一种持续高温批量合成高纯高烧结活性AlN粉体的方法及设备技术

本发明专利技术涉及一种持续高温批量合成高纯高烧结活性AlN粉体的方法及设备，属于陶瓷粉体制备技术领域。一种持续高温批量合成高纯高烧结活性AlN粉体的方法，将Al2O3/C混合粉体颗粒物料直接注入一直保持1600～1800℃高温状态的卧式高温回转炉中，使Al2O3/C混合粉体颗粒物料沿与水平方向具有一定角度的方向由高至低流动并在流动中持续翻转，在与物料逆向流动的氮气条件下进行碳热还原氮化反应，得AlN粉体。本发明专利技术以氧化铝粉体和碳粉为原料，在卧式转炉中、氮气环境下，通过翻转粉料提高“固

【技术实现步骤摘要】
一种持续高温批量合成高纯高烧结活性AlN粉体的方法及设备


[0001]本专利技术涉及一种持续高温批量合成高纯高烧结活性AlN粉体的方法及设备，属于陶瓷粉体制备


技术介绍

[0002]AlN陶瓷作为性能稳定的无毒害材料，不仅热导率高(理论上可达320W/(m
·
K))、电阻率高、介电常数低，而且热膨胀系数与硅接近，是优异的高导热基板材料，可广泛用于大功率集成电路、电子封装及光电子学等领域。同时，AlN陶瓷还具有透光性，也是性能优良的透明窗口材料。
[0003]AlN粉体是制备AlN陶瓷的关键原料，高纯、高烧结活性的AlN粉体是制备高性能AlN陶瓷的必备条件，而且为了获得高热导率，AlN粉体还应具备低氧含量的特点。目前，AlN粉体的合成方法主要包括：碳热还原氮化法、直接氮化法、高温自蔓延法、化学气相沉积法和有机盐裂解法。其中，与其它方法相比，碳热还原氮化法合成的AlN粉体具有纯度高的优点，因此受到广泛关注。
[0004]碳热还原氮化法是以氧化铝粉体和碳粉为原料，在N2气氛条件下高温合成AlN粉体。氧化铝碳热还原氮化过程的反应方程式如下：
[0005]Al2O3(s)+3C(s)+N2(g)
→
2AlN(s)+3CO(g)
[0006]由反应方程式可知，实现从Al2O3到AlN的有效转化需要原料Al2O3、C和N2之间的良好接触，其中既包括Al2O3和C之间的固
‑
固接触，又包括Al2O3/C混合物和N2之间的固
‑r/>气接触，二者都是影响反应进程的重要方面。Al2O3和C之间的接触问题可以通过使用过量的C、细化粉体颗粒并充分混合来解决，也可以通过制备碳包覆氧化铝核壳结构来解决。针对Al2O3/C混合物与N2之间的“固
‑
气”接触问题，使用流动的N2是一种被广泛采用的技术。Mao等人首先制备了含有大的开孔的Al2O3/C泡沫材料，然后在立式炉中反向给料(Al2O3/C泡沫从上端加入，氮气从炉底入口引入)以增加Al2O3/C混合物与流动N2的接触面积在1650℃制备了平均粒度为1μm、氧含量为1.1wt.％的AlN粉体[Mao X X,et al.Synthesis of AlN powder by carbothermal reduction
‑
nitridation of alumina/carbon black foam.Journal of Inorganic and Material,2017,(32):1115
‑
1120]。孙登琼等使用粘结剂先制备出Al2O3/C前驱体颗粒，然后将前驱体颗粒送入立式石墨连续合成炉中在氮气气氛中进行连续反应，其中，前驱体颗粒自上而下自然下落通过炉内高温区，在高温区停留时间为6h，流量为6m3/h的氮气自下而上流过高温区，合成的氮化铝颗粒通过气流粉碎制得D
50
为1.0～1.5μm的AlN粉体[孙登琼，等,一种氮化铝粉体及其制备方法和应用,201811498113.3]。此外，王玉洁公开了一种AlN粉专用高温旋转烧结炉，通过坩埚的转动对坩埚内的粉体材料进行搅拌混合以提高加热均匀性和冷却效率[王玉洁，一种AlN粉专用高温旋转烧结炉，201811608326.7]。
[0007]可见，在实验室条件下，可以通过使用过量碳、加强物料球磨混合、制备碳包覆氧
化铝核壳结构解决碳热还原氮化合成AlN粉体涉及的Al2O3与C之间的“固
‑
固”接触问题，可以通过制备Al2O3/C泡沫前躯体、利用立式炉通过反向给料使Al2O3/C粉体自然下落来改善Al2O3/C与N2之间的接触状态，也可以通过搅拌物料提高加热均匀性和冷却效率，从而获得AlN粉体。但是，考虑到实际生产中的技术实施难度和生产效率问题，亟需新技术及新装备以满足批量生产高品质AlN粉体的生产需要。

