一种高介电常数BT@SiC/PI复合薄膜及其制备方法技术

本发明专利技术公开了一种高介电常数BT@SiC/PI复合薄膜及其制备方法，首先制备钛酸钡包裹碳化硅的BT@SiC纳米颗粒，然后将BT@SiC纳米颗粒均匀分散在除水DMAc溶剂中，通过共混法制备BT@SiC/PAA共混液，再经过涂膜，真空干燥，最后热亚胺化制得BT@SiC/PI复合薄膜。本发明专利技术与现有技术相比，最高介电常数可达181.8（100Hz），为纯PI薄膜的52倍，并且其介电损耗仍小于0.6，且具有高的储能密度，同时保持着聚酰亚胺优异的热学及力学性能，可以应用于制备高温薄膜电容器。器。器。

【技术实现步骤摘要】
一种高介电常数BT@SiC/PI复合薄膜及其制备方法


[0001]本专利技术属于有机/无机材料领域，具体涉及一种高介电常数BT@SiC/PI复合薄膜及其制备方法。

技术介绍

[0002]聚酰亚胺是一类具有优异的热稳定性、机械性能及电性能的高性能高分子材料，广泛应用于汽车、航空航天、微电子等高科技领域。
[0003]现有技术中的聚酰亚胺介电常数都较小（一般为2.5~3.5左右），其中结构中含有联吡啶单元的聚酰亚胺介电常数也低于8（专利号：ZL201510527053.3），但其介电常数仍然不足，难以应用于高储能密度电容器中。
[0004]基于上述
技术介绍
，有必要研发一种具有更高介电常数的聚酰亚胺基复合材料，使其具有高介电常数、低介电损耗，同时保存聚酰亚胺优异的热学性能以及力学性能，充分扩展其应用的广泛性。

