一种应用于高分辨中子成像探测器的GOS：Tb透明陶瓷闪烁屏及其制备方法技术

一种应用于高分辨中子成像探测器的GOS:Tb透明陶瓷闪烁屏及其制备方法。该GOS:Tb透明陶瓷闪烁屏包括：基底、反射层薄膜以及厚度为微米级别的GOS:Tb透明陶瓷。本申请通过将GOS:Tb透明陶瓷封装在镀有反射层薄膜的刚性基底上，制得所述GOS:Tb透明陶瓷闪烁屏。该GOS:Tb透明陶瓷闪烁屏具有厚度薄、透明度高、形成闪烁体光斑小的特点，将其应用在中子成像探测器时，能在保证高分辨的前提下有效提高光产额，进而提高中子成像的空间分辨率。进而提高中子成像的空间分辨率。进而提高中子成像的空间分辨率。

【技术实现步骤摘要】
一种应用于高分辨中子成像探测器的GOS:Tb透明陶瓷闪烁屏及其制备方法


[0001]本专利技术涉及中子探测器领域，具体涉及一种应用于高分辨中子成像探测器的GOS:Tb透明陶瓷闪烁屏及其制备方法。

技术介绍

[0002]中子成像是一种新型的无损检测技术，其具有可探测H、He等轻元素、能穿透重金属板探测内部信息以及可分辨同位素等优点。同X射线成像类似，中子成像同样需要闪烁材料将中子信号转换为光信号。常用的中子成像闪烁材料主要为含有高中子吸收截面或高光输出的核素，如6Li、
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B、
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Cd、
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Gd和
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Gd。传统的中子成像用闪烁体是6LiF/ZnS:Ag闪烁体，但是其内产生的光斑尺寸限制了探测器的空间分辨率，影响最终的成像质量。
[0003]相比于此，Gd2O2S:Tb(GOS:Tb)材料具有明显的优势，如其具有较大的中子吸收截面(
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Gd的热中子吸收截面为255,000barn)；Gd2O2S:Tb闪烁体的本征转换率高(～20％)，具有优异的光输出性能；Tb
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在545nm(绿光)左右的特征发射峰与探测器匹配性良好等，这使得GOS:Tb材料的空间分辨率高，可以作为新一代闪烁体替代材料，但其光产额较低，比6LiF/ZnS:Ag闪烁体低两个量级。当前GOS闪烁屏(又称闪烁体)的应用形式仍然停留在粉体闪烁屏，粉体结构加重了光产额低的劣势。
[0004]如2015年瑞士国家实验室保罗谢勒研究所(PSI)在Si基质上涂敷GOS:Tb粉体层(厚约3.8μm)，实现了7.6μm的分辨率。PSI制作工艺是将GOS:Tb晶体粉体和粘结剂混合，并涂抹粘合在铝基底上，采用这种工艺所制备出的闪烁体厚度可以达到微米级别，但由于该制作工艺是直接用GOS:Tb颗粒粉刷制作GOS:Tb粉体闪烁屏，该闪烁屏的微观结构还是颗粒状的，因此闪烁屏自身是不透明的。中子激发的闪烁光在向外传播时，会受到闪烁体颗粒边界、气泡和缺陷的散射和吸收，使光斑尺寸变大(如图2左图所示)、使光产额更低，导致GOS:Tb闪烁体的优势无法完全发挥出来。
[0005]因此，现有技术还有待发展。

