一种含有YAG:Ce晶粒的玻璃陶瓷及其制备方法技术

本发明专利技术公开了一种含有YAG:Ce晶粒的玻璃陶瓷及其制备方法，属于新材料技术领域。本发明专利技术提供的一种含有YAG:Ce晶粒的玻璃陶瓷的化学组成为：31.03～33.33mol％SiO2，25～27.59mol％Al2O3，7.92～9.92mol％Y2O3，31.03～33.33mol％BaO，0.42～0.43mol％Ce2O3。本发明专利技术还提供了该玻璃陶瓷的制备方法，此方法无需高温急速冷却，无需二次熔融，无需二次精细热处理。因此，本发明专利技术提供的一种含有YAG:Ce晶粒的玻璃陶瓷的制备方法工艺简单，生产周期短并且能耗低。且能耗低。且能耗低。

【技术实现步骤摘要】
一种含有YAG:Ce晶粒的玻璃陶瓷及其制备方法


[0001]本专利技术涉及新材料
，具体涉及一种含有YAG:Ce晶粒的玻璃陶瓷及其制备方法。

技术介绍

[0002]固白光LED与传统的照明光源(白炽灯和三基色荧光灯)相比，具有节能、环保以及寿命长等优势，已经成为照明领域的主流器件。将Ce
3+
掺杂的Y3Al5O
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(YAG:Ce)荧光粉与有机封装胶水以适当比例均匀混合后固化于蓝光LED芯片上是目前白光LED的主要实现方式。LED芯片在发光过程中会放出大量的热，尤其是大功率LED芯片，而有机封装材料导热性和耐候性较差，长期处于高温环境中容易发生老化。
[0003]然针对有机封装材料高温下容易老化的问题，科研工作者选用无机玻璃材料替代有机封装材料，将YAG:Ce晶粒与无机玻璃材料相结合，由此制备的YAG:Ce玻璃陶瓷与蓝光LED结合后获得了性能优良的白光LED。
[0004]根据目前文献资料的报道，可以将YAG:Ce玻璃陶瓷的主要制备方法分为两类：
[0005]第一类方法是将YAG:Ce荧光粉与适当的玻璃粉混合后二次熔融。此方法是目前的主流方法，其主要工艺流程如下：先制备出适当的低熔点玻璃块体；再将该玻璃块体经过粉碎和磨细，获得超细玻璃粉体；然后将预先制备好的YAG:Ce荧光粉和玻璃粉末混合均匀，再通过加热使得玻璃粉二次熔融，最后经过冷凝和退火，获得YAG:Ce玻璃陶瓷。中国专利申请号为CN201310123356.X，CN201510571101.9，CN201610939773.5，CN201811538989.6，CN202010022185.1，CN202111519381.0的专利均采用了这一类方法。此外，Cheng Yang等人，张瑞等人，夏李斌等人以及Shuyang Bao等人的学术论文(Ceramics International，2016，42:14526
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14532；Journal of Alloys and Compounds，2017，720:340
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344；Journal of the American Ceramic Society，2019，102(4):2053
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2065；ACS Sustainable Chemistry&Engineering，2022，10(24):8105
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8114)也都采用了这一类方法。然而，此类制备方法存在两个主要问题：第一，制备工艺繁琐、制备周期长，能耗高；第二，在玻璃粉二次熔融过程中，YAG:Ce荧光粉很容易受到玻璃液的侵蚀，导致其发光性能下降。
[0006]第二类方法是通过精细热处理使YAG:Ce晶粒从玻璃基体中析出。此方法的主要工艺流程如下：先将原料在高温下熔化，然后急冷制备出玻璃基质，最后对玻璃基体进行精细的热处理，使YAG:Ce晶粒析出。申请号为CN201410781600.6，CN201310123356.X的专利均采用了此类方法。此外，Shunsuke Fujita等人以及Taro Asahi等人的学术论文(IEEE Journal of Selected Topics in Quantum Electronics，2008，14(5):1387
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1391；Journal of the Ceramic Society of Japan，2015，Supplement 123(7):S1
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S4)也都采用了此类方法。与第一类方法相比较，该制备方法省去了将玻璃块体粉碎以及与荧光粉二次熔融的步骤，然而，这种方法仍然需要高温下将熔体急冷，还需要对获得的玻璃基体实施长时间的精细热处理。因此，这种方法工艺依然复杂，制备周期长而且能耗高。另外，目前已知的能够析出YAG晶粒的玻璃体系非常有限。
[0007]如果能够开发出新材料和新方法，克服上述两类主要方法的不足，简化工艺，减少能耗，使得生产效率大幅度提高。然而遗憾的是，到目前为止，未见相关报道。

