基于机器学习筛选锂硫电池中最佳载体材料的方法及系统技术方案

本发明专利技术提供了一种基于机器学习筛选锂硫电池中最佳载体材料的方法及系统，包括：对AB2型二维层状载体材料的结构进行优化；设置多种多硫化物，利用密度泛函理论计算吸附能，构建吸附结构与吸附能相对应的数据集；对数据集中的结构进行原子局部化学环境计算，得到数据集中的结构特征；基于数据集中的结构特征对深度神经网络进行训练，根据训练后的深度神经网络预测任意构型、任意位点的吸附能；利用迁移学习算法，对预设的AB2型二维层状载体材料吸附多硫化物的深度神经网络参数进行相应调整；对预设的AB2型二维层状载体材料吸附多硫化物的深度神经网络进行训练，根据训练后深度神经网络预测得到任意构型、位点的吸附能，根据平均值衡量吸附能力的大小。值衡量吸附能力的大小。值衡量吸附能力的大小。

【技术实现步骤摘要】
基于机器学习筛选锂硫电池中最佳载体材料的方法及系统


[0001]本专利技术涉及锂硫电池的
，具体地，涉及基于机器学习筛选锂硫电池中最佳载体材料的方法及系统。

技术介绍

[0002]锂硫电池作为一种具有高理论能量密度(2600Wh kg-1)和容量密度(1675mAh g-1)的储能体系，近年来受到了广泛的研究。但是其正极硫存在许多问题，如放电产物的穿梭效应，放电产生的可溶性多硫化物会通过电解液迁移到负极，与金属锂进行反应，导致锂硫电池的低库伦效率和低循环寿命，极大的制约着锂硫电池的进一步发展和商业应用，因此选择对多硫化物具有较大吸附能力的材料作为载体来抑制穿梭效应，可以明显的提高锂硫电池的电化学性能。但是，面对众多潜在的锂硫电池载体材料，无法依靠复杂繁琐的实验条件一一研究。依靠DFT理论计算虽然可以得到载体材料对多硫化物的吸附能，但是计算资源昂贵，时间成本高，也无法对多硫化物在载体材料上可能的吸附构型以及吸附位点进行全面的计算。因此寻找一种可以快速且全面评估载体材料对多硫化物吸附能的方法，是十分必要的。
[0003]现有的研究技术主要分为实验测量和理论计算。为了寻找最佳的锂硫电池载体材料，实验常规的方法是通过合成各种可能的材料，来作为锂硫电池的正极载体，通过负载活性硫组装成锂硫电池，进行一系列的电化学性能测试来考察载体材料对锂硫电池性能提升的影响。该类技术可以间接的评估载体材料，缺点是实验周期长，成本高，有的载体材料合成条件复杂，对实验设备要求高，不易于操作。另一种理论计算的技术手段也广泛的应用于锂硫电池载体材料的筛选，通过建立载体材料的理论晶体模型，将多硫化物分子模型放在载体材料特定晶面上进行优化计算，来考察载体材料对多硫化物的吸附能，可以在理论层面对载体材料抑制穿梭效应的能力进行考察，该类技术也是与本专利技术最接近的现有技术，能够在昂贵的实验摸索之前，通过理论计算来寻找合适的锂硫电池载体材料。
[0004]本专利技术要解决的技术问题是对化学式为AB2型的二维层状材料与多硫化物(Li2S4,Li2S6,Li2S8)之间的吸附能进行预测，进而对锂硫电池中的最佳吸附载体材料进行快速筛选。在锂硫电池的实验研究中，无法直接观测和评估载体材料对其放电多硫化物的吸附能力，只能依靠繁琐的实验步骤去尝试不同材料对其电化学性能的影响，来筛选合适的硫载体。在理论计算方面，研究者常常通过密度泛函理论(DFT)的方法在理论层面考察载体材料对多硫化物的吸附能，但是传统的DFT方法耗时巨大，计算资源昂贵，无法对大量的载体材料进行计算筛选。此外，DFT的方法也无法对载体材料上面所有可能的吸附位点进行计算，因而也难以评估其整体的吸附能力，具有一定的局限性。
[0005]本专利技术以AB2型二维层状锂硫电池载体材料为研究对象，在DFT理论计算的基础上，考察任意多硫化物吸附构型在载体不同位点的吸附能，结合深度神经网络建立AB2型二维层状材料对多硫化物的高精度、高效率的吸附能预测模型，并将迁移学习引入吸附能预测中，得到其他任意AB2型二维层状材料对多硫化物的吸附预测模型。结合大数据统计分
析，全面的评估AB2型二维层状材料对多硫化物的吸附能力。以此来大幅降低实验和理论计算的高昂成本，对材料进行快速准确的筛选。本专利技术不仅适用于锂硫电池中的载体材料筛选，也适用于其他有关分子吸附的材料应用领域。
[0006]现有技术的缺陷以及本专利技术的目的：
[0007](1)实验成本高。现有技术合成特定的载体材料需要昂贵的实验药品和仪器。
[0008](2)操作难度大。实验合成的条件复杂，往往需要多步化学合成，某些实验仪器操作难度较高。
[0009](3)实验周期长。实验上的材料合成需要较长的时间，且需要组装成锂硫电池进行电化学测试，需要很长的测试周期。
[0010](4)无法考察所有构型和位点。理论计算无法考察多硫化物各种吸附构型和载体上的任意位点。
[0011](5)理论研究吸附能，需要昂贵的计算资源，时间成本高昂。

