一种氮化碳/MOFs复合材料的合成及其应用制造技术

本发明专利技术公开一种氮化碳/MOFs复合材料的合成及其应用，属于光催化技术领域。所述合成方法包括以下步骤：将尿素、三聚氰胺、氢氧化钠和氯化钾混合后在惰性气氛下进行煅烧，离心、洗涤、烘干后得到氮化碳粉末；将镍源、水合三联苯和氮化碳粉末分散于去离子水中，超声分散，在密封条件下反应，离心、洗涤后得到氮化碳/MOFs复合材料。所得复合材料可作为光催化剂在无牺牲剂的条件下反应生成过氧化氢，充分发挥了C3N4和MOF两者在光催化中的协同作用，从而有效提高光催化还原铀的效率。效提高光催化还原铀的效率。效提高光催化还原铀的效率。

【技术实现步骤摘要】
一种氮化碳/MOFs复合材料的合成及其应用


[0001]本专利技术属于光催化
，具体涉及一种氮化碳/MOFs复合材料的合成及其应用。

技术介绍

[0002]核能作为一种清洁高效的能源，其主要燃料铀的稳定供应，是实现核能长期稳定发展的前提。在铀资源的开采使用过程中，会产生含铀废水，其中的铀兼具重金属毒性和放射性，会对人体和环境产生重大威胁。因此研究从含铀废水中提取分离铀受到研究学者的重视。在众多去除方法中，光催化方法能够将可溶性的六价铀酰离子固化成铀的氧化物，从而实现从水中去除铀的目的。而现有的光催化剂存在光催化效率低、需要氮气气氛保护等缺点，此外，在光催化过程中还需要添加牺牲剂如甲醇等方可实现对铀的高效去除，大大增加了实际应用的难度。
[0003]研究表明，空气气氛下，通过添加合适的催化剂而生成的过氧化氢可以与铀酰离子结合生成水丝铀矿，实现铀酰离子的固化从而达到去除铀的目的。在产生过氧化氢的众多催化剂中，氮化碳(C3N4)由于具有优异的化学稳定性、特殊电子结构等优点而备受关注。然而，传统的C3N4存在光利用率低、需要添加牺牲剂等缺陷。