技术实现思路

[0006]本专利技术的目的在于提供一种应用于高分辨中子成像探测器的GOS:Tb透明陶瓷闪烁屏及其制备方法，用以解决现有技术中粉体闪烁屏光产额低且闪烁光斑大的问题。
[0007]根据第一方面，本申请提供一种应用于高分辨中子成像探测器的GOS:Tb透明陶瓷闪烁屏，其由下至上依次包括：基底、反射层薄膜以及GOS:Tb透明陶瓷；所述GOS:Tb透明陶瓷的厚度为微米级别。需要说明的是，本申请中所述GOS:Tb透明陶瓷由铽离子(Tb
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)掺杂的GOS:Tb粉体(即掺铽硫氧化钆粉体)制备而成。铽离子的掺杂可以是以铽的化合物形式加入至硫氧化钆(简称GOS)中，而硫氧化钆可以是通过钆的化合物以及硫的化合物进行制备。
[0008]本申请所述GOS:Tb透明陶瓷闪烁屏主要应用在中子成像探测器(简称探测器)中，尤其是应用在高分辨中子成像探测器中。这里的“高分辨”是指微米级别的分辨率。微米级
高分辨的中子成像探测器要求GOS:Tb透明陶瓷(闪烁体的主体结构)的厚度也在微米级别。与GOS:Tb粉体闪烁屏相比，本申请所述GOS:Tb透明陶瓷闪烁屏可以有效确保发光辐射的高透过率，在转换高能辐射时可以获得较高的光产额，同时能有效减小GOS:Tb透明陶瓷闪烁屏上形成的光斑尺寸，以实现超高的空间分辨。
[0009]需要说明的是，目前医学成像领域中虽然有采用GOS:Tb透明陶瓷制作闪烁屏的技术，例如应用在X
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CT设备中。但其与本申请的区别在于，一是应用领域不同，本申请中GOS:Tb透明陶瓷闪烁屏主要应用在微米级高分辨中子成像探测领域；二是掺杂离子不同，本申请中GOS:Tb透明陶瓷原料中掺杂离子是Tb，医学成像领域中的GOS:Tb透明陶瓷原料的主要掺杂离子为Pr和Ce；三是二者的尺寸级别不同，本申请所制备的GOS:Tb透明陶瓷的尺寸为微米级别，尤其是小于30μm，而医学成像领域中所应用的GOS:Pr或GOS:Ce透明陶瓷为毫米级别，由于材料自身刚性问题无法加工至微米级别。
[0010]在高分辨中子成像探测器中，GOS:Tb透明陶瓷闪烁屏的性能主要由其主体部件—GOS:Tb透明陶瓷的性能所决定。GOS:Tb透明陶瓷的作用是将入射的中子转换为可见光，同时再与光电二极管、光电倍增管或电荷耦合元件结合成探测装置后，实现对中子信号的探测、甄别以及定量分析。在本申请中，由于GOS:Tb透明陶瓷的结构透明、且厚度低至微米级别，因此可以有效提高光产额和降低闪烁光斑(在GOS:Tb透明陶瓷闪烁屏上形成的光斑)尺寸，将其应用在中子成像探测器时，使得该探测器具有极佳的空间分辨率和光输出率。同时，由于本申请中所制备的GOS:Tb透明陶瓷内部未掺入粘结剂，因此其具有良好的热学性能和抗辐射性能，应用在探测器上时可以有效延长探测器的使用寿命。
[0011]一种实施例中，本申请所述GOS:Tb透明陶瓷由GOS:Tb粉体经过烧结、退火处理制备而成。本申请所述GOS:Tb透明陶瓷的制备工艺与采用粘结剂混合制成的GOS:Tb粉体闪烁体完全不同，在本实施例中，通过对GOS:Tb粉体进行烧结，使其内部结构发生化学变化，形成晶体结构，有效降低闪烁光在GOS:Tb透明陶瓷上所形成的光斑尺寸，并且提高光的透过率，增加光产额。
