一种二氧化铀-类石墨烯复合燃料芯块的制备方法技术

本发明专利技术属于核燃料制备技术领域，涉及一种二氧化铀

【技术实现步骤摘要】
一种二氧化铀
‑
类石墨烯复合燃料芯块的制备方法


[0001]本专利技术属于核燃料制备
，涉及一种二氧化铀
‑
类石墨烯复合燃料芯块的制备方法。

技术介绍

[0002]UO2熔点高、辐照肿胀小，因此，世界范围内，UO2芯块
‑
Zr包壳是商用压水堆最主要的燃料体系。但UO2热导率低，使得UO2‑
Zr燃料体系在运行过程中产生较大的温度梯度，使得芯块中产生热应力，降低了芯块的热稳定性，在极端情况下，燃料芯块中心温度过高，甚至会引发包壳破损和堆芯熔化。
[0003]日本福岛核事故以来，开发先进核燃料，尤其是开发具有高热导率特征的核燃料芯块，成为国际研究的新热点。
[0004]韩国的相关研究提出了一种金属Mo
‑
UO2复合型燃料芯块的制备方法，结果表明Mo在UO2基体中可以形成网格状的导热通道，从而大幅增加复合型燃料芯块的热导率。美国的相关研究提出了一种金刚石
‑
UO2复合型燃料芯块的制备方法，该研究指出，掺杂10％wt的金刚石粉末制备得到的复合型燃料芯块，热导率提升效果可达30％以上。中国的相关研究也提出了利用氧化铍、乙炔黑或石墨烯掺杂，制备复合型燃料芯块的方法，在其研究范畴内，均观测到了明显的热导率提高。
[0005]但上述技术共性的缺点包括：一是掺杂量较多，会导致燃料芯块铀装载量和芯块密度的显著降低；二是掺入相在UO2基体内的均匀分散问题。因此，寻找并开发新的掺杂材料和工艺才能带来突破进展。/>[0006]聚丙烯腈(PAN)基碳纤维材料是一类薄、轻、强的高热导新型碳纤维材料，是一种优异的纤维增强体材料，在航空、航天、汽车等领域有广泛应用。

