高熵陶瓷惰性基弥散燃料芯块及其制备方法技术

本发明专利技术公开了一种高熵陶瓷惰性基弥散燃料芯块及其制备方法，制备方法包括：S1、将原料粉体分别制成浆料和混合粉体；S2、将浆料喷涂在滚动的燃料颗粒表面，烘干后形成粘附在燃料颗粒表面的包覆层；S3、制备核心素坯和核壳素坯；S4、将核心素坯装入核壳素坯内，热处理，得到陶瓷坯体；S5、固熔烧结，形成致密化的高熵陶瓷惰性基弥散燃料芯块。本发明专利技术通过原位反应

【技术实现步骤摘要】
高熵陶瓷惰性基弥散燃料芯块及其制备方法


[0001]本专利技术涉及核燃料
，尤其涉及一种高熵陶瓷惰性基弥散燃料芯块及其制备方法。

技术介绍

[0002]随着工业的发展，对能源的需求量也越来越大，核能作为一种清洁能源备受各行各业的青睐。随着对核能利用率的快速增长，随之而来的安全问题也不容忽视。其中，堆芯燃料在极端事故环境下不发生熔化或不泄漏是核反应堆安全的重要保障。目前主要采用包壳来保证核燃料不泄漏，但包壳仍存在破损的可能性。美国提出的全陶瓷包覆燃料(FCM)，通过采用SiC惰性基体，使得安全性得到极大地提高。然而SiC惰性基体在辐照后热导率低于10W/m
·
K，导致燃料中心温度极易升高，同时FCM的SiC惰性基体会受到裂变产物Pd、Ag和Cs等的侵蚀，安全许用温度在1600℃以下。
[0003]碳化锆(ZrC)作为超高温陶瓷，具有优异的高温稳定性能(熔点为3530℃且不发生高温相变)，因其中子吸收截面小、耐核裂变产物腐蚀、辐照后热导率高、耐铅铋和熔盐腐蚀，作为新型反应堆弥散燃料的惰性基体具有大的前景。但是，ZrC的烧结温度高达2200℃左右，且高温烧结又易造成材料显微组织粗化严重。并且，ZrC烧结过程中通常需要添加烧结助剂，烧结助剂的使用不仅降低其高温性能，还会降低其耐腐蚀、抗辐照等综合性能。

