一种一步法制备MgO-Nd2Zr2O7型复相陶瓷惰性燃料基材的方法技术

本发明专利技术公开了一种一步法制备MgO

【技术实现步骤摘要】
一种一步法制备MgO
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Nd2Zr2O7型复相陶瓷惰性燃料基材的方法


[0001]本专利技术属于惰性燃料基材领域，涉及一种MgO
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Nd2Zr2O7型复相陶瓷惰性燃料基材的制备方法，适于Pu和MA的嬗变处理。

技术介绍

[0002]目前，大多商用核电站的轻水反应堆普遍使用UO2作为核燃料，UO2燃料的乏燃料在后处理过程中不可避免地会产生高放射性废物(High
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level radioactive waste，简称HLW)，其中的Pu和次锕系元素(Minor actinide，MA，通常指Np、Am、Cm)放射毒性高且衰变周期长。一个1000兆瓦的轻水反应堆每年产生约25吨乏燃料，其中含有多达290公斤的钚，截至2019年底，全世界乏燃料后处理过程中分离出的钚库存约为260吨，Pu库存过量已成为一个全球问题，是关乎环境安全与核扩散的潜在威胁。因为UO2燃料中的
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U经多次中子俘获反应后可产生MA，为了快速削减Pu库存并从源头上减少MA的产生，国际上提出使用惰性基质燃料(IMF)替代UO2、PuO2混合氧化物燃料(Mixed uranium and plutonium oxide fuel,MOX)。IMF是将PuO2弥散在惰性基质材料中的一种弥散型燃料，用这种不含有增殖材料(或含有很少)的惰性基质代替MOX燃料中的UO2，不仅从源头上能减少Pu和MA的产生，还能充分利用燃烧PuO2所释放的能量。IMF中惰性基质材料的作用除了作为裂变相的稀释剂，以达到核反应堆中的核燃料所需的体积浓度，另外由于惰性基质材料具有中子反应截面极小或难以形成MA的特点，能在反应堆中稳定存在并嬗变Pu，可以实现Pu的安全处置。
[0003]MgO
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Nd2Zr2O7型复相陶瓷是一种性能优异的可用于嬗变Pu的惰性燃料基材。一方面可以利用MgO的高热导性和易溶于酸的后处理能力，另一方面Nd2Zr2O7烧绿石可以有效改善MgO的高温耐水腐蚀性，同时，Nd2Zr2O7烧绿石具有优异的抗辐照稳定性和化学稳定性，并且Nd2Zr2O7烧绿石的Nd、Zr晶格位丰富的离子取代性，可以分别固溶+3价的MA和+4价的Pu，以提高它们的嬗变和燃耗。因此，利用MgO和Nd2Zr2O7烧绿石的晶体结构特点和性能上的互补性，将这两种晶相的复相陶瓷材料制备成用于嬗变处理Pu和MA的MgO
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Nd2Zr2O7型复相陶瓷惰性燃料基材。
[0004]本专利技术的目的是提供一种可以在合成Nd2Zr2O7烧绿石的同时，与MgO形成致密的具有两种晶相且性能互补的MgO
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Nd2Zr2O7型复相陶瓷的制备方法。已有制备的MgO
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Nd2Zr2O7型复相陶瓷均采取先合成再复合烧结这一思路，即先合成Nd2Zr2O7烧绿石，再与MgO混合后烧结成MgO
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Nd2Zr2O7复相陶瓷。此外，已有的制备方法中使用的原料多为硝酸盐，易吸收结晶水难以烘干，不利于后续的制备。本专利技术针对已有制备方法周期长、工序繁杂的不足，提供了一种简便且高效节能的“一步法”制备方法，实现了合成和复合烧结一体化，大大简化了制备步骤，缩短了制备周期，而且所制得的MgO
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Nd2Zr2O7复相陶瓷致密度高。本专利技术为用于嬗变处理Pu和MA的MgO
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Nd2Zr2O7型复相陶瓷惰性燃料基材提供了一种新颖而有效的制备方法。

