一种高Tc-99含量样品中α和β放射性核素的快速分析方法技术

本发明专利技术属于放射性物质分析技术领域，涉及一种高Tc‑99含量样品中α和β放射性核素的快速分析方法。所述的高Tc‑99含量样品为含高锝酸盐的样品，其中Tc‑99含量为9‑6×10

【技术实现步骤摘要】
一种高Tc-99含量样品中α和β放射性核素的快速分析方法
本专利技术属于放射性物质分析
，涉及一种高Tc-99含量样品中α和β放射性核素的快速分析方法。
技术介绍
中长寿命的锕系核素(如238Pu的T1/2＝87.7年，239Pu的T1/2＝2.41×104年，240Pu的T1/2＝6.56×103年，241Pu的T1/2＝14.4年，241Am的T1/2＝432.2年，244Cm的T1/2＝18.1年)与稀土核素(如147Pm的T1/2＝2.62年)等均为高放射毒性α核素。这些α核素具有很强的亲骨性，是高锝[99Tc]酸钾原料中需要重点监测的放射性杂质核素。目前，关于放射性核素Pu、Np、Am、Cm的联合分析方法已有部分的报道。例如，Wang等报道了使用UTEVA树脂+DGA树脂快速分析U、Th、Pu和Am的方法(参见：Wang,Z.,etal.,Rapidmethodforaccuratedeterminationofactinides(U,Th,PuandAm)inwatersamplesforemergencyresponse.JournalofRadioanalyticalandNuclearChemistry,2018.315:p.103-110.)；Qiao等使用氢氧化铁共沉淀方法，利用TEVA树脂、AGMP-1M树脂和UTEVA树脂分离纯化海水中的Tc、Np、Pu和U(参见：Qiao,J.,etal.,RapidMultisampleAnalysisforSimultaneousDeterminationofAnthropogenicRadionuclidesinMarineEnvironment.Environ.Sci.Technol,2014.48:p.3935-3942.)。这些方法大部分具有较为费时、流程冗长，且只能同时分析少量几种核素的缺点。而在环境放射性监测、核取证及核应急应用中，常常需要对同一样品中的多种核素进行快速分析。已发展的层析柱分离纯化技术可同时、连续、高效地分离纯化多种难测放射性核素。例如，Dai等报道了利用层析柱(TEVA+UTEVA+DGA+Sr树脂+TRU)树脂串联的方法连续同时分离同一样品中的Pu、Np、Th、U、Am、Cm、Ln、Y、Sr、Fe等核素(参见：Dai,X.andS.Kramer-Tremblay,Five-ColumnChromatographySeparationforSimultaneousDeterminationofHard-to-DetectRadionuclidesinWaterandSwipeSamples.Anal.Chem.,2014.86:p.5441-5447.)。但针对高Tc-99含量的样品，目前尚无难测锕系核素和147Pm的联合分析方法报道。
技术实现思路
本专利技术的目的是提供一种高Tc-99含量样品中α和β放射性核素的快速分析方法，以能够简单快速、准确、低成本的进行高Tc-99含量样品中多核素含量的联合分析。为实现此目的，在基础的实施方案中，本专利技术提供一种高Tc-99含量样品中α和β放射性核素的快速分析方法，所述的高Tc-99含量样品为含高锝酸盐的样品，其中Tc-99含量为9-6×104Bq，所述的分析方法包括如下步骤：(1)样品预处理：将所述的高Tc-99含量样品用酸调节pH；(2)共沉淀：对预处理后的样品进行多次HTiO共沉淀，酸溶解沉淀并稀释后用NaNO2调节锕系核素的化学价态，混匀后静置一段时间；(3)层析柱分离：将步骤(2)得到的样品依次通过预处理后的TEVA、UTEVA与DGA层析柱，并分别对各层析柱进行洗脱；(4)测量：对TEVA层析柱的洗脱液，用α谱仪分析236Pu、238Pu、239Pu、240Pu含量，用液闪计数器分析241Pu含量；对DGA层析柱的洗脱液，用α谱仪分析241Am、243Am、243Cm、244Cm含量，用液闪计数器分析147Pm含量。本专利技术的相关原理如下：锝[99Tc]亚甲基二膦酸盐在类风湿性关节炎等自身免疫性疾病及骨科疾病的治疗中有较好的临床疗效。来源于高放废物的高锝[99Tc]酸钾原料中有可能含有其它高放射毒性的长寿命活化产物(如锕系核素)及裂变产物。现有技术中高放废物中99Tc的提取先用PUREX流程将Tc与U、Pu、Np、Am、Cm及大量裂片核素进行初步分离；之后在通过多次的氢氧化铁/碳酸盐共沉淀和吡啶萃取步骤，实现Tc与各种锕系核素和裂片核素的进一步分离；最后经过高锝酸盐重结晶进行纯化(参见：W.W.,S.,etal.,ApplicationsofTributylphosphateinnuclearfuelprocessing,ScienceandTechnologyofTributylPhosphate.Vol.Ⅲ.1990,BocaRaton,FloridaUSACRCPressInc.)。这样虽已经过多步的纯化，且长时间的存放衰变，高锝[99Tc]酸钾原料中依然可能含有其它高放射毒性的长寿命裂片产物(如锕系核素Pu、Am、Cm、147Pm)。这些放射性杂质具有较强的亲骨性，同时其放射毒性和化学毒性甚至高于99Tc，一旦随注射液进入人体，有可能造成不必要的健康危害。根据《药品注册管理办法》及《药品生产质量管理规范(2015版)》等相关法规要求(参见：9101药品质量标准分析方法验证指导原则,in中国药典2015年版.2015.p.374-377.)，需建立准确、可靠的高锝[99Tc]酸盐样品中放射性杂质检验流程，以分析药品原料中的放射性纯度，保证药品的质量。另外虽然已有大量的锕系元素和147Pm的分析方法，但是大部分方法流程冗长，较为费时，且不能针对锝[99Tc]含量极高的样品中多种放射性核素的同时分析和测量。高Tc-99含量样品，例如高锝酸盐原料及药品中α和β放射性核素的分析，需解决以下几个问题：1、多个α核素的分离纯化α核素使用α谱仪测量，为获得良好的α能谱分辨率，需分离相互干扰的α核素，且纯化待测核素，制备极薄层α核素测量源。239+240Pu的α能量峰范围(5.03-5.18)MeV与243Am的能量峰范围(5.15-5.31)MeV重叠。238Pu的能量峰范围(5.38-5.51)MeV与241Am的能量峰范围(5.32-5.55)MeV重叠。利用TEVA树脂在8MHNO3介质条件下，对4价的Pu有极高的容量因子(＞104)，而对Am的容量因子极低(＜10)，实现Pu与Am的分离与纯化。在该条件下，DGA树脂对Am、Cm、稀土核素147Pm的吸附和解析性质相似(参见：Dai,X.andS.Kramer-Tremblay,Five-ColumnChromatographySeparationforSimultaneousDeterminationofHard-to-DetectRadionuclidesinWaterandSwipeSamples.Ana本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种高Tc-99含量样品中α和β放射性核素的快速分析方法，其特征在于，所述的高Tc-99含量样品为含高锝酸盐的样品，其中Tc-99含量为9-6×10