技术实现思路

[0008]本专利技术的目的在于克服上述技术不足，提供一种新型的含有YAG:Ce的玻璃陶瓷及其制备方法，解决现有技术中YAG:Ce玻璃陶瓷制备工艺繁琐、制备周期长以及能耗高等问题。
[0009]为达到上述技术目的，本专利技术提供了一种含有YAG:Ce晶粒的玻璃陶瓷，其化学组成的百分比为：31.03～33.33mol％SiO2，25～27.59mol％Al2O3，7.92～9.92mol％Y2O3，31.03～33.33mol％BaO，0.42～0.43mol％Ce2O3，各组分百分比之和为100％；以x，y，z，m以及n分别代表BaO，Y2O3，Al2O3，SiO2以及Ce2O3的摩尔比例系数，它们的取值范围为1.8≤x≤2，0.475≤y≤0.575，1.5≤z≤1.6，1.8≤m≤2以及n＝0.025，并且它们之间满足的关系式为：x+y+z+n＝4，z
‑
y
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n＝1，x＝m。
[0010]所述含有YAG:Ce晶粒的玻璃陶瓷，这些YAG:Ce晶粒是在熔体中自发生成的，而不是额外添加而成。
[0011]为达到上述技术目的，本专利技术还提供了一种含有YAG:Ce晶粒的玻璃陶瓷的制备方法，具体步骤如下：
[0012](a)以SiO2、Al2O3、Y2O3，BaCO3和CeO2固体粉末为原料，按摩尔比例将各原料换算成质量后，准确称取各原料；(b)将称好的原料全部装入合适的圆柱形球磨罐中，加入适量玛瑙球和超纯水，按质量比，料:球:水＝1:1.8～2:0.85～0.95，总体积不超过球磨罐容积的66％，盖好盖子，放入全方位行星球磨机中，以180～260r/min的速率，混合2～6h；(c)将混合好的浆料倒入适当大小的陶瓷盘中，放入110～130℃烤箱保温12～24h后冷却至室温；(d)将烤干的混合物用100～200目筛网过滤，使料和球分离；(e)将获得的粉料装入橡胶袋内，放入等静压机中，在120～220MPa的压强下保持30
‑
300S，使其成为致密块料；(f)将获得的块料装入适当圆柱形刚玉坩埚中(不超过容积的90％)，盖上坩埚盖子；然后放入真空箱式气氛炉内；(g)通入氢氮混合气(3v％H2/97v％N2)洗气三次，打开排气阀，以300～500ml/min的气流量将混合气体通入炉内；(h)以2～4℃/min的速率匀速升温至1570～1590℃，并保温45～75min；(i)保温结束后，随炉冷却至室温取出，经过打磨抛光，即可获得所述玻璃陶瓷。
[0013]本专利技术所述的一种含有YAG:Ce晶粒的玻璃陶瓷的制备方法还包括以下优选方案：
[0014]步骤(b)中所述球磨速度为220～240r/min，球磨时间为2.5～3h。
[0015]步骤(c)中所述的烤料温度为115～120℃，时间为16
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18h。
...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种含有YAG:Ce晶粒的玻璃陶瓷，其特征在于：(a)其化学组成的百分比为：31.03～33.33mol％SiO2，25～27.59mol％Al2O3，7.92～9.92mol％Y2O3，31.03～33.33mol％BaO，0.42～0.43mol％Ce2O3，各组分百分比之和为100％；(b)以x，y，z，m以及n分别代表该玻璃陶瓷中的BaO，Y2O3，Al2O3，SiO2以及Ce2O3的摩尔比例系数，它们的取值范围分别为1.8≤x≤2，0.475≤y≤0.575，1.5≤z≤1.6，1.8≤m≤2以及n＝0.025，并且它们之间满足的关系式为：x+y+z+n＝4，z
‑
y
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n＝1，x＝m。2.一种含有YAG:Ce晶粒的玻璃陶瓷的制备方法，其特征在于具体制备步骤如下：(a)以SiO2、Al2O3、Y2O3，BaCO3和CeO2固体粉末为原料，按照专利权1中的摩尔比例换算成质量，准确称量；(b)将称量好的原料装入球...

【专利技术属性】
技术研发人员：强耀春，韩磊，屈也，白柳杨，曹原中，马铭昊，孙亮，王迺翀，尚文君，孙淦，
申请(专利权)人：江西理工大学，
类型：发明
国别省市：