机器学习加速的表面催化结构全局优化的混合进化方法技术

一种机器学习加速的表面催化结构全局优化的混合进化方法，引入遗传算法和差分算法协同的混合进化算法。在生成结构时，部分结构用遗传算法(交叉操作)生成，部分结构用差分算法(差分操作)生成。相对单一使用遗传算法或进化算法，本发明专利技术提出的混合进化算法在对于处理原子数较多的表面催化结构时，效果更好。本发明专利技术引入使用机器学习领域中的高斯过程回归模型，通过建立结构的原子坐标和其能量的对应关系，构建(高斯)后验分布，实现在势能面上有针对性地采样，增强优化过程的效率。增强优化过程的效率。增强优化过程的效率。

Hybrid evolutionary method for global optimization of surface catalytic structure accelerated by machine learning

【技术实现步骤摘要】
机器学习加速的表面催化结构全局优化的混合进化方法


[0001]本专利技术涉及一种负载型表面催化结构优化方法。特别是涉及一种机器学习加速的表面催化结构全局优化的混合进化方法。

技术介绍

[0002]势能面表示某一化学体系的能量和相关参数(通常为原子坐标)之间的函数关系。物质通常以其能量最低的结构存在,即势能面上的全局极小值点。了解表面催化体系的能量最低结构(及其原子坐标)，对于预测催化剂结构、分析吸附特性、研究多相催化反应机理、解释实验现象等研究至关重要,并为催化剂的理性设计提供基础。
[0003]势能面具有高度复杂性,并且随着原子数的增加,势能面上极小值点的数量以指数方式增加。在现有计算条件下,通过遍历势能面上的所有点来搜索全局极小值点,几乎不可能。所以,需要开发全局优化方法,实现在合理的计算时间内高效地搜寻表面催化体系的能量最低结构。
[0004]常用于用于化学体系的全局优化方法包括盆地跳跃法、人工蜂群算法等。然而，目前这些方法多针对均相体系，如真空中的团簇体系进行全局优化。而对表面催化体系而言，载体的影响时常是不可忽视的。载体能够影响催化剂在其表面的分散情况、粒径大小等,导致催化剂的结构与气相中有很大不同。因此，急需开发可应用于表面催化体系的全局优化方法，研究该类体系下的能量最低结构，为解析催化动态过程提供理论视角。