【技术特征摘要】
1.一种高Tc-99含量样品中α和β放射性核素的快速分析方法，其特征在于，所述的高Tc-99含量样品为含高锝酸盐的样品，其中Tc-99含量为9-6×104Bq，所述的分析方法包括如下步骤：
(1)样品预处理：将所述的高Tc-99含量样品用酸调节pH；
(2)共沉淀：对预处理后的样品进行HTiO共沉淀，酸溶解沉淀并稀释后用NaNO2调节锕系核素的化学价态，混匀后静置一段时间；
(3)层析柱分离：将步骤(2)得到的样品依次通过预处理后的TEVA、UTEVA与DGA层析柱，并分别对各层析柱进行洗脱；
(4)测量：对TEVA层析柱的洗脱液，用α谱仪分析236Pu、238Pu、239Pu、240Pu含量，用液闪计数器分析241Pu含量；对DGA层析柱的洗脱液，用α谱仪分析241Am、243Am、243Cm、244Cm含量，用液闪计数器分析147Pm含量。


2.根据权利要求1所述的分析方法，其特征在于：步骤(1)中，所述的用酸调节pH为用硝酸调节pH<1。


3.根据权利要求1所述的分析方法，其特征在于：步骤(2)中，所述的HTiO共沉...

【专利技术属性】
技术研发人员：罗茂益，戴雄新，邢闪，邬洋，刘大前，
申请(专利权)人：中国辐射防护研究院，
类型：发明
国别省市：山西;14