一种催化分离双功能MOFs的高通量计算筛选方法技术

本发明专利技术公开了一种催化分离双功能MOFs的高通量计算筛选方法，属于计算化学与纳米复合催化材料领域。其筛选方法是通过多层级理论逐级次的高通量计算，精确高效地在MOFs候选池当中筛选出有前途的具有催化分离双功能的MOFs材料。本发明专利技术的优点在于：1)采用高通量并行计算的方式，有效地缩短了数据的获取时间；2)采用高通量逐级次计算的方式，避免了传统实验密集型的“试错”实验带来的资源上的浪费，降低了研发成本，缩短了研发周期；3)用本发明专利技术提供的方法筛选同时考虑了催化活性和副产物的及时分离，具备良好的实用价值。具备良好的实用价值。具备良好的实用价值。

【技术实现步骤摘要】
一种催化分离双功能MOFs的高通量计算筛选方法


[0001]本专利技术涉及计算化学与纳米复合催化材料
，特别是指一种催化分离双功能MOFs的高通量计算筛选方法。

技术介绍

[0002]CO2的高效转化利用对缓解能源危机以及实现“碳中和”目标具有重要的战略意义。CO2可以转化为多种高附加值的化学品及燃料，如一氧化碳、甲醇、甲烷、甲酸等。其中，产物甲醇被称为液态阳光，可充当绿色液体燃料，在体积能量密度、质量能量密度、运输成本、基础设施投资等方面与氢能、锂离子电池等能源载体相比，均具有突出的优势。此外，甲醇还是重要的有机化工原料，其消费量仅次于乙烯、丙烯和苯。因此，CO2加氢制甲醇是最具应用前景的CO2的高值转换技术之一。
[0003]CO2加氢制甲醇反应体系中，主要反应有：
[0004][0005][0006][0007]反应(1)和(2)是竞争反应，从热力学角度分析，低温有利于CO2加氢制甲醇，但CO2的C＝O键键能(750kJ/mol)高，低温下难以活化。同时，反应(1)和(3)为摩尔数减小的反应，高压对制备甲醇有利，但成本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种催化分离双功能MOFs的高通量计算筛选方法，其特征在于，包括以下步骤：S1、提取来自CoRE数据库的MOFs的次级结构单元和有机配体分别作为构建块，提取来自RCSR数据库的拓扑结构为MOFs的结构骨架，高通量组建MOFs结构模型，作为待筛结构数据集；S2、采用分子动力学对S1得到的MOFs结构模型进行分子水平上的结构优化，并通过Voronoi分解法解析获得MOFs材料的几何结构参量，然后筛选几何结构参量中孔道限制直径大于甲醇范德华直径的MOFs材料，进行后续筛选；S3、采用分子动力学和蒙特卡洛分析CO2和H2O在S2筛选的MOFs材料孔道内的物理吸附与扩散行为，筛选能选择性地让H2O和甲醇通过的MOFs材料，进行后续筛选；S4、采用DFT结合完全线性同步度越方法和二次同步度越方法，在S3筛选的MOFs材料中，搜寻对CO2化学吸脱附性能良好的MOFs材料及其催化CO2加氢过程中可能存在的过渡态，并使用有限位移法计算MOFs材料相关构型的吉布斯自由能，并分析不同MOFs材料的催化CO2加氢的反应路径以及CO2加氢制甲醇的活化能垒，最终得到催化分离双功能MOFs材料。2.根据权利要求1所述的高通量计算筛选方法，其特征在于，S1中，所述高通量组建的条件包括：预设键长为1.54～2.0埃，键的扰动系数为4.0～6.0，预放缩系数为0.8～1.2，允许单金属原子作节点，优化方法为L
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BFGS
‑
B，允许移除赝原子。3.根据权利要求1所述的高通量计算筛选方法，其特征在于，S2中，所述分子水平上的结构优化的条件包括：力场采用通用力场，采用Qeq方法计算电荷，静电作用的积分采用PPPM法，范德华相互作用积分采用Ewald法，结构优化中能量的收敛阈值、力的收敛阈值和位移的收敛阈值分别为和结构优化均优化晶格常数，算法根据收敛情况采用最速下降法、共轭梯度法、拟牛顿法中的一种。4.根据权利要求1所述的高通量计算筛选方法，其特征在于，S3中，所述物理吸附与扩散行为的分析条件包括：物理吸附采用蒙特卡洛方法模拟，具体条件要求包括：方法为巨正则蒙特卡洛法，力场采用通用力场，采用Qeq方法计算电荷，静电作用的积分采用Ewald法，范德华相互作用积分采用Group based法，取样间隔为25步，积分网格间隔为扩散采用分子动力学方法模拟，具体条件要求包括：采用NVT系综，温度设为反应所需温度，动力学模拟时间为500ps，采用Nose保温器，力场采用通用力场，采用Qeq方法计算电荷，静电作用的积分采用PPPM法，范...

【专利技术属性】
技术研发人员：王戈，薛祥东，高鸿毅，栾庆洁，黄秀兵，王静静，冯世豪，贾齐鲁，邓佳兴，
申请(专利权)人：北京科技大学，
类型：发明
国别省市：