一种电化学还原硝氮并同时输出电压的方法技术

本发明专利技术提供了一种电化学还原硝氮并同时输出电压的方法，以含硝氮的水体为电解质溶液，以非贵金属材料为第一电极，以铜基材料为第二电极；将所述第一电极和第二电极的一端通过导线和负载连接，将所述第一电极和第二电极的另一端放入电解质溶液中进行硝氮降解；所述非贵金属材料包括锌、镁、铁和铝中的至少一种；所述铜基材料由铜经表面处理得到；所述表面处理为氧化处理、氮化处理、磷化处理或电化学沉积；所述电化学沉积在含氯离子或溴离子的电解液中进行。本发明专利技术以表面处理的铜为电极，电催化硝酸根还原活性高、过电位低，实现第一电极上硝氮降解的工作电位高于第二电极，释放的电子自发由导线流向第二电极，同时产生电流。同时产生电流。

【技术实现步骤摘要】
一种电化学还原硝氮并同时输出电压的方法


[0001]本专利技术属于水处理和电化学能源领域，具体涉及一种电化学还原硝氮并同时输出电压的方法。

技术介绍

[0002]水体中的氮主要以离子形式存在，其中NO3‑
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N(硝酸盐氮，简称硝氮)为一种主要污染物。随着硝氮在环境中不断累积，导致了不平衡的自然氮循环，易造成水体富营养化、水质下降和饮水安全问题。
[0003]目前去除硝氮的方法主要有吸附法、生物法、化学法、催化还原法、电化学法和光催化法，其中电化学法因其具有易于操作、环境友好和高效率的特点，被认为是最具前景的脱硝方法，因而日益受到研究者的重视。
[0004]电化学法通常是选择阴极和阳极材料，在施加外部电源的条件下对含有硝氮的溶液进行电解以去除其中的硝氮，例如多孔Fe和Fe
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Si合金为阴极，Ti/IrO2为阳极构建电解系统，对含有硝氮的废水进行电解(多孔Fe
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Si电极电催化还原硝酸根离子，环境工程学报，13(2)，2019，319～326)。此阴极和阳极材料构建的电解系统虽然能够实现硝氮的还原电解，但其在降解硝氮时需要施加外部电源，能耗高。
[0005]因此，有必要对电化学法改进在无需施加外部电源的同时实现硝氮的降解。

