效应仍然是必要的。
5、因此，有必要提供一种基于中继离子实现非线性阶数倍增全光谱发射的光子雪崩方法解决上述技术问题。
技术实现思路
1、本专利技术提供一种基于中继离子实现非线性阶数倍增全光谱发射的光子雪崩方法，解决了上述技术背景的问题。
2、为解决上述技术问题，本专利技术提供的一种基于中继离子实现非线性阶数倍增全光谱发射的光子雪崩方法，包括以下步骤：
3、s1、通过构建多层核壳纳米结构，将光子雪崩引擎离子、中继离子与受体离子分隔在不同的结构层，其中，引擎离子处于核层，能量中继离子位于中间壳层与外壳层，受体离子处于外壳层，并在最外层包裹上惰性氟化物纳米晶体减少表面损耗。
4、s2、构建纳米结构核层，，雪崩引擎离子在特定波长的激光照射下形成高效的能量循环，能量经过一定的能级跃迁后，雪崩离子激发态能级粒子数呈现雪崩式增长，辐射出高效稳定且对激发光强度具有高阶非线性依赖关系的光子雪崩荧光；
5、s3、在光子雪崩引擎所在核层外构建一层掺杂一定浓度的中继离子的中间能量传输壳层，建立长距离中继离子亚晶格能量中继网络，具有较大吸收截面的中继离子首先通过界面能量传递过程从雪崩引擎提取部分雪崩能量，然后通过亚晶格传能网络将能量传输给位于外壳层的中继离子，增加引擎离子与中继离子间的传能效率，从而更有效地发挥中继离子能量储存与传输的作用。
6、s4、构建纳米结构外壳层，由吸收截面较大的中继离子与受体离子共掺杂组成，位于外壳层的中继离子接受中间层中继离子传输的能量，然后通过多光子过程把能量传递给受体离子，受体离子接受到中继离子提供的能量，通过多光子上转换过程使电子在不同的高激发态积累，并产生不同波长的非线性响应阶数倍增的光子雪崩荧光。
7、进一步地，选择高掺杂浓度的tm3+作为光子雪崩引擎，使用一束1064nm或1450nm近红外激光激发，该激光的光子能量不完全匹配tm3+从3h6到3h5的基态吸收，但能匹配tm3+从3f4到3f2的激发态吸收；
8、使激发态吸收速率比基态吸收至少大四个数量级；同时两个相邻的tm3+离子之间产生交叉弛豫，使光子数量成倍增长并大量积累到中间激发态能级，产生光子雪崩荧光辐射。
9、进一步地，，选择yb3+作为中继离子，当雪崩纳米引擎在近红外激光激发下发生雪崩，yb3+起到了能量中继站的作用；
10、通过反向能量传递过程(bet)接受从tm3+的3h4能级提取雪崩能量，即产生3h4→2f5/2界面能量传递过程，然后通过亚晶格传能网络将能量通过多光子过程传递给受体离子。
11、进一步地，受体离子包括但不限于tm3+、er3+、ho3+、tb3+离子。
12、进一步地，受体离子与中继离子存在能级间隔匹配，中继离子能够将部分的雪崩能量传递至受体离子的部分高激发态能级，从而实现多光子上转换发光。
13、进一步地，所述光子雪崩引擎核结构由高浓度掺杂的雪崩离子tm3+掺杂在氟化物纳米晶体组成，所述中间能量传输壳层结构由yb3+掺杂在氟化物纳米晶体组成，所述受体离子所在外壳层结构由中继离子yb3+与受体离子共掺杂在氟化物纳米晶体而组成，最外层结构可由惰性氟化物纳米晶体组成。
14、与相关技术相比较，本专利技术提供的基于中继离子实现非线性阶数倍增全光谱发射的光子雪崩方法具有如下有益效果：
15、本专利技术提供一种基于中继离子实现非线性阶数倍增全光谱发射的光子雪崩方法；
16、1、与传统单一雪崩引擎离子的光子雪崩体系相比，本专利技术只需要单束1064nm或1450nm连续型近红外激光就能实现不同受体离子多能级的具有巨大非线性响应的光子雪崩荧光，从而实现全光谱的光子雪崩荧光发射。
17、2、弥补了传统迁移雪崩体系灵活本文档来自技高网...
【技术保护点】
1.一种基于中继离子实现非线性阶数倍增全光谱发射的光子雪崩方法，其特征在于，包括以下步骤：
2.根据权利要求1所述的一种基于中继离子实现非线性阶数倍增全光谱发射的光子雪崩方法，其特征在于，选择高掺杂浓度的Tm3+作为光子雪崩引擎，使用一束1064nm或1450nm近红外激光激发，该激光的光子能量不完全匹配Tm3+从3H6到3H5的基态吸收，但能匹配Tm3+从3F4到3F2的激发态吸收；
3.根据权利要求2所述的一种基于中继离子实现非线性阶数倍增全光谱发射的光子雪崩方法，其特征在于，选择Yb3+作为中继离子，当雪崩纳米引擎在近红外激光激发下发生雪崩，Yb3+起到了能量中继站的作用；
4.根据权利要求3所述的一种基于中继离子实现非线性阶数倍增全光谱发射的光子雪崩方法，其特征在于，受体离子包括但不限于Tm3+、Er3+、Ho3+、Tb3+离子。
5.根据权利要求4所述的一种基于中继离子实现非线性阶数倍增全光谱发射的光子雪崩方法，其特征在于，受体离子与中继离子存在能级间隔匹配，中继离子能够将部分的雪崩能量传递至受体离子的部分高激发态能级，从
6.根据权利要求5所述的一种基于中继离子实现非线性阶数倍增全光谱发射的光子雪崩方法，其特征在于，所述光子雪崩引擎核结构由高浓度掺杂的雪崩离子Tm3+掺杂在氟化物纳米晶体组成，所述中间能量传输壳层结构由Yb3+掺杂在氟化物纳米晶体组成，所述受体离子所在外壳层结构由中继离子Yb3+与受体离子共掺杂在氟化物纳米晶体而组成，最外层结构可由惰性氟化物纳米晶体组成。
...【技术特征摘要】
1.一种基于中继离子实现非线性阶数倍增全光谱发射的光子雪崩方法，其特征在于，包括以下步骤：
2.根据权利要求1所述的一种基于中继离子实现非线性阶数倍增全光谱发射的光子雪崩方法，其特征在于，选择高掺杂浓度的tm3+作为光子雪崩引擎，使用一束1064nm或1450nm近红外激光激发，该激光的光子能量不完全匹配tm3+从3h6到3h5的基态吸收，但能匹配tm3+从3f4到3f2的激发态吸收；
3.根据权利要求2所述的一种基于中继离子实现非线性阶数倍增全光谱发射的光子雪崩方法，其特征在于，选择yb3+作为中继离子，当雪崩纳米引擎在近红外激光激发下发生雪崩，yb3+起到了能量中继站的作用；
4.根据权利要求3所述的一种基于中继离子实现非线性阶数倍增全光谱发射的...
【专利技术属性】
技术研发人员：詹求强，王琛旖，文紫照，蒲锐，
申请(专利权)人：华南师范大学，
类型：发明
国别省市：
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