一种以CeZrK/rGO纳米固溶体为主要成分的催化剂的使用方法技术

本发明专利技术公开了一种以CeZrK/rGO纳米固溶体为主要成分的催化剂的使用方法，其中，所述CeZrK/rGO纳米固溶体具有如下通式：Ce

【技术实现步骤摘要】
一种以CeZrK/rGO纳米固溶体为主要成分的催化剂的使用方法
本专利技术具体涉及一种以CeZrK/rGO纳米固溶体为主要成分的催化剂的使用方法。技术背景由于具有较高的热效率，柴油机在运输和各种非道路工程机械中得到了广泛的应用。然而，其排放的废气会造成严重的环境污染，同时危及人类健康，特别是可进入血液、触发基因突变和产生健康风险的碳烟。近年来，随着排放法规的日益严格，柴油机的碳烟排放控制技术已成为各国政府和学者关注的焦点。柴油机催化型颗粒捕集器(CDPF)是控制柴油机碳烟排放的有效工具，一般情况下，柴油机排气温度在150℃到450℃之间，而碳烟的氧化温度超过了550℃。因此，有必要提高碳烟的燃烧温度，但过高的碳烟燃烧温度会损坏滤料。因此，利用催化剂降低碳烟的氧化反应温度是更优的解决方案。柴油机催化型颗粒捕集器(CDPF)不需要额外的热源和复杂的控制系统，从而大大降低了燃料消耗和发动机损耗。由于碳烟的催化氧化是O2、碳烟和催化剂之间的反应，催化剂与碳烟的接触面积和催化剂的本征催化活性是影响碳烟氧化效率的两个关键因素，这是柴油机催化型颗粒捕集器再生中的关键问题。因此，设计并制备接触面积大、本征催化活性高并价格低廉的催化剂对柴油机催化型颗粒捕集器具有重要意义。中国专利技术专利公开说明书CN108554406B，公开日20200424，公开了一种负载合金型碳烟氧化催化剂及其制备方法载体为铈锆复合氧化物及其轻稀土修饰体系，合金型活性组分为均质型钯银合金，合金型活性组分按质量百分比的组成为钯1％～20％，银80％～99％，总金属负载量为4％～15％。该专利技术的实施例2中，在疏松接触形态的碳烟氧化达到最大速率时的温度为416℃，一定程度上降低了碳烟氧化的反应温度增加了效率。但是柴油机排气温度在150℃到450℃之间，上述专利技术中的碳烟氧化达到最大速率时的温度为416℃，虽然已经落入柴油机排气温度范围内却处在较高范围，催化活性依然存在提高的空间。由于是负载合金型催化剂且载体为铈锆复合氧化物及其轻稀土修饰体系，合金型活性组分为均质型钯银合金，导致该催化剂的成本依然较高。因此，需要专利技术一种新的碳烟氧化催化剂的使用方法，使该碳烟氧化催化剂的反应温度更低，催化活性更高并且更加低廉。
技术实现思路
本专利技术的目的在于提供一种以CeZrK/rGO纳米固溶体为主要成分的催化剂的使用方法，该纳米固溶体在催化碳烟氧化时的反应温度更低，催化活性更高，提升碳烟氧化反应速率。为达到上述目的，以CeZrK/rGO纳米固溶体为主要成分的催化剂的使用方法，其中，所述CeZrK/rGO纳米固溶体，具有如下通式：CeAZrBKC/rGO通式中A:B:C＝5:1～3:1～3；将该催化剂应用于碳烟催化氧化反应。进一步的，所述铈离子(Ce4+)的氧化物为CeO2，锆离子(Zr4+)的氧化物为ZrO2，钾离子(K+)的氧化物为K2O。进一步的，CeZrK/rGO纳米固溶体具有纳米孔结构，其孔径为36.1-36.9nm。大于碳烟(>20nm)，保证了碳烟能进入催化剂的内部孔隙，与活性相充分接触。进一步的，CeZrK/rGO纳米固溶体的比表面积为117.2-152.4m2/g。进一步的，CeZrK/rGO纳米固溶体的微晶尺寸为6.7-8.3nm。进一步的，CeAZrBKC/rGO的平均粒径小于CeZrOx催化剂的平均粒径。专利技术人用场发射扫描电子显微镜(FESEM)、透射电子显微镜(TEM)、N2吸附-脱附试验、X射线粉末衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、拉曼谱(Raman光谱)和H2-TPR表征(TPR)等方法对CeZrK/rGO纳米固溶体的结构和形貌进行了特征评估；并且采用热重分析对CeZrK/rGO纳米固溶体的催化性能进行了评估。