技术实现思路

[0004]基于C3N4在光催化领域存在的不足，本专利技术提供一种氮化碳/MOFs复合材料的合成及其应用，作为光催化剂用于铀的光催化还原。
[0005]为实现上述目的，本专利技术提出如下技术方案：
[0006]一种氮化碳/MOFs复合材料的合成方法，包括以下步骤：
[0007]将尿素、三聚氰胺、氢氧化钠和氯化钾混合后在惰性气氛下于管式炉中进行煅烧，纯水离心、洗涤、烘干后得到氮化碳粉末；
[0008]将镍源、水合三联苯(HHTP)和氮化碳粉末分散于去离子水中，超声均匀分散后，将混合物放入聚四氟乙烯密封高压釜中，在烘箱中进行反应，反应结束后通过离心、去离子水洗涤得到氮化碳/MOFs 复合材料(记为C3N4‑
MOF)。
[0009]进一步地，所述尿素、三聚氰胺、氢氧化钠和氯化钾的质量比为 1.5:1.5:0.2:7.5。
[0010]进一步地，所述煅烧温度为550℃，煅烧时间为4h。
[0011]进一步地，所述镍源为四水合醋酸镍。
[0012]进一步地，所述镍源、水合三联苯、氮化碳粉末和去离子水的用量比为80mg:56mg:60mg:30mL。
[0013]进一步地，所述反应温度为85℃，反应时间为12h。
[0014]本专利技术还提供一种利用上述氮化碳/MOFs复合材料的合成方法合成的氮化碳/MOFs复合材料。
[0015]本专利技术还提供一种氮化碳/MOFs复合材料在处理废水中铀的应用。
[0016]本专利技术将合成的C3N4‑
MOF复合材料用于无牺牲剂条件下水溶液中铀的光催化去除。具体而言，将一定质量的C3N4‑
MOF复合材料放入含铀溶液中，于暗箱内搅拌接触1h，之后打开光源进行光催化反应，在此过程中，每隔一段时间取样一次，测量溶液中剩余铀酰离子的浓度，验证复合材料对铀酰离子的去除性能。
[0017]与现有技术相比，本专利技术的有益效果为：
[0018]本专利技术提供的合成方法工艺简单易行，条件温和。所得复合材料可作为光催化剂在无牺牲剂的条件下反应生成过氧化氢，充分发挥了 C3N4和MOF两者在光催化中的协同作用，从而可以有效提高光催化还原铀的效率，且在还原过程中无牺牲剂的添加。本专利技术制备的复合材料具有高光催化活性，价廉易得、制备简单、可回收等优点。
附图说明
[0019]为了更清楚地说明本专利技术实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本专利技术的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
[0020]图1为C3N4、MOF以及C3N4‑
MOF复合材料的SEM图像；其中，(a)为C3N4；(b)为MOF；(c)为C3N4‑
MOF复合材料；
[0021]图2为MOF、C3N4以及C3N4‑
MOF复合材料的波段结构图；
[0022]图3为MOF、C3N4以及C3N4‑
MOF复合材料对铀光催化性能在有无牺牲剂存在下的对比以及产生H2O2含量对比；其中(a)为牺牲剂对H2O2含量铀光催化性能的影响；(b)为有牺牲剂时C3N4‑
MOF 复合材料对铀光催化性能的影响；(c)为无牺牲剂时C3N4‑
MOF复合材料对铀光催化性能的影响；
[0023]图4为C3N4‑
MOF复合材料对不同条件下铀的光催化去除性能；
[0024]图5为C3N4‑
MOF复合材料光催化铀的循环稳定性以及选择性去除铀的测试；
[0025]图6为无牺牲剂时不同C3N4‑
MOF复合材料对铀光催化性能的影响；
[0026]图7为无牺牲剂时不同C3N4用量的C3N4‑
MOF复合材料对铀光催化性能的影响。
具体实施方式
[0027]现详细说明本专利技术的多种示例性实施方式，该详细说明不应认为是对本专利技术的限制，而应理解为是对本专利技术的某些方面、特性和实施方案的更详细的描述。
[0028]应理解本专利技术中所述的术语仅仅是为描述特别的实施方式，并非用于限制本专利技术。另外，对于本专利技术中的数值范围，应理解为还具体公开了该范围的上限和下限之间的每个中间值。在任何陈述值或陈述范围内的中间值以及任何其他陈述值或在所述范围内的中间值之间的每个较小的范围也包括在本专利技术内。这些较小范围的上限和下限可独立地包括或排除在范围内。
[0029]除非另有说明，否则本文使用的所有技术和科学术语具有本专利技术所述领域的常规技术人员通常理解的相同含义。虽然本专利技术仅描述了优选的方法和材料，但是在本专利技术的实施或测试中也可以使用与本文所述相似或等同的任何方法和材料。本说明书中提到的所
有文献通过引用并入，用以公开和描述与所述文献相关的方法和/或材料。在与任何并入的文献冲突时，以本说明书的内容为准。
[0030]在不背离本专利技术的范围或精神的情况下，可对本专利技术说明书的具体实施方式做多种改进和变化，这对本领域技术人员而言是显而易见的。由本专利技术的说明书得到的其他实施方式对技术人员而言是显而易见的。本申请说明书和实施例仅是示例性的。
[0031]关于本文中所使用的“包含”、“包括”、“具有”、“含有”等等，均为开放性的用语，即意指包含但不限于。
[0032]本专利技术所称的“室温”，若无特殊说明，是指25℃。
[0033]本专利技术所用原料乙酸镍(AR 99％)、水合三联苯(95％)购买自上海麦克林生化科技有限公司，尿素(AR 99％)、三聚氰胺(99％) 购买自上海阿拉丁生化技术有限公司。
[0034]本专利技术合成了一种金属
‑
有机骨架(MOF)复合的氮化碳材料，其中的Ni基MOF具有高孔隙率、可调结构和强本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种氮化碳/MOFs复合材料的合成方法，其特征在于，包括以下步骤：将尿素、三聚氰胺、氢氧化钠和氯化钾混合后在惰性气氛下进行煅烧，离心、洗涤、烘干后得到氮化碳粉末；将镍源、水合三联苯和氮化碳粉末分散于去离子水中，超声分散，在密封条件下反应，离心、洗涤后得到氮化碳/MOFs复合材料。2.根据权利要求1所述的氮化碳/MOFs复合材料的合成方法，其特征在于，所述尿素、三聚氰胺、氢氧化钠和氯化钾的质量比为1.5:1.5:0.2:7.5。3.根据权利要求1所述的氮化碳/MOFs复合材料的合成方法，其特征在于，所述煅烧温度为550℃，煅烧时间为4h。4.根据权利要求1所述...

【专利技术属性】
技术研发人员：王哲，张令宇，宋亚锟，王祥科，
申请(专利权)人：华北电力大学，
类型：发明
国别省市：