技术实现思路

[0007]本专利技术的目的是提供一种二氧化铀
‑
类石墨烯复合燃料芯块的制备方法，以能够制备得到高导热性的新型复合燃料芯块，从而提高核反应堆运行时的经济性和安全性。
[0008]为实现此目的，在基础的实施方案中，本专利技术提供一种二氧化铀
‑
类石墨烯复合燃料芯块的制备方法，所述的制备方法包括如下步骤：
[0009](1)将聚丙烯腈(PAN)用溶剂溶解后加入二氧化铀粉末，混合均匀后得到中间体；
[0010](2)蒸发中间体除去溶剂后得到二氧化铀
‑
聚丙烯腈混合粉末；
[0011](3)将二氧化铀
‑
聚丙烯腈混合粉末装入模具冷压成型，脱模，得到燃料芯块素坯；
[0012](4)将燃料芯块素坯在还原性气氛下进行烧结，得到二氧化铀
‑
类石墨烯复合燃料芯块。
[0013]在一种优选的实施方案中，本专利技术提供一种二氧化铀
‑
类石墨烯复合燃料芯块的制备方法，其中步骤(1)中，所述的溶剂选自二甲基甲酰胺、N,N
‑
二甲基甲酰胺、二甲基亚砜中的一种或几种。
[0014]在一种优选的实施方案中，本专利技术提供一种二氧化铀
‑
类石墨烯复合燃料芯块的制备方法，其中步骤(1)中，所述的聚丙烯腈与所述的溶剂的质量体积比为1
‑
10g:100ml。
[0015]在一种优选的实施方案中，本专利技术提供一种二氧化铀
‑
类石墨烯复合燃料芯块的制备方法，其中步骤(1)中，所述的聚丙烯腈与所述的二氧化铀粉末的质量比为0.3
‑
20:1000。
[0016]在一种优选的实施方案中，本专利技术提供一种二氧化铀
‑
类石墨烯复合燃料芯块的制备方法，其中步骤(1)中，所述的溶解的温度为30
‑
80℃。
[0017]在一种优选的实施方案中，本专利技术提供一种二氧化铀
‑
类石墨烯复合燃料芯块的制备方法，其中步骤(1)中，所述的二氧化铀粉末的平均粒径为0.1
‑
10μm。
[0018]在一种优选的实施方案中，本专利技术提供一种二氧化铀
‑
类石墨烯复合燃料芯块的制备方法，其中步骤(2)中，所述的蒸发为减压蒸发，减压蒸发的压力为0.001
‑
0.1Mpa，温度为40
‑
110℃。
[0019]在一种优选的实施方案中，本专利技术提供一种二氧化铀
‑
类石墨烯复合燃料芯块的制备方法，其中步骤(3)中，所述的冷压成型的压力为300
‑
800Mpa，保压时间为20
‑
60s。
[0020]在一种优选的实施方案中，本专利技术提供一种二氧化铀
‑
类石墨烯复合燃料芯块的制备方法，其中步骤(4)中，所述的还原性气氛中氢气与氩气的体积比为0.1
‑
5:95。
[0021]在一种优选的实施方案中，本专利技术提供一种二氧化铀
‑
类石墨烯复合燃料芯块的制备方法，其中步骤(4)中，所述的烧结的温度为1400
‑
1850℃，时间为1
‑
5h。
[0022]本专利技术的有益效果在于，利用本专利技术的二氧化铀
‑
类石墨烯复合燃料芯块的制备方法，能够制备得到高导热性的新型复合燃料芯块，从而提高核反应堆运行时的经济性和安全性。
[0023]本专利技术以聚丙烯腈(PAN)为原材料，在芯块制备烧结过程中原位生成类石墨烯的碳纤维材料，作为第二相掺杂到UO2芯块中，工艺简便、效率高、经济性好、制得复合燃料芯块性能好。
[0024]本专利技术在UO2燃料颗粒表面均匀附着聚丙烯腈材料(PAN)，PAN掺入量更少。经冷压成型后，PAN均匀地弥散在UO2基体中；燃料烧结过程中，PAN会发生定性化学变化生成类石墨烯材料，并均匀的分布在燃料芯块芯体中。
[0025]因此，本专利技术能够制备得到高铀装载量、高热导率的基于PAN碳纤维的UO2‑
类石墨烯复合型燃料芯块，该燃料芯块满足现行的反应堆燃料芯块技术条件，可以作为新型核反应堆燃料芯块。
具体实施方式
[0026]以下通过实施例对本专利技术的具体实施方式作出进一步的说明。
[0027]实施例1：二氧化铀
‑
类石墨烯复合燃料芯块的制备
[0028](1)制备PAN
‑
N,N
‑
二甲基甲酰胺(DMF)溶液
[0029]称取PAN粉末0.4g，量取DMF溶剂20ml，将PAN粉末倒入DMF中充分搅拌，将容器加热至40℃以促进PAN溶解，直至PAN粉末完全溶解于DMF。
[0030](2)制备UO2‑
PAN
‑
DMF中间体
[0031]称取UO2粉末100g(平均粒径为2μm)，倒入步骤(1)得到的PAN
‑
DMF溶液中，充分混
合搅拌，得到UO2‑
PAN
‑
DMF中间体。
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【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种二氧化铀
‑
类石墨烯复合燃料芯块的制备方法，其特征在于，所述的制备方法包括如下步骤：(1)将聚丙烯腈用溶剂溶解后加入二氧化铀粉末，混合均匀后得到中间体；(2)蒸发中间体除去溶剂后得到二氧化铀
‑
聚丙烯腈混合粉末；(3)将二氧化铀
‑
聚丙烯腈混合粉末装入模具冷压成型，脱模，得到燃料芯块素坯；(4)将燃料芯块素坯在还原性气氛下进行烧结，得到二氧化铀
‑
类石墨烯复合燃料芯块。2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤(1)中，所述的溶剂选自二甲基甲酰胺、N,N
‑
二甲基甲酰胺、二甲基亚砜中的一种或几种。3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤(1)中，所述的聚丙烯腈与所述的溶剂的质量体积比为1
‑
10g:100ml。4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤(1)中，所述的聚丙烯腈与所述的二氧化铀粉末的质量比为0.3
‑
20:1000。5.根据...

【专利技术属性】
技术研发人员：马浩然，张燕，朱礼洋，杨志红，杨素亮，田国新，郭波龙，隋政，冯海宁，
申请(专利权)人：中国原子能科学研究院，
类型：发明
国别省市：