一种分离纯化辐照核燃料溶解液中铀的简化系统及方法技术方案

本发明专利技术公开了一种分离纯化辐照核燃料溶解液中铀的简化系统及方法，在1A萃取器实现铀和钚的共同萃取，在1B+萃取器采用具有还原和络合双重作用的料液1B+X洗涤经1A萃取器萃取后的铀钚共萃取料液1AP，采用1B+S进行补萃，1B+萃取器得到的含铀萃取液1B+U，在1C萃取器用稀硝酸反萃得到水相铀溶液，铀的化学收率大于99.9％，经铀尾端处理后得到铀产品溶液；采用本发明专利技术的方法增强了共去污分离循环对含铀液流中其他放射性核素的去污；仅依靠共去污分离循环即可实现核燃料溶解液中铀的分离和纯化，省去了特定的铀纯化循环，大幅度简化了辐照核燃料后处理的工艺流程及运行成本；通过增加1BXX或1B3X萃取器，可对铀产品溶液进行进一步纯化而不影响对其它产品元素的分离纯化。纯化而不影响对其它产品元素的分离纯化。纯化而不影响对其它产品元素的分离纯化。

【技术实现步骤摘要】
一种分离纯化辐照核燃料溶解液中铀的简化系统及方法


[0001]本专利技术属于核化工及核燃料循环
，具体涉及一种分离纯化溶剂萃取循环反应堆辐照核燃料溶解液中铀的简化系统及方法。

技术介绍

[0002]核燃料后处理是实现闭式燃料循环的必需一步，对核电经济性和核能综合利用均有十分重要的影响。核燃料后处理是提取和纯化新生成的可裂变物质，以及回收未用完的可裂变物质以及尚未转化的转化材料。现有技术中，以加氢煤油、正十二烷、氢化四聚丙烯等惰性溶剂为稀释剂，以磷酸三丁酯(TBP)为萃取剂，利用钚的价态变化来进行铀钚分离的水法磷酸三丁酯萃取流程是一个切实可行、经济可靠的核燃料后处理工艺流程。
[0003]核燃料后处理厂主工艺产品为铀产品和钚产品。将金属离子从水溶液萃取到有机相，再改变条件反萃到水相的过程，称之为一个萃取循环，其中包含洗涤、补萃等操作，有时也会涉及金属离子的价态调整。参照附图1，典型的PUREX二循环流程的1A、1B及1C萃取器为共去污分离循环(或称第一循环)；2A及2B萃取器为钚纯化循环，2D和2E为铀纯化循环，钚纯化循环和铀纯化循环共同组成第二循环。部分后处理厂在1B萃取设备之后增设钚障萃取设备(1BXX)，进一步将1BU中的少量钚反萃到水相，再返回1B设备，一方面确保钚的化学收率，另一方面增加对有机相相料液中钚和镎的去污，以减小铀纯化循环对钚和镎去污的压力。
[0004]铀产品的放射性活度是核燃料后处理厂最重要的技术指标之一，其中对贡献α辐射的钚和镎含量的控制要求尤其严格。按照法国UP3核燃料后处理厂的技术指标要求，铀产品中每克铀中含铀的α放射性污染要低250Bq。经萃取循环所得最终铀产品溶液中铀的浓度通常在每升数十克的量级，根据上述指标要求，铀钚比超过1.0
×
109，铀镎比超过1.0
×
107，整个流程铀产品对钚的去污系数要高达1.0
×
106以上，对镎的去污也要达到1.0
×
104以上。典型的PUREX二循环流程中，铀纯化萃取循环是在共去污分离循环的基础上，对已经分离掉钚、镎和裂片元素的1CU料液中的铀再次进行净化，以进一步去除其中的钚和镎，获得更为纯净的铀产品溶液，以达到流程技术指标要求。典型条件下，共去污分离循环铀产品对钚的去污系数在104量级，对镎的去污系数在102量级，而铀纯化循环对钚和镎的去污系数均要达到或接近102量级。典型的PUREX二循环流程中，2D萃取设备用作从1CU料液经调料(蒸发浓缩、调酸和调价)后得到的2DF料液中萃取铀并进行其中杂质元素的洗涤，2E萃取设备用做铀的反萃取槽，用以在较高的温度下利用稀硝酸将铀转移到水相。为进一步增强对铀产品中钚和镎的去污，有的乏燃料后处理厂还需要增加铀的三循环。整体来说，即使是PUREX二循环流程，铀纯化的过程也极为复杂。