技术实现思路

[0005]本专利技术所要解决的技术问题是，提供一种能够克服以现有方法中对于高维势能面的复杂体系预测能力不强的缺点，高效地优化复杂的表面催化体系，并得到该体系的能量最低结构的机器学习加速的表面催化结构全局优化的混合进化方法。
[0006]本专利技术所采用的技术方案是：一种机器学习加速的表面催化结构全局优化的混合进化方法，已知n个表面催化结构的原子坐标分别为q
i
,i＝1,2,
…
n,每个表面催化结构在势能面上的能量函数为E
i
＝f(q
i
),i＝1,2,
…
n，能量函数的求解方法包括第一性原理密度泛函方法、神经网络势函数方法，具体包括如下步骤：
[0007]步骤一、参数设置：将元素比、每代用交叉操作、差分操作生成新结构的数量、采样的结构数量、结构池中表面催化结构的总数进行设置；
[0008]步骤二、初始化：按照预先设置的元素比，随机生成若干个表面催化结构，作为初始的结构池，生成结构的个数也由预先设置；按照选定的求解方法，求解每个结构的能量函数，得到能量，并将得到的所有结构对应的能量值，组成高斯过程回归模型的训练集；
[0009]步骤三、训练高斯过程回归模型，建立表面催化结构的原子坐标和表面催化结构的能量对应关系；
[0010]步骤四、重复使用交叉操作生成第一组新的表面催化结构q
ga
；
[0011]步骤五、重复使用差分操作生成第二组新的表面催化结构q
de
；
[0012]步骤六、变异操作：合并第一组新的表面催化结构和第二组新的表面催化结构，随机选取合并后的表面催化结构中的部分原子，并对该部分原子坐标进行移动，生成新的表面催化结构；
[0013]步骤七、使用步骤三中训练后高斯过程回归模型，对步骤六生成新的表面催化结构进行预测，得到后验分布，后验分布的平均值作为新生成的表面催化结构的能量预测值μ(q)，后验分布的方差作为对能量预测值μ(q)准确性的估计值σ(q)；
[0014]步骤八、通过定义采样函数f(q)，选择所有新生成的表面催化结构中采样函数值最低的设定数量的表面催化结构，进行能量函数的求解，并加入高斯过程回归模型训练集以及结构池中；
[0015]步骤九、对结构池中的所有表面催化结构依据能量的高低，重新进行排序，取设定数量的能量最低的表面催化结构，以保证结构池的总数不变；
[0016]步骤十、重复三到步骤九，每次重复构成一代，直到达到收敛标准。
[0017]步骤四包括：
[0018]随机选择结构池的两个表面催化结构，分别取两个结构的一半结构，交叉、合并，生成一个新的结构，并确保生成前后原子数目、化学计量比一致，且表面催化结构内的所有原子间距都在两原子间的共价键长的0.8倍以上，每个表面催化结构被选中进行交叉操作的概率与该表面催化结构的能量有关，能量越低的表面催化结构拥有更高的概率被选中；结构池中的每个表面催化结构q
i
被选中的概率P(q
i
)遵循轮盘赌选择法：
[0019][0020]E
i
为每个表面催化结构在势能面上的能量函数，n为结构池中表面催化结构的总数；
[0021]重复该步骤，直到生成设定数量的第一组新的表面催化结构。
[0022]步骤五包括：
[0023]使用如下三种差分操作生成新的表面催化结构q
de
：
[0024]q
de
＝q
r3
+F*(q
r1
‑
q
r2
)
[0025]q
de
＝q
best
+F*(q
r1
‑
q
r2
)
[0026]q
de
＝q
r3
+F*(q
best
‑
q
r3
)+F*(q
r1
‑
q
r2
)
[0027]其中q
r1
，q
r2
和q
r3
为从结构池中随机选择的表面催化结构，q
best
为结构池中能量最低的表面催化结构，F为缩放因子；
[0028]重复该步骤五直到生成设定数量的第二组新的表面催化结构。
[0029]步骤八所述的采样函数f(q)使用高斯置信下界，具体表达式如下：
[0030]f(q)＝μ(q)
‑
k*σ(q)
[0031]其中，k是控制参数，用于调整采样函数中对不确定性的重视程度；
[0032]步骤十所述的收敛标准为下述三个标准中的一个：
[0033](1)设定执行优化的代数，迭代达到指定代数后停止优化；
[0034](2)设定最优结构的期待能量值，当出现表面催化结构的能量达到期待能量值时,停止优化；
[0035](3)当最优结构的能量在多次迭代后不再变化，停止优化。
[0036]本专利技术的机器学习加速的表面催化结构全局优化的混合进化方法，是遗传算法和差分算法协同工作，可处理原子数较多的表面催化体系。本专利技术的方法提供了一种简便普适的势能面函数搜索方法，能够找到势能面上能量最低的结构及其原子坐标，高效地优化复杂的表面催化体系，并得到该体系的能量最低结构，具有如下有益效果：
[0037]1、本专利技术引入遗传算法和差分算法协同的混合进化算法。在生本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种机器学习加速的表面催化结构全局优化的混合进化方法，其特征在于，已知n个表面催化结构的原子坐标分别为q
i
,i＝1,2,
…
n,每个表面催化结构在势能面上的能量函数为E
i
＝f(q
i
),i＝1,2,
…
n，能量函数的求解方法包括第一性原理密度泛函方法、神经网络势函数方法，具体包括如下步骤：步骤一、参数设置：将元素比、每代用交叉操作、差分操作生成新结构的数量、采样的结构数量、结构池中表面催化结构的总数进行设置；步骤二、初始化：按照预先设置的元素比，随机生成若干个表面催化结构，作为初始的结构池，生成结构的个数也由预先设置；按照选定的求解方法，求解每个结构的能量函数，得到能量，并将得到的所有结构对应的能量值，组成高斯过程回归模型的训练集；步骤三、训练高斯过程回归模型，建立表面催化结构的原子坐标和表面催化结构的能量对应关系；步骤四、重复使用交叉操作生成第一组新的表面催化结构q
ga
；步骤五、重复使用差分操作生成第二组新的表面催化结构q
de
；步骤六、变异操作：合并第一组新的表面催化结构和第二组新的表面催化结构，随机选取合并后的表面催化结构中的部分原子，并对该部分原子坐标进行移动，生成新的表面催化结构；步骤七、使用步骤三中训练后高斯过程回归模型，对步骤六生成新的表面催化结构进行预测，得到后验分布，后验分布的平均值作为新生成的表面催化结构的能量预测值μ(q)，后验分布的方差作为对能量预测值μ(q)准确性的估计值σ(q)；步骤八、通过定义采样函数f(q)，选择所有新生成的表面催化结构中采样函数值最低的设定数量的表面催化结构，进行能量函数的求解，并加入高斯过程回归模型训练集以及结构池中；步骤九、对结构池中的所有表面催化结构依据能量的高低，重新进行排序，取设定数量的能量最低的表面催化结构，以保证结构池的总数不变；步骤十、重复三到步骤九，每次重复构成一代，直到达到收敛标准。2.根据权利要求1所述的机器学习加速的表面催化结构全局优化的混合进化方法，其特征在于，步骤四包括：随机选择结构池的两个表面催化结构，分别取两个结构的一半结构，交叉、合并，生成一个新的结构，并确保生成前后原子数目、化学计量比一致，且表面催化结构内的所有原子间距都在两原子间的共价键长的0.8倍以上，...

【专利技术属性】
技术研发人员：巩金龙，赵志坚，石向成，吴仕灿，
申请(专利权)人：天津大学，
类型：发明
国别省市：