一种协同脱除VOCs和Hg0的方法技术

本发明专利技术公开了一种协同脱除VOCs和Hg0的方法，在介质阻挡放电低温等离子体反应器内的砂芯上放置碱土金属掺杂的OMS

【技术实现步骤摘要】
一种协同脱除VOCs和Hg0的方法


[0001]本专利技术涉及环保
，具体涉及一种协同脱除VOCs和Hg0的方法。

技术介绍

[0002]烧结烟气、燃煤烟气等同时存在挥发性有机化合物（VOCs）和Hg0等污染物，这些污染物对人体健康和生态环境都有很大影响。
[0003]VOCs是导致大气雾霾形成的有机气溶胶、对流层臭氧等形成的重要前体物，也是大气污染防治规划中重点关注的污染物。
[0004]烧结烟气、燃煤烟气等中Hg的存在形式包括Hg0，Hg
2+
和颗粒态Hg，分别占85%，10%和5%，其中颗粒态Hg可以通过除尘去除，Hg
2+
可以通过湿法脱硫去除，Hg0由于其低水溶性和挥发性难以去除。
[0005]随着国家对环保要求的提高，寻求同时处理行业烟气中共存的VOCs和Hg0的治理方法非常有必要。
[0006]低温等离子体依据放电形式分为电晕放电、介质阻挡放电、辉光放电、微波放电以及射频放电，其中介质阻挡放电（Dielectric barrier discharge, DBD）是指在放电电极之间存在绝缘介质材料的一种气体放电模式。由于DBD能够产生大量的高能电子、活性自由基等氧化性基团，可以实现在常温常压下处理其他常规技术难以处理的气态污染物，且具有占地面积小、效率高、适用面广等优点，在VOCs治理中具有广泛的应用前景。然而，DBD等离子体技术处理VOCs依然存在着矿化度不高和能量效率低，中间产物不可控及生成副产物O3和NOx等带来的二次污染等问题。
[0007]MnOx作为一种稳定性好、反应活性高且价格低的过渡金属氧化物，具有良好的储氧/释氧性能，可以在不同的价态的Mn离子间快速的氧化
‑
还原循环而实现污染物降解，因此广泛用于等离子体催化、光催化及热催化。
[0008]为了提高MnOx催化活性，研究者开始考虑改变其形貌、价态及与其他金属复合等措施。氧化锰八面体分子筛（OMS
‑
2）催化剂是由多个MnO6八面体之间通过共享顶点和棱边的方式连接形成独特的孔结构为0.46 nm的2
×
2锰结晶化合物，其锰元素的化学价态由Mn
4+
（MnO2）和少量Mn
3+
（Mn2O3）/Mn
2+
（MnO）的混合价组成，其独特的孔道结构可以通过掺杂多种金属阳离子（过渡金属和碱金属）进入孔道中，提高催化剂的比表面积和氧空位含量从而提升其催化活性，因此掺杂改性的OMS
‑
2在VOCs降解领域得到了广泛的应用。
[0009]例如中国专利文献CN109364912A（申请号201811148151.6）公开了一种碱土金属离子取代OMS
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2催化剂及其制备方法和应用，包括OMS
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2载体，还包括活性碱土金属，所述活性碱土金属为Mg、Ca或Sr离子，所述活性碱土金属离子负载在所述OMS
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2载体的孔道内；所述活性碱土金属离子与所述OMS
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2载体中Mn的摩尔比为0.01～0.08：1。在该申请中，该催化剂用于热催化氧化技术中处理VOCs。

