【技术实现步骤摘要】
本专利技术属于环境工程，涉及到feoxsey纳米片和改性石墨相氮化碳异质结催化材料制备技术研究，特别涉及到应用该材料在可见光条件下活化双氧水降解氟喹诺酮类抗生素方法的革新。
技术介绍
1、氟喹诺酮抗生素(fluoroquinolones,fqs)属第三类抗生素，是一种人工合成广谱抗菌药。因其种类繁多和广谱抗菌性能，氟喹诺酮抗生素被广泛应用在日常生活中并占据全球17％市场配额。大量和频繁的使用使fqs已普遍存在于环境水体中。这些进入到水体中的fqs随着环境不断迁移、转化，甚至可能会产生一些毒性更强的中间体，对生态安全和人体健康造成潜在威胁。fqs类抗生素性质稳定，且具有广谱抗菌性，因此传统污水处理厂的生物法难以对其实现有效去除。针对此类污染物开展相关高效降解方法和降解机制研究，对于保护水环境安全和水生态平衡具有重要的实际意义。
2、光催化具有反应条件温和、能耗低、催化反应效率较高且生成产物无毒等优点。但光催化存在催化速率慢、矿化率低的缺点。在光催化过程中，加入过氧化氢(h2o2)，通过光激发和催化剂的作用活化h2o2产生具有强氧化性的活性物种羟基自由基(·oh)。·oh是一种非选择性的强氧化剂，它能够有效降解水中多种难降解有机污染物。对于任何催化反应，催化材料起到了重要的作用。石墨相氮化碳(g-c3n4)是常用的光催化材料之一。自2009年wang等人的文章“ametal-free polymeric photocatalyst for hydrogen production fromwater under visib
3、因此，本专利技术选择带有多孔结构的改性g-c3n4作为基底，在孔壁内原位制备feoxsey纳米墙，形成异质结催化材料，利用基底表面多孔结构维持feoxsey纳米墙稳定性；较大的比表面积可有效强化污染物与催化材料间的传质过程，拓展材料的光谱利用率和利用范围；基底与feoxsey纳米墙之间的界面电场可提供电子定向迁移通道，提高光生载流子迁移和转化能力；此外，se掺杂能够有效调控fe配位环境和晶格结构，提高其对h2o2的吸附和催化性能，同时在光生电子作用下feoxsey纳米墙表面形成了fe2+与fe3+循环体系能够有效催化h2o2向·oh的转化过程，实现光芬顿降解水中fqs的目的。
技术实现思路
1、本专利技术提供一种se掺杂氧化铁(feoxsey)纳米墙与改性g-c3n4的复合异质结催化材料制备方法，并应用于光芬顿降解fqs。通过超分子预聚合调控g-c3n4形成多孔的微观结构，在其表面原位构筑氧化铁纳米墙，并利用煅烧过程将se引入氧化铁晶格结构中，形成feoxsey纳米墙负载改性g-c3n4异质结材料(fos/cn)。在可见光条件下，fos/cn表面能够形成fe2+与fe3+循环体系，可有效降低h2o2向·oh转化的反应能垒，实现光芬顿高效降解水中fqs目标。
2、本专利技术的技术方案：
3、一种feoxsey纳米墙催化材料制备方法，步骤如下：
4、步骤1：将三聚氰胺、三聚硫氰酸、乌拉米尔加入甲醇溶液中，三聚氰胺与三聚硫氰酸投加质量比3:1-1:2，三聚氰胺与乌拉米尔的投加质量比10:1-50:1，搅拌30-240min，其中三聚氰胺浓度为25-50mg/ml；将得到的混合溶液放入烘箱中以40-50℃干燥后，放入研钵中研磨均匀，再装入瓷舟内，在n2氛围下放入管式炉中煅烧，升温速率为1-3℃/min，反应温度为400-600℃，反应时间2-4h，反应后将固体取出，以去离子水和乙醇交替清洗2次，放入烘箱中60℃干燥，得到黄色固体为改性g-c3n4；
5、步骤2：将步骤1中制备的改性g-c3n4研磨均匀，放入装有乙二醇溶液的聚四氟内衬中，搅拌30min，其中改性g-c3n4投加量为4-20mg/ml；搅拌均匀后加入硫酸亚铁，继续搅拌30min，其中改性g-c3n4与硫酸亚铁投加质量比为4:1-20:1，搅拌过程中向乙二醇溶液内通入n2，之后将聚四氟内衬放入不锈钢反应釜中密封，溶剂热反应10-16h，反应温度160-220℃，反应结束后以抽滤方式分离固体，再以乙醇和去离子水各清洗三次，放入真空干燥箱中，以40℃干燥24h，得到黄绿色粉末feox/cn；
6、步骤3：将步骤2中得到的feox/cn和se单质均匀混合后，放入瓷舟内，其中feox/cn与se投加的质量比为5:1-1:2；在n2氛围下放入管式炉中煅烧，反应温度为250-400℃，反应时间1-4h，得到feoxsey/g-c3n4(fos/cn)异质结催化材料，即为feoxsey纳米墙催化材料。
7、一种feoxsey纳米墙催化材料在光芬顿降解氟喹诺酮类抗生素中的应用，feoxsey纳米墙催化材料作为催化剂降解tbbpa；在可见光条件下，反应温度24-26℃，以浓度为1-10mg/l fqs废水为目标物，反应时间20min，fqs降解率均能达到98％以上。
8、本专利技术的有益效果：本专利技术方法中首次以se掺杂氧化铁纳米墙与改性g-c3n4的复合异质结催化材料(fos/cn)实现可见光条件下光芬顿高效降解、矿化水中fqs。通过步骤1中超分子预聚合的方法先将制备石墨相氮化碳的前体形成有序结构的高分子预聚物，再通过煅烧缩聚、重排形成具有空位结构和s掺杂的改性g-c3n4，其微观形貌呈多孔珊瑚礁状，与传统方法制备的g-c3n4相比，本专利中制备的改性g-c3n4本文档来自技高网...
【技术保护点】
1.一种FeOxSey纳米墙催化材料制备方法，其特征在于，步骤如下：
2.一种权利要求1所述制备方法得到的FeOxSey纳米墙催化材料在光芬顿降解氟喹诺酮类抗生素中的应用，FeOxSey纳米墙催化材料作为催化剂降解TBBPA；在可见光条件下，反应温度24-26℃，以浓度为1-10mg/L FQs废水为目标物，反应时间20min，FQs降解率均能达到98％以上。
【技术特征摘要】
1.一种feoxsey纳米墙催化材料制备方法，其特征在于，步骤如下：
2.一种权利要求1所述制备方法得到的feoxsey纳米墙催化材料在光芬顿降解氟喹诺酮类抗生素中的应用，fe...
【专利技术属性】
技术研发人员：周玉菲，牛军峰，于明川，马宇昊，
申请(专利权)人：华北电力大学，
类型：发明
国别省市：
还没有人留言评论。发表了对其他浏览者有用的留言会获得科技券。