一种偕胺肟功能化三维共价有机框架的制备方法及吸附应用技术

本发明专利技术公开了一种偕胺肟功能化三维共价有机框架的制备方法及吸附应用，属于环境保护技术领域。本发明专利技术以四(4

【技术实现步骤摘要】
一种偕胺肟功能化三维共价有机框架的制备方法及吸附应用


[0001]本专利技术涉及环境保护
，具体涉及一种偕胺肟功能化三维共价有机框架的制备方法及吸附应用。

技术介绍

[0002]长期以来，核能以其低碳排放、高效率的特点在可持续能源供应中发挥着不可替代的作用。铀是核电反应堆的主要燃料，全球陆地上仅有450万吨铀库，而海水中铀的总量估计为45亿吨，因此对海水中铀的提取成为核工业可持续发展的重点(Wang Z,Meng Q,Ma R,Wang Z,Yang Y,Sha H,Ma X,Ruan X,Zou X,Yuan Y,Zhu G.Constructing an ion pathway for uranium extraction from seawater,Chem.,2020,6,1683
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1691)。因此，稳定高效的铀吸附剂对环境保护和社会发展至关重要。
[0003]多孔材料，如多孔有机聚合物(POPs)(Yan R
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H,Cui W
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R,Zhang C
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R,Li X
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J,Huang J,Jiang W,Liang R
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P,Qiu J
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D.Bio
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inspired hydroxylation imidazole linked covalent organic polymers for uranium extraction from aqueous phases,Chem.Eng.J.,2021,420,129658)和金属有机框架(MOFs)(Liu W,Dai X,Bai Z,Wang Y,Yang Z,Zhang L,Xu L,Chen L,Li Y,Gui D,Diwu J,Wang J,Zhou R,Chai Z,Wang S,Highly sensitive and selective uranium detection in natural water systems using a luminescent mesoporous metal
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organic framework equipped with abundant lewis basic sites:a combined batch,X
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ray absorption spectroscopy,and first principles simulation investigation,Environ.Sci.Technol.,2017,51,3911)等已用作铀的吸附剂。然而，无定形POPs的性能受其不规则孔隙的影响，大部分孔隙会被掩埋，阻碍了其快速传质。尽管MOFs具有规则的孔隙和良好的晶体结构，但在极端条件下(酸、碱、温度和辐射)的稳定性仍然是一个挑战。高稳定性材料对于铀提取尤为重要，因此，开发吸附容量高、选择性好且稳定的铀吸附材料至关重要。
[0004]由于海水中铀的浓度低，其向吸附剂表面的扩散过程缓慢，极大地影响了提取效率。最近，电驱动铀提取被认为是一种有前途的铀提取策略(Wang Z,Meng Q,Ma R,Wang Z,Yang Y,Sha H,Ma X,Ruan X,Zou X,Yuan Y,Zhu G.Constructing an ion pathway for uranium extraction from seawater,Chem,2020,6,1683
‑
1691)。采用半波整流的交流电化学方法可将铀化合物电沉积为二氧化铀从而提升吸附量(Yang H,Liu X,Hao M,Xie Y,Wang X,Tian H,Waterhouse GIN,Kruger PE,Telfer SG,Ma S.Functionalized iron
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nitrogen
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carbon electrocatalyst provides a reversible electron transfer platform for efficient uranium extraction from seawater,Adv.Mater,2021,33,2106621)。与物理扩散法相比，电萃取法具有更快的迁移速度，材料的电催化还原性能还可改善对铀的吸附行为。铀吸附的挑战之一是设计具有合理结构的电活性材料。一般来说，电化学吸附中采用的电极材料必须满足以下要求：低等效串联电阻和电荷转移电阻；丰富的铀吸附活性位点；稳定的化学结构，保证电极在强电场和辐射环境下可重复使用。
[0005]共价有机框架(COFs)是一类新兴的通过共价键连接的多孔晶体材料(P.J.Waller,F.Gandara and O.M.Yaghi,Acc,Chemistry of covalent organic frameworks,Chem.Res.,2015,48,3053)。迄今为止，已报道捕获铀的COFs主要基于二维构建块(Zhang C
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R,Cui W
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R,Xu R
‑
H,Chen X
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R,Jiang W,Wu Y
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D,Yan R
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H,Liang R
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P,Qiu J
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D,Alkynyl
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based sp
2 carbon
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conjugated covalent organic frameworks with enhanced uranium extraction from seawater by photoinduced multiple effects,CCS Chem.,2021,3,168
‑
179)。三维共价有机框架(3D COFs)是COFs中不可替代的一个子类，具有极高的表面积、低的质量密度和丰富的孔道等独特特征，使3D COFs成为捕获放射性元素的优良材料。然而，目前报道的3D COFs中只有有限的键合结构，且大多基于B
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O或C＝N连接(Ding H,Li J,Xie G,Lin G,Chen R,Peng Z,Yang C,Wang B,Sun J,Wang C.An AIEgen
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based 3D covalent organic framework for white light
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emitting diodes,Nat.Commun.,2018,9,5234)，稳定性相对较差，电子离域性较弱，阻碍了3DCOFs的结构多样性和潜在应用。3D COFs的功能化研究少，探索新型功能化且稳定性好的3D COFs成为迫切需要。目前，尚未见功能化3D COFs的合成及用于吸附/电吸附铀的报道。

技术实现思路

[0006]本专利技术旨在提供本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种偕胺肟功能化三维共价有机框架的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：1)三维共价有机框架的制备：以四(4
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甲酰苯基)甲烷和1,4
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苯二乙腈为反应原料，再加入催化剂乙醇钠和有机溶剂邻二氯苯混合均匀，经过冷冻
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泵
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解冻循环脱气并火焰密封，置于80
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120℃反应48
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96小时，冷却收集沉淀，洗涤干燥后得到三维共价有机框架；2)偕胺肟功能化三维共价有机框架的制备：将步骤1)制得的三维共价有机框架分散在三乙胺和乙醇溶液中，加入盐酸羟胺后于70
‑
90℃下搅拌，产物洗涤干燥后得到偕胺肟功能化三维共价有机框架。2.根据权利要求1所述一种偕胺肟功能化三维共价有机框架的制备方法，其特征在于，步骤1)所述四(4
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甲酰苯基)甲烷和1,4
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苯二乙腈的摩尔比为1：(1
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3)。3.根据权利要求1所述一种偕胺肟功能化三维共价有...

【专利技术属性】
技术研发人员：邱建丁，张程蓉，梁汝萍，
申请(专利权)人：南昌大学，
类型：发明
国别省市：