技术实现思路

[0008]本专利技术的目的在于提供一种以氧化铝粉体和碳粉为原料，在保持反应所需高温的卧式转炉中氮气环境下，给料与出料无需降温，通过翻转粉料提高“固
‑
气”接触率，从而碳热还原氮化批量合成高纯高烧结活性AlN粉体的方法。该方法首先将氧化铝粉体和碳粉通过湿法进行混合，所得料浆经喷雾干燥得到流动性好的球形颗粒，然后使用料筒旋转的卧式转炉，由距地面较高的入料端给料，由距地面较低的出料端流出料筒，氮气由粉体出料端注入料筒，废气由粉体入料端排出料筒。由于料筒内设有板筋，可有效促进粉料翻转，增加固体粉料与氮气之间的接触，粉体在卧式转炉中翻转、流动过程中，防止粉料堆积造成氮气无法及时达到反应界面处。该卧式转炉的料筒及板筋均为碳质材料，可长期在惰性气氛的1000℃以上条件下工作。该方法的料筒内一直保持1600～1800℃高温，给料及出料无需要降温，工艺简单、操作方便、效率高，节能效果好，且易实现批量生产。所合成的AlN粉体纯度高、粒度小、烧结活性好，制备的AlN陶瓷具有较高的热导率。
[0009]一种持续高温批量合成高纯高烧结活性AlN粉体的方法，将Al2O3/C混合粉体颗粒物料直接注入一直保持1600～1800℃高温状态的卧式高温回转炉中，使Al2O3/C混合粉体颗粒物料沿与水平方向具有一定角度的方向由高至低流动并在流动中持续翻转，在与物料逆向流动的氮气条件下进行碳热还原氮化反应，得AlN粉体。
[0010]优选地，所述物料进行碳热还原氮化反应的时间为0.5～6h。
[0011]优选地，所述Al2O3/C混合粉体颗粒的粒径为5～100μm，Al2O3/C混合粉体由Al2O3粉体50～70wt.％和碳粉30～50wt.％组成。
[0012]进一步地，将Al2O3粉体和碳粉球磨湿混，得Al2O3/C混合粉体料浆，然后将Al2O3/C混合粉体料浆喷雾干燥造粒，得Al2O3/C混合粉体颗粒物料，
[0013]其中，所述Al2O3粉体是γ
‑
Al2O3、α
‑
Al2O3、或θ/α
‑
Al2O3，平均粒径≤10μm；碳粉是活性碳粉体、碳黑粉体，其中，活性碳颗粒D
50
≤50μm，优选D
50
≤4μm、D
90
≤15μm；碳黑平均粒径≤0.5μm，优选平均粒径≤50nm的纳米碳黑粉体。
[0014]优选地，将Al2O3粉体和碳粉使用搅拌磨在水或无水乙醇中以150～300rpm球磨混合0.5～4h，得Al2O3/C混合粉体料浆。
[0015]优选地，经碳热还原氮化合成的AlN粉体，使用石英管式炉连续除碳，气氛为空气和/或氧气，粉体走向与空气和/或氧气流向相反，在500～650℃保温0.5～6h，除掉AlN粉体中的残余C，得纯相AlN粉体。
[0016]优选地，将所得纯相AlN粉体在球磨机或气流磨上进行颗粒细化，获得高纯高烧结活性的AlN细粉。
[0017]本专利技术的另一目的是提供一种本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种持续高温批量合成高纯高烧结活性AlN粉体的方法，其特征在于：将Al2O3/C混合粉体颗粒物料直接注入一直保持1600～1800℃高温状态的卧式高温回转炉中，使Al2O3/C混合粉体颗粒物料沿与水平方向具有一定角度的方向由高至低流动并在流动中持续翻转，在与物料逆向流动的氮气条件下进行碳热还原氮化反应，得AlN粉体。2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：所述物料进行碳热还原氮化反应的时间为0.5～6h。3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：所述Al2O3/C混合粉体颗粒的粒径为5～100μm，Al2O3/C混合粉体由Al2O3粉体50～70wt.％和碳粉30～50wt.％组成。4.根据权利要求1或3所述的方法，其特征在于：将Al2O3粉体和碳粉球磨湿混，得Al2O3/C混合粉体料浆，然后将Al2O3/C混合粉体料浆喷雾干燥造粒，得Al2O3/C混合粉体颗粒物料，其中，所述Al2O3粉体是γ
‑
Al2O3、α
‑
Al2O3、或θ/α
‑
Al2O3，平均粒径≤10μm；碳粉是活性碳粉体、碳黑粉体，其中，活性碳颗粒D
50
≤50μm，优选D
50
≤4μm、D
90
≤15μm；碳黑平均粒径≤0.5μm，优选平均粒径≤50nm的纳米碳黑粉体。5.根据权利要求1或4所述的方法，其特征在于：将Al2O3粉体和碳粉在水或无水乙醇中使用搅拌磨以150～300rpm球磨混合0.5～4h，得Al2O3/C混合粉体料浆。6.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：经碳热还原氮化合成的AlN粉体，使用石英管式炉连续除碳，气氛为空气和/或氧气，粉体走向与空气和/或氧气流向相反，在500～650℃保温0.5～6h，除掉AlN粉体中的残余C，得纯相AlN粉体。7.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：将所得纯相AlN粉体在球磨机或气流磨上进行颗粒细化，获得高纯高烧结活性的AlN细粉。8.一种卧式高温回转炉，其特征在于：所述卧式高温回转炉由给料装置(1)、炉体(2)、集料装置(3)、气体流场控制组件(4)和炉体角度调节装置(5)五部分构成，其中：给料装置(1)位于炉体距地面较远一侧的上...

【专利技术属性】
技术研发人员：单英春，徐久军，
申请(专利权)人：大连海事大学，
类型：发明
国别省市：