固体氧化物燃料电池堆及其制备方法技术

本发明专利技术公开了固体氧化物燃料电池堆及其制备方法，涉及燃料电池技术领域。通过涂覆多孔陶瓷骨架，形成电解质膜层和陶瓷连接体膜层，然后进行背对背热压堆叠，再交替浸渍得到阴、阳电极，使电池堆每个重复单元中包括依次设置的阴极层、电解质膜层和阳极层，且每个重复单元中的阳极层通过陶瓷连接体膜层与相邻重复单元中的阴极层相连，形成阳极层和阴极层交替叠加的电池堆结构。该结构具有丰富的三相界面，电池的电化学性能突出，而且电解质与连接体均是致密的陶瓷薄膜，欧姆阻抗小，电池堆的功率输出高；采用热膨胀系数与多孔陶瓷骨架较为一致的陶瓷连接体，热应力小，电池堆的热循环性能好，不存在氧化腐蚀问题，能够提高电池堆的长期稳定性。池堆的长期稳定性。池堆的长期稳定性。

【技术实现步骤摘要】
固体氧化物燃料电池堆及其制备方法


[0001]本专利技术涉及燃料电池
，具体而言，涉及固体氧化物燃料电池堆及其制备方法。

技术介绍

[0002]固体氧化物燃料电池(SOFC)是当前的开发热点，其效率高、燃料适应性广，还具有潜在的CO2浓缩特征。由于每片电池的工作电压大约只有0.8V，因此将单电池串联而成为电池堆是必要的。传统的电池堆首先是制造单电池，然后加工连接板，最后再利用密封材料将其组合成为电池堆。
[0003]现有的电池堆的制备工艺主要存在以下缺点：由于陶瓷电池
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金属连接板
‑
玻璃密封材料之间的热膨胀系数差异，导致较大的界面应力和复杂的界面反应，严重影响了电池堆的寿命，对于其制造成本的下降也带来若干限制，已经成为制约SOFC技术产业化的瓶颈。此外，现有的电池堆的制备工艺还存在工艺复杂，制造周期长的缺点。
[0004]鉴于此，特提出本专利技术。