技术实现思路

[0010]本专利技术所要解决的技术问题是提供一种利用等离子体与掺杂碱土金属的锰分子筛协同降解含VOCs和Hg0的废气的方法。
[0011]实现本专利技术目的的技术方案是一种协同脱除VOCs和Hg0的方法，在介质阻挡放电低温等离子体反应器内的砂芯上放置碱土金属掺杂的OMS
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2，含有VOCs、Hg0的废气与氧气混合后通过反应器，被介质阻挡放电低温等离子体与碱土金属掺杂的OMS
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2协同催化降解。
[0012]含有VOCs、Hg0的废气与氧气混合得到的混合气体中，VOCs浓度为500～2000 mg/m3，Hg0浓度为50～1000 μg/m3，O2体积分数为2%～20%。
[0013]进一步的，含有VOCs、Hg0的废气与氧气混合得到的混合气体中还含有水蒸气，水蒸气的体积分数为2%～30%。
[0014]所述介质阻挡放电低温等离子体反应器为两段式等离子体催化反应器，碱土金属掺杂的OMS
‑
2放置在等离子体放电区后端。
[0015]或者所述介质阻挡放电低温等离子体反应器为一体式反应器，催化剂放置在等离子体放电区。
[0016]所述碱土金属掺杂的OMS
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2为Ca掺杂的OMS
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2、Mg掺杂的OMS
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2或Sr掺杂的OMS
‑
2。
[0017]本专利技术具有积极的效果：（1）本专利技术的低温等离子体催化净化技术集高能电子、自由基氧化、吸附浓集和催化技术于一体，相互协同提高VOCs和Hg0去除率，副产物O3被OMS
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2有效利用促进了低温等离子体作用产生的中间产物进一步分解为CO2和H2O。
[0018]对比试验证明，等离子体与掺杂改性的OMS
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2协同降解VOCs和Hg0，相比等离子体与掺杂改性的OMS
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2协同降解单组分Hg0，前者对Hg0的去除率更高。
[0019]本专利技术是一种VOCs和Hg协同脱除的方法，当VOCs中主要是含氯代有机物时，等离子体高能电子脱氯产生的Cl自由基可以有效提高Hg氧化为Hg
2+
的效率，从而达到协同去除的目的；当VOCs中为烧结烟气中主要VOCs成分（甲苯、苯乙烯和乙苯）等气体时，生成的中间产物、有机自由基也能促进Hg的氧化。
[0020]（2）本专利技术将催化剂放置在等离子体后端时，由于等离子体放电后气体温度提高了，增强了催化剂表面晶格氧的氧化能力，形成氧空位，从而促进臭氧催化转化，形成活性氧，进而强化VOCs和Hg0的降解。等离子体放电产生的臭氧可以在本专利技术制备的催化剂表面的氧空位上被转化为活性氧物种（O*），进一步降解目标VOCs和等离子体降解后的中间产物，极大提升CO2选择性和矿化度。
[0021]常温下催化剂用于VOCs降解时，催化剂表面生成的中间产物会使催化剂失活，本专利技术中由于等离子体放电后气体温度提高进而提高了催化剂的工作温度，因此延长了催化剂的寿命，提高了催化剂长期运行的稳定性。本专利技术掺杂改性的OMS
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2催化剂可以在低温常压下进行催化，具有低能量消耗和在相同等离子体能量密度下实现更好的VOCs降解效果的特点。
[0022]（3）本专利技术通过一步氧化还原法合成高比表面积（约80 m2/g）、孔容0.3～0.5cm3/g的掺杂碱土金属的OMS
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2催化剂，该催化剂具有多孔结构混合价态的Mn离子、温和的表面酸碱性和优良的交换性，比单独OMS
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2具有更多的氧空位。本专利技术中催化剂比较面积高，对VOCs具有一定的吸附作用，使VOCs和O3浓集在催化剂表面，延长了VOCs在反应本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种协同脱除VOCs和Hg0的方法，其特征在于：在介质阻挡放电低温等离子体反应器内的砂芯上放置碱土金属掺杂的OMS
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2，含有VOCs、Hg0的废气与氧气混合后通过反应器，被介质阻挡放电低温等离子体与碱土金属掺杂的OMS
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2协同催化降解。2.根据权利要求1所示的协同脱除VOCs和Hg0的方法，其特征在于：含有VOCs、Hg0的废气与氧气混合得到的混合气体中，VOCs浓度为500～2000 mg/m3，Hg0浓度为50～1000 μg/m3，O2体积分数为2%～20%。3.根据权利要求2所示的协同脱除VOCs和Hg0的方法，其特征在于：含有VOCs、Hg0的废气与氧气混合得到的混合气体中还含有水蒸气，水蒸气...

【专利技术属性】
技术研发人员：叶招莲，臧鑫芝，赵松建，孙慧慧，李旭东，郑纯智，王群，
申请(专利权)人：江苏理工学院，
类型：发明
国别省市：