技术实现思路

[0005]针对现有技术所存在的上述技术问题，本专利技术的目的在于提供一种可简化乏燃料后处理PUREX流程、降低后处理厂运行成本、并有效从辐照核燃料的硝酸溶解液中分离并纯化铀的系统及方法。
[0006]为实现上述专利技术目的，本专利技术采用的技术方案如下：一种分离纯化辐照核燃料溶解液中铀的简化系统，由单循环的共萃取单元、铀钚分离单元以及铀的反萃单元组成。
[0007]进一步地，所述铀钚分离单元为1B+萃取系统；所述1B+萃取系统可以仅由为单一的1B+萃取器组成，也可包含1B及1BXX萃取器，或由1B、1BXX及1B3X萃取器共同组成。
[0008]本专利技术还提供了一种简化分离纯化辐照核燃料溶解液中铀的方法，在1B+萃取设备中，使用具有还原和络合双重作用的1B+X料液对所述共萃取单元的有机相1AP料液中的钚进行络合还原反萃以及杂质的洗涤，由有机溶剂1B+S进行水相中铀的补充萃取，得到铀钚分离的含铀有机相1B+U及含钚反萃水相1B+P；所述含钚水相1B+P经调节后进入钚纯化循环；所述含铀有机相1B+U至反萃单元1C萃取器中进行铀的反萃，得到高纯度的水相铀溶液。
[0009]进一步地，所述具有还原和络合双重作用的料液1B+X为戊二酰偕亚胺二肟、丁二酰亚胺二肟、羟基脲、乙异羟肟酸、甲异羟肟酸中的一种或几种与硝酸羟胺的硝酸溶液；还可以为其他具有还原和络合双重作用的料液与硝酸羟胺的硝酸溶液。
[0010]进一步地，所述具有还原和络合双重作用的料液1B+X为戊二酰偕亚胺二肟、丁二酰亚胺二肟、羟基脲、乙异羟肟酸、甲异羟肟酸中的一种或几种与硝酸肼的硝酸溶液；还可以为其他具有还原和络合双重作用的料液与硝酸肼的硝酸溶液。
[0011]进一步地，将乏燃料的硝酸溶解液1AF、TBP
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煤油溶液1AX、硝酸溶液1AS加入1A萃取器中萃取得到铀钚共萃的有机相料液1AP。
[0012]进一步地，所述1B+萃取设备中各料液的流量比范围为1AP:1B+S:1B+X＝1.0:0.05～0.5:0.05～0.5。
[0013]进一步地，在1B萃取设备中，由具有还原作用的1BX料液将所述共萃取单元的1AP料液中+4价态的钚还原到+3价，从而将钚反萃到水相，由1BS对反萃水相中的铀进行补充萃取，得到铀钚分离的含铀萃取有机相1BU和含钚水相1BP；所述含钚水相1BP经调节后进入钚纯化循环；所述萃取液1BU、具有还原和络合双重作用的料液1BXXX、有机溶剂1BXXS在1BXX萃取器中进行含铀有机相中杂质的洗涤和补萃，得到萃取液有机相1BXXU；所述萃取液1BXXU至反萃单元1C萃取器中进行铀的反萃，得到高纯度的水相铀溶液。
[0014]进一步地，在1B萃取设备中，由具有还原作用的1BX料液将所述共萃取单元的有机相1AP料液中+4价态的钚还原到+3价，从而将钚反萃到水相，由1BS对反萃水相中的铀进行补充萃取，得到铀钚分离的含铀有机相1BU和含钚水相1BP；所述含钚水相1BP经调节后进入钚纯化循环；在1BXX萃取设备中，由具有还原和络合双重作用的料液1BXXX对所述含铀有机相1BU进行洗涤净化，由有机溶剂1BXXS进行补充萃取，得到萃取有机相料液1BXXU；所述萃取有机相料液1BXXU加入1B3X萃取器中，经水相洗涤剂1B3XX进行再次洗涤，并由有机溶剂1B3XS进行补充萃取，得到萃取有机相料液液1B3XU；将萃取液1B3XU加入1C萃取器中反萃得到镎、钚含量很低的铀产品溶液高纯度的水相铀溶液。
[0015]采用本专利技术的技术方案带来的有益效果是，一种简化分离纯化辐照核燃料溶解液中铀的系统及方法，所述系统包括共萃取单元、铀钚分离单元以及铀的反萃单元；采用具有还原和络合双重作用的料液作用于经1A萃取器萃取后的萃取液1AP，得到铀钚分离的萃取液1B+U、1B+P，经1B+萃取器系统分离后得到萃取液1B+U，进入1C萃取器中反萃得到低钚、镎含量的水相铀溶液；经1BS进行补充萃取，全过程铀的化学回收率大于99.9％。本专利技术的系统及方法仅通过一次萃取循环，同时实现辐照核燃料溶解液中铀的分离及纯化，以及钚及
镎的初步分离；本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种分离纯化辐照核燃料溶解液中铀的简化系统，其特征是：由单循环的共萃取单元、铀钚分离单元以及铀的反萃单元组成。2.根据权利要求1所述的一种分离纯化辐照核燃料溶解液中铀的简化系统，其特征是：所述铀钚分离单元为1B+萃取系统；所述1B+萃取系统为单一的1B+萃取设备、1B及1BXX组合萃取设备或1B、1BXX、1B3X组合萃取设备中的一种。3.根据权利要求1所述的简化分离纯化辐照核燃料溶解液中铀的方法，其特征是：在铀钚分离单元的1B+萃取设备中，由具有还原和络合双重作用的1B+X料液对所述共萃取单元的有机相1AP料液中的钚进行络合还原反萃以及杂质的洗涤，由有机溶剂1B+S进行水相中铀的补充萃取，得到铀钚分离的含铀有机相1B+U及含钚反萃水相1B+P；所述含钚水相1B+P经调节后进入钚纯化循环；所述含铀有机相1B+U至反萃单元1C萃取器中进行铀的反萃，得到高纯度的水相铀溶液。4.根据权利要求1所述的系统分离纯化辐照核燃料溶解液中铀的方法，其特征是：在铀钚分离单元的1B萃取设备中，由具有还原作用的1BX料液将所述共萃取单元的有机相1AP料液中+4价态的钚还原到+3价，从而将钚反萃到水相，由1BS对反萃水相中的铀进行补充萃取，得到铀钚分离的含铀萃取有机相1BU和含钚水相1BP；所述含钚水相液1BP经调节后进入钚纯化循环；所述萃取液1BU、具有还原和络合双重作用的料液1BXXX、有机溶剂1BXXS在1BXX萃取器中进行含铀有机相中杂质的...

【专利技术属性】
技术研发人员：杨素亮，郝轩，周今，柳倩，杨琪，朱礼洋，杨志红，田国新，兰友世，杨雅婷，
申请(专利权)人：中国原子能科学研究院，
类型：发明
国别省市：