技术实现思路

[0005]本专利技术的目的在于提供一种固体氧化物燃料电池堆及其制备方法，旨在不使用金属连接板的前提下，形成电池堆，各材料之间的热膨胀系数较为一致，热应力小，能够延长电池堆使用寿命。
[0006]本专利技术是这样实现的：
[0007]第一方面，本专利技术提供一种固体氧化物燃料电池堆，包括依次堆叠的多个重复单元，每个重复单元均包括叠加设置的阴极层和阳极层，阴极层和阳极层之间设置有电解质膜层，阳极层与相邻的另一个重复单元中的阴极层之间设置有陶瓷连接体膜层；
[0008]阴极层和阳极层均包括具有装载孔的多孔陶瓷骨架，多孔陶瓷骨架的材质主要为电解质材料，阴极层上的装载孔中填装有阴极材料，阳极层上的装载孔中填装有阳极材料。
[0009]第二方面，本专利技术提供前述实施方式中固体氧化物燃料电池堆的制备方法，包括如下步骤：采用多个具有装载孔的多孔陶瓷骨架，通过形成电解质膜层和陶瓷连接体膜层的方式进行逐层堆叠；
[0010]采用阳极材料装载于一个多孔陶瓷骨架中，采用阴极材料装载于相邻的另一个多孔陶瓷骨架中，以形成阳极层和阴极层，得到交替叠加的电池堆。
[0011]本专利技术具有以下有益效果：通过采用具有装载孔的多孔陶瓷骨架，利用形成电解质膜层和陶瓷连接体膜层的方式进行逐层堆叠，使一个重复单元中包括依次设置的阴极层、致密电解质膜层和阳极层，且一个重复单元中的阳极层通过致密陶瓷连接体膜层与相邻的另一个重复单元中的阴极层相连，形成阳极层和阴极层交替叠加的电池堆结构。本专利技术实施例中所提供的电池堆不采用金属连接板，陶瓷连接体膜层的热膨胀系数与多孔陶瓷骨架较为一致，热应力小，连接体不存在氧化腐蚀问题，能够提高电池堆的长期稳定性。
附图说明
[0012]为了更清楚地说明本专利技术实施例的技术方案，下面将对实施例中所需要使用的附图作简单地介绍，应当理解，以下附图仅示出了本专利技术的某些实施例，因此不应被看作是对范围的限定，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他相关的附图。
[0013]图1为多孔陶瓷骨架的结构示意图；
[0014]图2为电池堆制备过程中的中间过程结构示意图；
[0015]图3为电池堆制备过程中的中间过程结构示意图。
[0016]主要元件符号说明：100
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多孔陶瓷骨架；001
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装载孔；200
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陶瓷连接体膜层；300
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电解质膜层；500
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连接体封闭膜层；11
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阴极层；12
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阳极层；10
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重复单元。
具体实施方式
[0017]为使本专利技术实施例的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将对本专利技术实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述。实施例中未注明具体条件者，按照常规条件或制造商建议的条件进行。所用试剂或仪器未注明生产厂商者，均为可以通过市售购买获得的常规产品。
[0018]专利技术人优化了电池堆的制备工艺，以在不使用金属连接板的前提下，形成特殊结构的电池堆结构。
[0019]本专利技术实施例提供一种固体氧化物燃料电池堆的制备方法，专利技术人创造性地采用多个具有装载孔的多孔陶瓷骨架，通过形成电解质膜层和陶瓷连接体膜层的方式进行逐层堆叠；采用阳极材料装载于一个多孔陶瓷骨架中，采用阴极材料装载于相邻的另一个多孔陶瓷骨架中，以形成阳极层和阴极层交替叠加的电池堆。
[0020]下面结合附图对制备方法的具体操作步骤进行介绍：
[0021]S1、多孔陶瓷骨架的制备
[0022]请参照图1，采用电解质材料和造孔剂为原料进行成型处理以形成具有装载孔001的骨架结构，经烧结之后形成多孔结构，以得到具有装载孔001的多孔陶瓷骨架100。装载孔001一方面便于后续填装阳极材料或阴极材料，也是预留的燃料气道或空气气道。
[0023]具体地，电解质材料和造孔剂通过常规的方式形成具有装载孔的骨架结构，比如挤出成型法、流延叠层热压法或者3D打印法等，经过烧结之后能够形成多孔的整体结构。烧结所形成的多孔结构(其孔隙率为30
‑
40％)能够起到气道的作用，使相邻的两个装载孔001处于连通状态。
[0024]进一步地，控制烧结温度为1300
‑
1500℃(如1300℃、1400℃、1500℃等)，烧结时间为3
‑
8h。
[0025]如图1中所示，装载孔001为间隔设置的多个通孔，每个装载孔001从多孔陶瓷骨架100厚度方向垂直的方向上贯穿多孔陶瓷骨架100。
[0026]进一步地，多孔陶瓷骨架100的厚度(图1中t)为90
‑
150μm，优选为95
‑
105μm；装载孔001的在多孔陶瓷骨架100厚度方向上的孔径(图1中d)与多孔陶瓷骨架100的厚度(图1中t)之比为2
‑
5:1，优选为2.5
‑
3.5:1。通过控制装载孔001的大小能够进一步控制气流的流速，通过多孔陶瓷骨架的孔隙率能够控制电极材料的装载量，保证电池堆的性能。
[0027]具体地，电解质材料可以采用现有的材质，比如掺杂氧化锆(如YSZ)、掺杂氧化铈(如GDC)、镧锶镓镁(LSGM)、硅酸镧，可以根据需要进行选择，在此不做一一列举，原料选择不限于以上成分。
[0028]S2、堆叠与烧结
[0029]请参照图2和图3，在多孔陶瓷骨架100堆叠方向的两个端面上分别涂覆陶瓷连接体膜层200和电解质膜层300，形成一个堆叠单元；将多个堆叠单元依次背对背堆叠，并使电解质膜层300和电解质膜层300相抵，陶瓷连接体膜层200和陶瓷连接体膜层200相抵形成待烧结体；将待烧结体除堆叠方向两个端面的其他端面上均涂覆电解质材料以形成电解质封闭膜层，然后进行烧结后形成一体化电池堆骨架。
[0030]在一些实施例中，可以通过丝网印刷法或者流延膜热压贴本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种固体氧化物燃料电池堆，其特征在于，包括依次堆叠的多个重复单元，每个所述重复单元均包括叠加设置的阴极层和阳极层，所述阴极层和所述阳极层之间设置有电解质膜层，所述阳极层与相邻的另一个所述重复单元中的所述阴极层之间设置有陶瓷连接体膜层；所述阴极层和所述阳极层均包括具有装载孔的多孔陶瓷骨架，所述多孔陶瓷骨架的材质主要为电解质材料，所述阴极层上的所述装载孔中填装有阴极材料，所述阳极层上的所述装载孔中填装有阳极材料。2.根据权利要求1所述的固体氧化物燃料电池堆，其特征在于，所述装载孔为间隔设置的多个通孔，每个所述装载孔从与所述阴极层或所述阳极层厚度方向垂直的方向上贯穿所述多孔陶瓷骨架；优选地，所述多孔陶瓷骨架的厚度为90
‑
150μm，优选为95
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105μm；优选地，所述装载孔的在所述多孔陶瓷骨架厚度方向上的孔径与所述多孔陶瓷骨架的厚度之比为2
‑
5:1；更优选为2.5
‑
3.5:1；优选地，所述多孔陶瓷骨架的制备原料还包括造孔剂，所述多孔陶瓷骨架是经成型处理之后再进行烧结而成，其孔隙率为30
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40％。3.根据权利要求2所述的固体氧化物燃料电池堆，其特征在于，每层所述阴极层中，所述阴极材料的填装总量与所述多孔陶瓷骨架的质量比为8
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20:100；优选为10
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15:100；优选地，每层所述阳极层中，所述阳极材料的填装总量与所述多孔陶瓷骨架的质量比为8
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20:100；优选为10
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15:100。4.根据权利要求2所述的固体氧化物燃料电池堆，其特征在于，所述固体氧化物燃料电池堆在堆叠方向的两个端面上均设置有连接体封闭膜层，在除堆叠方向的其他端面上均设置有电解质封闭膜层，以将各个端面除所述装载孔的其他部分封闭；优选地，所述电解质膜层和所述电解质封闭膜层均采用与所述多孔陶瓷骨架相同的电解质材料形成；优选地，所述陶瓷连接体膜层和所述连接体封闭膜层均采用陶瓷连接体材料形成。5.根据权利要求4所述的固体氧化物燃料电池堆，其特征在于，所述电解质封闭膜层的厚度为40
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85μm，更优选为50

【专利技术属性】
技术研发人员：王绍荣，耿玉翠，李航，李汶颖，
申请(专利权)人：中国矿业大学，
类型：发明
国别省市：