技术实现思路

[0005]本专利技术的目的旨在克服现有技术中的不足，提供一种用于嬗变处理Pu和MA的MgO
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Nd2Zr2O7型复相陶瓷惰性燃料基材的制备方法。
[0006]本专利技术的一个目的是解决至少上述问题和/或缺陷，并提供至少后面将说明的优点。
[0007]为了实现根据本专利技术的这些目的和其它优点，提供了一种一步法制备MgO
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Nd2Zr2O7型复相陶瓷惰性燃料基材的方法，其特征在于，包括：将含有镁元素、钕元素和锆元素的原料混合，加入粘结剂，陈化，经过成型，成型后的样品排塑，然后直接采用固相反应一步法烧结制得MgO
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Nd2Zr2O7型复相陶瓷惰性燃料基材。
[0008]优选的是，MgO
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Nd2Zr2O7型复相陶瓷惰性燃料基材的化学组成通式为xMgO
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(1
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x)Nd2Zr2O7，x取值范围为0.1～0.9，其指MgO相和Nd2Zr2O7相的质量比。
[0009]优选的是，所述MgO
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Nd2Zr2O7型复相陶瓷惰性燃料基材的晶相组成为具有氧化镁型和烧绿石型两种晶体结构的复合相。
[0010]优选的是，所述含有镁元素的原料为MgO、含有钕元素的原料为Nd2O3、含有锆元素的原料为ZrO2。
[0011]优选的是，所述混合采用的方式为球磨混合，球磨混合使用行星球磨机进行湿法球磨，球磨时间为20～24h，球磨介质为氧化锆球，球磨分散剂为酒精，其中，原料：氧化锆球：酒精＝1:1～2:1～3。
[0012]优选的是，所述粘结剂为浓度为5～8wt％的PVA溶液，其用量为混合原料总质量的4～6wt％；所述成型为冷等静压成型，成型压力为180～220MPa，成型时间为8～15min；所述排塑的温度为600～800℃，保温0.5～1.5h。
[0013]优选的是，所述一步法烧结为马弗炉高温烧结，烧结升温速度为4～8℃/min；烧结温度为1400～1500℃，烧结时间为4～32h。
[0014]优选的是，所述MgO
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Nd2Zr2O7型复相陶瓷在固相反应一步法烧结过程中原料Nd2O3与ZrO2反应生成Nd2Zr2O7，而MgO不参与反应生成新物质，并和生成的Nd2Zr2O7烧绿石共同形成致密的MgO
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Nd2Zr2O7型复相陶瓷；所述MgO
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Nd2Zr2O7型复相陶瓷惰性燃料基材的致密度高，相对密度达到92～98％。
[0015]优选的是，所述混合采用的方式为：将含有镁元素、钕元素和锆元素的原料和氧化锆球加入球磨罐中，将球磨罐密封，抽真空，然后球磨罐中注入液氩，使原料和氧化锆磨球浸没在液氩中，进行球磨，得到球磨物料；氧化锆磨球与原料总质量的质量比为10～15:1；球磨转速为400r/min～800r/min；抽真空后的真空度为
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0.07～
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0.09MPa；球磨时间10～15h。
[0016]优选的是，在陈化之前，将混合物料加入声共振混合设备的容器中，对其进行混合；声共振混合设备的加速度为85g～110g，混合时间为15～25min。
[0017]本专利技术至少包括以下有益效果：
[0018](1)本专利技术制备的MgO
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Nd2Zr2O7型复相陶瓷惰性燃料基材结合了氧化镁和钕锆烧绿石的特点，一方面可以利MgO的高热本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种一步法制备MgO
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Nd2Zr2O7型复相陶瓷惰性燃料基材的方法，其特征在于，包括：将含有镁元素、钕元素和锆元素的原料混合，加入粘结剂，陈化，经过成型，成型后的样品排塑，然后直接采用固相反应一步法烧结制得MgO
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Nd2Zr2O7型复相陶瓷惰性燃料基材。2.如权利要求1所述的一步法制备MgO
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Nd2Zr2O7型复相陶瓷惰性燃料基材的方法，其特征在于，MgO
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Nd2Zr2O7型复相陶瓷惰性燃料基材的化学组成通式为xMgO
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(1
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x)Nd2Zr2O7，x取值范围为0.1～0.9，其指MgO相和Nd2Zr2O7相的质量比。3.如权利要求1所述的一步法制备MgO
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Nd2Zr2O7型复相陶瓷惰性燃料基材的方法，其特征在于，所述MgO
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Nd2Zr2O7型复相陶瓷惰性燃料基材的晶相组成为具有氧化镁型和烧绿石型两种晶体结构的复合相。4.如权利要求1所述的一步法制备MgO
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Nd2Zr2O7型复相陶瓷惰性燃料基材的方法，其特征在于，所述含有镁元素的原料为MgO、含有钕元素的原料为Nd2O3、含有锆元素的原料为ZrO2。5.如权利要求1所述的一步法制备MgO
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Nd2Zr2O7型复相陶瓷惰性燃料基材的方法，其特征在于，所述混合采用的方式为球磨混合，球磨混合使用行星球磨机进行湿法球磨，球磨时间为20～24h，球磨介质为氧化锆球，球磨分散剂为酒精，其中，原料：氧化锆球：酒精＝1:1～2:1～3。6.如权利要求1所述的一步法制备MgO
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Nd2Zr2O7型复相陶瓷惰性燃料基材的方法，其特征在于，所述粘结剂为浓度为5～8wt％的PVA溶液，其用量为混合原料总质量的4～6wt％；所述成型为冷等...

【专利技术属性】
技术研发人员：王进，王研，王军霞，谭宏斌，赵骁锋，吴浪，滕元成，
申请(专利权)人：西南科技大学，
类型：发明
国别省市：