技术实现思路

[0004]本专利技术要解决的技术问题在于，提供一种烧结温度低、热导率高、肿胀率低的高熵陶瓷惰性基弥散燃料芯块及其制备方法。
[0005]本专利技术解决其技术问题所采用的技术方案是：提供一种高熵陶瓷惰性基弥散燃料芯块，包括以下步骤：
[0006]S1、将原料粉体分别制成浆料和混合粉体；
[0007]所述原料粉体包括五种或五种以上的金属粉体、金属氧化物粉体或金属氢化物粉体；
[0008]S2、将所述浆料喷涂在滚动的燃料颗粒表面，烘干后形成粘附在燃料颗粒表面的包覆层；
[0009]S3、将一部分所述混合粉体与带有包覆层的燃料颗粒按比例混合后，压制形成柱状的核心素坯；将另一部分所述混合粉体压制形成筒状的核壳素坯；
[0010]S4、将所述核心素坯装入所述核壳素坯内，在第一设定气氛下进行热处理，使所述核心素坯和核壳素坯中的原料粉体进行原位反应，得到陶瓷坯体；
[0011]S5、将所述陶瓷坯体在第二设定气氛下进行固熔烧结，形成致密化的高熵陶瓷惰性基弥散燃料芯块。
[0012]优选地，所述金属粉体、金属氧化物粉体和金属氢化物粉体中的金属包括Zr、Ti、Nb、Ta、V、Cr、Mo和W中至少五种；所述原料粉体的粒径为10nm～200μm。
[0013]优选地，步骤S1包括：
[0014]S1.1、将原料粉体与分散剂、有机溶剂进行混合形成浆料；
[0015]S1.2、将部分所述混合浆料通过干燥处理形成混合粉体；或者，将原料粉体与分散剂混合形成混合粉体。
[0016]优选地，在所述浆料中，所述有机溶剂与所述原料粉体的质量比例为1：1～3：1；所述分散剂占所述原料粉体的质量百分比为0.5％～4％。
[0017]优选地，所述分散剂为聚乙烯亚胺、四甲基氢氧化铵中至少一种；所述有机溶剂为无水乙醇、丙酮中至少一种。
[0018]优选地，步骤S2中，所述燃料颗粒包括TRISO颗粒、UO2、UC、UC2、UN、UCN、UCO、U3Si2、U合金、PuO2、PuC、PuN、Pu合金中至少一种；
[0019]所述TRISO颗粒的核心包括UO2、UC、UC2、UN、UCN、UCO、U3Si2、U合金中至少一种。
[0020]优选地，步骤S2中，所述燃料颗粒在滚动的同时加热到50℃～100℃；采用气压喷雾装置将所述浆料喷涂在燃料颗粒表面。
[0021]优选地，步骤S3中，所述核心素坯在10MPa～100MPa的压力下成型；所述核壳素坯在30MPa～400MPa的压力下成型。
[0022]优选地，步骤S4中，所述热处理的温度为800℃
‑
1200℃；
[0023]步骤S5中，固熔烧结的温度为1300℃
‑
1550℃。
[0024]优选地，在所述原料粉体为五种或五种以上的金属粉体、五种或五种以上的金属氧化物粉体或五种或五种以上的金属氢化物粉体的混合粉体时，步骤S4中，所述第一设定气氛为氮气；
[0025]在氮气气氛下，各金属粉体、金属氧化物或者金属氢化物分别与氮气进行原位反应，生成氮化物陶瓷；
[0026]步骤S5中，所述第二设定气氛为真空、氩气、氦气或氮气。
[0027]优选地，所述原料粉体的各粉体之间的摩尔比为1:1。
[0028]优选地，步骤S1中，所述原料粉体还包括C粉或Si粉；
[0029]步骤S4中，所述第一设定气氛为真空、氩气、氦气或氮气；
[0030]在第一设定气氛下，各金属粉体、金属氧化物或者金属氢化物分别与C或Si进行原位反应，生成碳化物、氮化物、碳氮化物或硅化物陶瓷；
[0031]步骤S5中，所述第二设定气氛为真空、氩气、氦气或氮气。
[0032]优选地，所述原料粉体中，各金属粉体之间的摩尔比为1:1，各金属氧化物粉体之间的摩尔比1:1，各金属氢化物粉体之间的摩尔比1:1；
[0033]所述C粉与各金属粉体或各金属氢化物粉体之间的摩尔比为1:1，所述C粉与各金属氧化物粉体之间的摩尔比为3:1；
[0034]所述Si粉与各金属粉体、各金属氧化物粉体或各金属氢化物粉体之间的摩尔比为1:1。
[0035]本专利技术还提供一种高熵陶瓷惰性基弥散燃料芯块，采用以上任一项所述的制备方法制得。
[0036]本专利技术的有益效果：通过原位反应
‑
固熔烧结两步法制备获得高熵陶瓷惰性基弥散燃料芯块，以高熵陶瓷惰性基作为燃料芯块的基体，相比于SiC惰性基的燃料芯块具有更
高的耐高温、耐腐蚀及抗辐照性能，实现燃料芯块的热导率高、肿胀低、易后处理和适合工业化生产等特点；提高核反应堆包壳破损情况下的核燃料包容性，阻止核燃料的泄漏，提高核电安全性；改善核燃料的耐高温性能，推动核燃料在高温堆的应用。
[0037]本专利技术的高熵陶瓷惰性基弥散燃料芯块适用于轻水堆、气体冷却反应堆(高温气体反应堆或超高温气体反应堆)、熔融金属冷却反应堆或快中子增殖反应堆等核反应堆中燃料芯块。
附图说明
[0038]下面将结合附图及实施例对本专利技术作进一步说明，附图中：
[0039]图1是本专利技术的高熵陶瓷惰性基弥散燃料芯块的剖面结构示意图。
具体实施方式
[0040]本专利技术的高熵陶瓷惰性基弥散燃料芯块的制备方法，可包括以下步骤：
[0041]S1、将原料粉体分别制成浆料和混合粉体。
[0042]该步骤S1进一步可包括：
[0043]S1.1、将原料粉体与分散剂、有机溶剂进行混合形成浆料。
[0044]具体地，本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种高熵陶瓷惰性基弥散燃料芯块的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：S1、将原料粉体分别制成浆料和混合粉体；所述原料粉体包括五种或五种以上的金属粉体、金属氧化物粉体或金属氢化物粉体；S2、将所述浆料喷涂在滚动的燃料颗粒表面，烘干后形成粘附在燃料颗粒表面的包覆层；S3、将一部分所述混合粉体与带有包覆层的燃料颗粒按比例混合后，压制形成柱状的核心素坯；将另一部分所述混合粉体压制形成筒状的核壳素坯；S4、将所述核心素坯装入所述核壳素坯内，在第一设定气氛下进行热处理，使所述核心素坯和核壳素坯中的原料粉体进行原位反应，得到陶瓷坯体；S5、将所述陶瓷坯体在第二设定气氛下进行固熔烧结，形成致密化的高熵陶瓷惰性基弥散燃料芯块。2.根据权利要求1所述的高熵陶瓷惰性基弥散燃料芯块的制备方法，其特征在于，所述金属粉体、金属氧化物粉体和金属氢化物粉体中的金属包括Zr、Ti、Nb、Ta、V、Cr、Mo和W中至少五种；所述原料粉体的粒径为10nm～200μm。3.根据权利要求1所述的高熵陶瓷惰性基弥散燃料芯块的制备方法，其特征在于，步骤S1包括：S1.1、将原料粉体与分散剂、有机溶剂进行混合形成浆料；S1.2、将部分所述混合浆料通过干燥处理形成混合粉体；或者，将原料粉体与分散剂混合形成混合粉体。4.根据权利要求3所述的高熵陶瓷惰性基弥散燃料芯块的制备方法，其特征在于，在所述浆料中，所述有机溶剂与所述原料粉体的质量比例为1：1～3：1；所述分散剂占所述原料粉体的质量百分比为0.5%～4%。5.根据权利要求3所述的高熵陶瓷惰性基弥散燃料芯块的制备方法，其特征在于，所述分散剂为聚乙烯亚胺、四甲基氢氧化铵中至少一种；所述有机溶剂为无水乙醇、丙酮中至少一种。6.根据权利要求1所述的高熵陶瓷惰性基弥散燃料芯块的制备方法，其特征在于，步骤S2中，所述燃料颗粒包括TRISO颗粒、UO2、UC、UC2、UN、UCN、UCO、U3Si2、U合金、PuO2、PuC、PuN、Pu合金中至少一种；所述TRISO颗粒的核心包括UO2、UC、UC2、UN、UCN、UCO、U3Si2、U合金中至少一种。7.根据权利要求1所述的高熵陶瓷惰性基弥散燃料芯块的制备方法，其特征在于，步骤S2中，所述燃料颗粒在滚动的同时加热到50℃～100℃；采用气压喷...

【专利技术属性】
技术研发人员：薛佳祥，吴利翔，张显生，任啟森，廖业宏，张永栋，
申请(专利权)人：中国广核集团有限公司中国广核电力股份有限公司，
类型：发明
国别省市：