本专利技术将碳烟氧化达到50％时的温度定义为T50，碳烟氧化达到最大速率时的温度定义为Tm；并以此来作为CeZrK/rGO纳米固溶体催化活性的评估标准。通过上述研究发现，本专利技术中的石墨烯的基底材料呈现出具有皱纹和褶皱的半透明薄片的形式。在石墨烯上金属氧化物颗粒均匀且高度分散。使用纳米测量软件，Ce5Zr1K1/rGO、Ce5Zr2K2/rGO和Ce5Zr3K3/rGO的平均粒径分别为9.65nm、7.42nm和9.39nm，小于CeZrOx催化剂的平均粒径(15-20nm)。这表明了石墨烯抑制了金属氧化物纳米粒子的表面迁移并减小了金属氧化物纳米粒子的尺寸。并且Ce、Zr、K、C和O元素在催化剂上高度分散。分散良好的金属氧化物纳米粒子促进了碳烟的催化氧化。N2吸附-脱附试验表明Ce5Zr1K1/rGO、Ce5Zr2K2/rGO和Ce5Zr3K3/rGO的最可能孔径分别为36.9nm、36.8nm和36.1nm，大于碳烟(>20nm)，保证了碳烟能进入催化剂的内部孔隙，与活性相充分接触。X射线粉末衍射(XRD)表明Ce5Zr1K1/rGO、Ce5Zr2K2/rGO和Ce5Zr3K3/rGO的平均晶粒尺寸分别为8.3nm、6.9nm和6.7nm。从基于多点BET法的N2吸附等温线中，专利技术人得到Ce5Zr1K1/rGO、Ce5Zr2K2/rGO和Ce5Zr3K3/rGO的比表面积分别为117.2m2/g、151.5m2/g和152.4m2/g。这证明了石墨烯基催化剂具有较大的比表面积和更好的孔结构，有效地保证了CeZrK/rGO纳米固溶体的高催化活性。X射线光电子能谱(XPS)表明CeZrK/rGO纳米固溶体中呈现两种表面氧化学吸附氧和晶格氧，并且CeZrK/rGO纳米固溶体催化剂具有较高的化学吸附氧浓度。专利技术人对CeZrK/rGO纳米固溶体催化剂进行H2-TPR分析的分析结果表明，表明了CeZrK/rGO晶格内的氧迁移率增强并且CeZrK/rGO的还原性增强。结果表明了石墨烯可以增强氧化铈在低温下的氧化还原能力。所有CeZrK/rGO纳米固溶体催化剂均表现出良好的氧化还原能力，这反映了CeZrK/rGO纳米固溶体催化剂碳烟催化氧化活性的提高。在室温至650℃的温度范围内，升温速率为10℃·min-1的情况下，专利技术人通过热重分析得出，在松散接触下的模拟空气气氛(21％O2+79％N2)中Ce5Zr1K1/rGO、Ce5Zr2K2/rGO和Ce5Zr3K3/rGO的T50分别为390℃、383℃和432℃，这远远低于CeO2的T50(523℃)、rGO的T50(532℃)和无催化剂(604℃)的T50，并且Ce5Zr1K1/rGO、Ce5Zr2K2/rGO和Ce5Zr3K3/rGO的Tm分别为347℃、344℃和330℃，远低于其他催化剂的Tm，并且石墨烯失重过程主要发生在520℃时，失重率为2.3％，具备良好的热稳定性。通过上述各项分析可以得出CeZrK/rGO纳米固溶体催化剂具有如下优点：1.CeZrK/rGO纳米固溶体催化剂的载本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种以CeZrK/rGO纳米固溶体为主要成分的催化剂的使用方法，其特征在于，所述CeZrK/rGO纳米固溶体具有如下通式：/nCe

【技术特征摘要】
1.一种以CeZrK/rGO纳米固溶体为主要成分的催化剂的使用方法，其特征在于，所述CeZrK/rGO纳米固溶体具有如下通式：
CeAZrBKC/rGO
其中，通式中A:B:C＝5:1～3:1～3；将该催化剂应用于碳烟催化氧化反应。


2.根据权利要求1所述的一种以CeZrK/rGO纳米固溶体为主要成分的催化剂的使用方法，其特征在于，CeZrK/rGO纳米固溶体具有纳米孔结构，其孔径为36.1-36.9nm。


3.根据权利要求1所述的一种以CeZrK/rGO纳米固溶体为主要成分的催化剂的使用方法，其特征在于，CeZrK/rGO纳米...

【专利技术属性】
技术研发人员：李玉强，吴钢，
申请(专利权)人：中南大学，
类型：发明
国别省市：湖南;43