技术实现思路

[0005]针对现有技术的不足，本专利技术提供了一种高介电常数BT@SiC/PI复合薄膜及制备方法，包括以下步骤：（1）将SiC纳米颗粒超声分散在乙酰丙酮中，形成SiC分散液；将钛酸四丁酯搅拌5
‑
20min后加入到所述SiC分散液中，形成SiC混合液；将醋酸钡溶解在醋酸中并搅拌后加入到所述SiC混合液中，室温搅拌20
‑
60分钟后老化12
‑
24h，制得的悬浮液后经过过滤得到滤渣，将所述滤渣进行干燥后转移至高温管式电炉，在N2气氛下煅烧，制得纳米BT@SiC颗粒。
[0006]（2）将所述纳米BT@SiC颗粒超声分散在除水DMAc溶剂中，制得BT@SiC/DMAc分散液；将所述BT@SiC/DMAc分散液加入聚酰胺酸溶液中进行搅拌，制得BT@SiC/PAA共混液。
[0007]（3）将所述BT@SiC/PAA共混溶液涂膜在玻璃板上，再转移在烘胶台上干燥，然后在烘箱中进行干燥亚胺化，制得BT@SiC/PI复合薄膜。
[0008]优选地，步骤（1）中，所述SiC纳米颗粒为5
‑
30nm，以4g/L分散在乙酰丙酮中。
[0009]优选地，步骤（1）中，所述SiC分散液与钛酸四丁酯以1.0g：8.5g（25mmol）的比例混合。
[0010]优选地，步骤（1）中，所述醋酸钡溶解在醋酸中并搅拌，其中所述醋酸钡为5
‑
10mL，所述醋酸为5
‑
10mL，所述搅拌是指温度40
‑
80℃，搅拌时间为20
‑
60分钟。
[0011]优选地，步骤（1）中，所述滤渣进行干燥的温度为60℃；所述煅烧温度为先从室温升温至200℃，升温速率为5 ℃/min ，恒温2
‑
4小时，然后以5
‑
10 ℃/min 升温速率升温至1000℃，恒温4
‑
8小时。
[0012]优选地，步骤（1）中，所述纳米BT@SiC颗粒中BT(碳酸钡)包裹的SiC的厚度为2
‑
20纳米。
[0013]优选地，步骤（3）中，所述在烘胶台上干燥，所述干燥是指在40
‑
60℃温度下干燥6
‑
12小时。
[0014]优选地，步骤（3）中，所述干燥亚胺化，所述干燥指在60
‑
100℃下干燥6
‑
12小时，所述亚胺化是指亚胺化温度在250℃
‑
400℃。
[0015]所述的方法得到BT@SiC/PI复合薄膜可用于制备高温薄膜电容器。
[0016]本专利技术的有益效果：1、所述复合薄膜介电常数高，最高介电常数可达181.8（100Hz），为纯PI薄膜的52倍。
[0017]2、所述复合薄膜介电损耗仍小于 0.6，且具有高的储能密度。
[0018]3、所述复合薄膜保持聚酰亚胺优异的耐热性能以及优异的机械柔韧性。
[0019]4、所述复合薄膜可以应用于制备高储能的高温薄膜电容器。
[0020]附图说明
[0021]图1：BT@Si/PI复合膜的介电常数。
[0022]图2：BT@Si/PI复合膜的投射电镜图。
具体实施方式
[0023]专利技术提供的一种高介电常数BT@SiC/PI复合薄膜的制备方法，可以包括以下步骤：（1）纳米BT@SiC颗粒制备： 取0.2
‑
0.4 g的5
‑
30nm SiC纳米颗粒超声分散在50
‑
100ml的乙酰丙酮中，以4g/L分散在乙酰丙酮中，形成SiC分散液。然后将1.701
‑
3.402g(5
‑
10 mmol)钛酸四丁酯搅拌5
‑
20min，SiC分散液与钛酸四丁酯以1.0g：8.5g（25mmol）的比例混合，形成SiC混合液。同时，将1.277
‑
2.554g (5
‑
10mL)醋酸钡溶解在5
‑
10mL醋酸中，在40
‑
80℃下剧烈搅拌20
‑
60分钟，使其充分溶解，将上述溶液滴入SiC混合液，室温搅拌20
‑
60分钟，然后在室温下老化12
‑
24h。得到的悬浮液过滤，滤渣在60℃下干燥，然后转移至高温管式电炉，在N2气氛下煅烧，温度程序如下：从室温升温至200℃，升温速率为5 ℃/min，恒温2
‑
4小时，然后以5
‑
10 ℃/min升温速率升温至1000℃，恒温4
‑
8小时。得到纳米BT@SiC颗粒，纳米BT@SiC颗粒中BT(碳酸钡)包裹的SiC的厚度为2
‑
20纳米。
[0024]（2）预聚阶段：将4,4
′‑
二氨基联苯（ODA）与3,3
′
,4,4
′‑
二苯甲酮四甲酸二酐(BTDA)加入除水的N,N
‑
二甲基乙酰胺(DMAc)，在300~1200 rpm强烈的机械搅拌下，于
‑
5~5℃反应5~12小时，得到特性粘度为1.5~3.5 dl/g的聚酰胺酸溶液；将BT@SiC纳米颗粒加入到除水DMAc溶剂中，超声分散1
‑
4h，得到BT@SiC/DMAc分散液。将固含量为1%
‑
30%的BT@SiC/DMAc分散液分别加入PAA预聚体中，充分搅拌使得分散均匀，得含BT@SiC 1%
‑
30%的BT@SiC/PAA共混液。
[0025]3）热亚胺化阶段：将步骤（2）得到的BT@SiC/PAA共混溶液倾倒在玻璃板上，在玻璃板上均匀涂膜，再转移在烘胶台上，在40~60℃干燥6~12小时，再在真空烘箱60~100℃干燥6~12小时，250℃~400℃下亚胺化，得到BT@SiC/PI复合薄膜。
[0026]下面将结合具体实施例来详细说明本发本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种高介电常数BT@SiC/PI复合薄膜的制备方法，包括以下步骤：（1）将SiC纳米颗粒超声分散在乙酰丙酮中，形成SiC分散液；将钛酸四丁酯搅拌5
‑
20min后加入到所述SiC分散液中，形成SiC混合液；将醋酸钡溶解在醋酸中并搅拌后加入到所述SiC混合液中，室温搅拌20
‑
60分钟后老化12
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24h，制得的悬浮液后经过过滤得到滤渣，将所述滤渣进行干燥后转移至高温管式电炉，在N2气氛下煅烧，制得纳米BT@SiC颗粒；（2）将所述纳米BT@SiC颗粒超声分散在除水DMAc溶剂中，制得BT@SiC/DMAc分散液；将所述BT@SiC/DMAc分散液加入聚酰胺酸溶液中进行搅拌，制得BT@SiC/PAA共混液；（3）将所述BT@SiC/PAA共混溶液涂膜在玻璃板上，再转移在烘胶台上干燥，然后在烘箱中进行干燥亚胺化，制得BT@SiC/PI复合薄膜。2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：步骤（1）中，所述SiC纳米颗粒为5
‑
30nm，以4g/L分散在乙酰丙酮中。3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：步骤（1）中，所述SiC分散液与钛酸四丁酯以1.0g：8.5g（25mmol）的比例混合。4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：步骤（1）中，所述醋酸钡溶解在醋酸中并搅拌，所述醋酸钡为5
‑
10mL，所述醋酸为5
‑

【专利技术属性】
技术研发人员：彭信文，刘颖波，徐韬，侯豪情，
申请(专利权)人：江西师范大学，
类型：发明
国别省市：