技术实现思路

[0006]本专利技术的目的在于提供一种电化学还原硝氮并同时输出电压的方法。本专利技术提供的方法利用自输出电压还原水体中硝氮，即无需施加外部电源，通过自身输出电压就可以实现对硝氮的降解。
>[0007]为了实现上述专利技术目的，本专利技术提供以下技术方案：
[0008]本专利技术提供了一种电化学还原硝氮并同时输出电压的方法，以含硝氮的水体为电解质溶液，以非贵金属材料为第一电极，以铜基材料为第二电极；
[0009]将所述第一电极和第二电极的一端通过导线和负载连接，将所述第一电极和第二电极的另一端放入电解质溶液中进行硝氮降解；
[0010]所述非贵金属材料包括锌、镁、铁和铝中的至少一种；
[0011]所述铜基材料由铜经表面处理得到；所述表面处理为氧化处理、氮化处理、磷化处理或电化学沉积；
[0012]所述电化学沉积在含氯离子或溴离子的电解液中进行。
[0013]优选地，所述非贵金属材料为锌、镁、铁、铝、镁铝合金、铝铁合金、铝锌合金或锌镁合金。
[0014]优选地，所述镁铝合金中铝含量为10～90wt％；所述铝铁合金中铁含量为10～35wt％；所述铝锌合金中锌含量为20～45wt％；所述锌镁合金中锌含量为5～35wt％。
[0015]优选地，所述铜基材料中铜含量为70～99.5wt％。
[0016]优选地，所述氧化处理、氮化处理和磷化处理的温度独立地为200～400℃。
[0017]优选地，所述氧化处理在空气氛围中进行；所述氧化处理的时间为0.5～6h。
[0018]优选地，所述氮化处理在氨气和氩气气氛中进行；所述氮化处理的时间为0.5～3h。
[0019]优选地，所述磷化处理的时间为0.5～4h。
[0020]优选地，所述含氯离子或溴离子的电解液中氯离子和溴离子的浓度独立地为0.01～1mol/L。
[0021]优选地，所述含硝氮的水体中硝氮的浓度为20mg/L～200g/L。
[0022]本专利技术提供了一种电化学还原硝氮并同时输出电压的方法，以含硝氮的水体为电解质溶液，以非贵金属材料为第一电极，以铜基材料为第二电极；将所述第一电极和第二电极的一端通过导线和负载连接，将所述第一电极和第二电极的另一端放入电解质溶液中进行硝氮降解；所述非贵金属材料包括锌、镁、铁和铝中的至少一种；所述铜基材料由铜经表面处理得到；所述表面处理为氧化处理、氮化处理、磷化处理或电化学沉积；所述电化学沉积在含氯离子或溴离子的电解液中进行。本专利技术以表面处理的铜为电极，利用氧化处理、氮化处理或磷化处理在铜表面生成氧化层、渗氮层或磷化层，利用含氯离子或溴离子的电解液进行电化学沉积，通过共沉积效应，在表面形成铜单质与氯化铜或溴化铜的复合层，使得第二电极还原活性高、过电位低，促使含有非贵金属锌、镁、铁和铝中的至少一种的第一电极释放的电子自发通过导线流向第二电极，产生电流，电子在第二电极上用于促进硝酸根电还原反应，在利用自输出电压的同时实现了硝氮还原降解。实验结果表明，本专利技术提供的方法中硝氮降解率为89～93％，平均电子转移数为6.7～7.34。
具体实施方式
[0023]本专利技术提供了一种电化学还原硝氮并同时输出电压的方法，以含硝氮的水体为电解质溶液；以非贵金属材料为第一电极，以铜基材料为第二电极，
[0024]将所述第一电极和第二电极的一端通过导线和负载连接，将所述第一电极和第二电极的另一端放入电解质溶液中进行硝氮降解；
[0025]所述非贵金属材料包括锌、镁、铁和铝中的至少一种；
[0026]所述铜基材料由铜经表面处理得到；所述表面处理为氧化处理、氮化处理、磷化处理或电化学沉积；
[0027]所述表面处理为氧化处理、氮化处理或磷化处理；
[0028]所述电化学沉积在含氯离子或溴离子的电解液中进行。
[0029]本专利技术提供的方法适用于含硝氮的水体。本专利技术以含硝氮的水体为电解质溶液。在本专利技术中，所述含硝氮的水体中硝氮的浓度优选为20mg/L～200g/L，进一步优选为200mg/L～150g/L，更优选为300mg/L～100g/L，最优选为500mg/L～3.2g/L。在本专利技术中，所述含硝氮的水体中硝氮的浓度在上述范围内时能够进一步提高硝氮的降解率。本专利技术对所述含硝氮的水体的来源没有特殊的限定，只要保证其浓度在上述范围内即可。
[0030]本专利技术以非贵金属材料为第一电极，所述非贵金属材料包括锌、镁、铁和铝中的至少一种。在本专利技术中，所述第一电极采用锌、镁、铁和铝中的至少一种时能够进一步提高此电极氧化的电位负值，从而提高硝氮的降解率。
[0031]在本专利技术中，所述非贵金属材料优选为锌、镁、铁、铝、镁铝合金、铝铁合金、铝锌合金或锌镁合金。
[0032]本专利技术对所述锌、镁、铁和铝的来源没有特殊的限定，采用本领域技术人员熟知的市售产品即可。
[0033]在本专利技术中，所述镁铝合金中铝含量优选为10～90wt％，进一步优选为20～80wt％，更优选为21～50wt％，最优选为30～40wt％。本专利技术对所述镁铝合金的来源没有特殊的限定，采用本领域技术人员熟知的市售产品或常规的制备方法制备即可。在本专利技术中，所述镁铝合金的铝含量在上述范围内时，将其作为第一电极，能够提高此电极氧化的电位负值，进一步提高硝氮的多电子还原降解，从而提高硝氮的降解率。
[0034]在本专利技术中，所述铝铁合金中铁含量优选为10～35wt％，进一步优选为15～30wt％，更优选为20～25wt％。本专利技术对所述铝铁合金的来源没有特殊的限定，采用本领域技术人员熟知的市售产品或常规的制备方法制备即可。在本专利技术中，所述铝铁合金本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种电化学还原硝氮并同时输出电压的方法，以含硝氮的水体为电解质溶液，以非贵金属材料为第一电极，以铜基材料为第二电极；将所述第一电极和第二电极的一端通过导线和负载连接，将所述第一电极和第二电极的另一端放入电解质溶液中进行硝氮降解；所述非贵金属材料包括锌、镁、铁和铝中的至少一种；所述铜基材料由铜经表面处理得到；所述表面处理为氧化处理、氮化处理、磷化处理或电化学沉积；所述电化学沉积在含氯离子或溴离子的电解液中进行。2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述非贵金属材料为锌、镁、铁、铝、镁铝合金、铝铁合金、铝锌合金或锌镁合金。3.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，所述镁铝合金中铝含量为10～90wt％；所述铝铁合金中铁含量为10～35wt％；所述铝锌合金中锌含量为20～45wt％；所述锌镁合金中锌含量为5～35wt％。4...

【专利技术属性】
技术研发人员：唐阳，万平玉，杨晓进，白智群，
申请(专利权)人：北京化工大学，
类型：发明
国别省市：