[0012]具体的，GOS:Tb粉体(即掺铽硫氧化钆粉体)由钆的化合物和硫的化合物(如硫酸或硫酸盐)混合并掺杂Tb离子所制成，再对该GOS:Tb粉体进行烧结，制得GOS:Tb透明陶瓷。在本实施例中，添加Tb离子可以使GOS:Tb透明陶瓷具有高的光产额。其中，钆的化合物具体包括氧化钆、氢氧化钆、卤化钆、硝酸钆、硫酸钆、磷酸钆和碳酸钆中的至少一种；所述硫的化合物包括硫酸、硫酸盐、多硫化物、焦硫酸盐和硫代硫酸盐中的至少一种；添加硫的化合物的目的在于提供硫酸根离子，对于其他种实施例而言，也可以采用提供单质硫、或将二氧化硫通入水中形成硫酸根离子等其它方式进行制备。钆的化合物和硫酸(或硫酸盐、其他硫的化合物等)二者按照硫酸根离子和钆离子的摩尔比值在0.5至1.75之间进行混合并加热(如果钆的化合物选用硫酸钆时，上述硫酸根离子还应包括稀土化合物中的硫酸根离子)，铽离子的掺杂量占钆离子总数中的0.001at.％～10at.％，以保证稀土元素能被充分反应，形成GOS:Tb透明陶瓷的前驱体，如形成aGd2O3·
(3
‑
a)(Gd,Tb)2(SO4)3·
nH2O(a为0、1或2)。当钆的化合物选择氧化钆时，硫酸根离子优选以硫酸的形式引入。
[0013]采用上述GOS:Tb粉体制备GOS:Tb透明陶瓷的具体步骤如下：
[0014]1.合成GOS:Tb粉体：按硫酸根离子和钆离子的摩尔比值为0.5～本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种应用于高分辨中子成像探测器的GOS:Tb透明陶瓷闪烁屏，其特征在于，由下至上依次包括：基底、反射层薄膜以及GOS:Tb透明陶瓷；所述GOS:Tb透明陶瓷的厚度为微米级别。2.如权利要求1所述应用于高分辨中子成像探测器的GOS:Tb透明陶瓷闪烁屏，其特征在于，所述GOS:Tb透明陶瓷的厚度小于30μm。3.如权利要求2所述应用于高分辨中子成像探测器的GOS:Tb透明陶瓷闪烁屏，其特征在于，所述基底的材料包括氧化铝、氮化硅、碳化硅、二氧化锆、氮化铝、镁铝尖晶石和钇铝石榴石中的至少一种；所述反射层薄膜的材料包括铝、银、铅和金中的至少一种。4.一种如权利要求1～3任一项所述GOS:Tb透明陶瓷闪烁屏的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：通过镀膜技术为基底镀上反射层薄膜，并通过粘结剂将GOS:Tb透明陶瓷固定在该反射层薄膜上，再对GOS:Tb透明陶瓷进行薄化处理，使其厚度小于30μm，制得所述用于高分辨中子成像探测器的GOS:Tb透明陶瓷闪烁屏；其中，所述GOS:Tb透明陶瓷在粘结前双面经过抛光处理。5.如权利要求4所述GOS:Tb透明陶瓷闪烁屏的制备方法，其特征在于，所述粘结剂包括紫外固化胶、硅胶树脂、环氧树脂、硅氧烷、硅烷和含硅的丙烯酸树脂中的至少一种；所述粘结剂的厚度小于1μm；所述镀膜技术包括真空蒸镀、溅射镀膜、电弧等离子体镀、离子镀膜和分子束外延中的至少一种方法；所述薄化处理包括打薄、刻蚀和溅射中的至少一种方法。6.如权利要求5所述GOS:Tb透明陶瓷闪烁屏的制备方法，其特征在于，所述GOS:Tb透明陶瓷由GOS:Tb粉体经过烧结制备而成，所述GOS:Tb粉体由以下三种方法中的任一种进行制备：方法一：将钆的化合物与硫的化合物置于水中进行混合，并向混合物中掺入铽的化合物，再通过加热和/或加入沉淀剂的手段收集前驱体，最后经还原处理，制得所述GOS:Tb粉体；方法二：将钆的化合物、铽的化合物进行混合，并加入硫单质或硫的化合物，同时加入助熔剂进行混...

【专利技术属性】
技术研发人员：李江，周健荣，孙志嘉，潘宏明，丁继扬，陈昊鸿，谢腾飞，陈元柏，蒋兴奋，周晓娟，夏远光，杨文钦，
申请(专利权)人：散裂中子源科学中心中国科学院高能物理研究所，
类型：发明
国别省市：