技术实现思路

[0012]针对现有技术中的缺陷，本专利技术的目的是提供一种基于机器学习筛选锂硫电池中最佳载体材料的方法及系统。
[0013]根据本专利技术提供的一种基于机器学习筛选锂硫电池中最佳载体材料的方法，包括：
[0014]步骤M1：采用密度泛函理论方法对AB2型二维层状载体材料的结构进行优化；
[0015]步骤M2：设置多种多硫化物，并将每种多硫化物放置在优化后的AB2型二维层状载体材料不同的吸附位点，同时变换多硫化物的空间构型，利用密度泛函理论计算吸附能，构建吸附结构与吸附能相对应的数据集；
[0016]步骤M3：对数据集中的结构进行原子局部化学环境计算，得到数据集中的结构特征；
[0017]步骤M4：构建AB2型二维层状载体材料吸附多硫化物的深度神经网络，基于数据集中的结构特征对深度神经网络进行训练，得到训练后的深度神经网络，根据训练后的深度神经网络预测任意构型、任意位点的吸附能；
[0018]步骤M5：利用迁移学习算法，利用训练后的深度神经网络模型参数初始化预设的AB2型二维层状载体材料吸附多硫化物的深度神经网络参数，为了保证参数震荡幅度达到预设值，对预设的AB2型二维层状载体材料吸附多硫化物的深度神经网络参数进行相应调整；
[0019]步骤M6：利用AB2型二维层状载体材料吸附多硫化物的密度泛函理论计算得到的预设数量的吸附能，对预设的AB2型二维层状载体材料吸附多硫化物的深度神经网络进行训练，得到训练后的预设的AB2型二维层状载体材料吸附多硫化物的深度神经网络；
[0020]步骤M7：根据训练后的预设的AB2型二维层状载体材料吸附多硫化物的深度神经网络进一步预测得到的任意构型、任意位点的吸附能，基于统计学计算并分析AB2型二维层状载体材料和预设的AB2型二维层状载体材料对三种多硫化物吸附的最小值、最大值、标准差、平均值，根据平均值衡量吸附能力的大小。
[0021]优选地，所述步骤M1包括采用PBE泛函的方法对AB2型二维层状材料的结构进行优
化。
[0022]优选地，所述AB2型二维层状材料吸附多硫化物的深度神经网络包括预设层隐含层，每个隐含层包括预设数量的神经元。
[0023]优选地，所述步骤M2包括：
[0024]多硫化物含有n个原子，每个原子的空间坐标为(x
i
,y
i
,z
i
)，中心原子坐标为当要产生任意构型移动到任意位点时，多硫化物的旋转操作包括：x
′
i
＝x
i-c
x
，y
′
i
＝y
i-c
y
，z
′
i
＝z
i-c
z
；
[0025][0026]再将分子移动到原来的点，x
″′
i
＝x
″
i
+c
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【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种基于机器学习筛选锂硫电池中最佳载体材料的方法，其特征在于，包括：步骤M1：采用密度泛函理论方法对AB2型二维层状载体材料的结构进行优化；步骤M2：设置多种多硫化物，并将每种多硫化物放置在优化后的AB2型二维层状载体材料不同的吸附位点，同时变换多硫化物的空间构型，利用密度泛函理论计算吸附能，构建吸附结构与吸附能相对应的数据集；步骤M3：对数据集中的结构进行原子局部化学环境计算，得到数据集中的结构特征；步骤M4：构建AB2型二维层状载体材料吸附多硫化物的深度神经网络，基于数据集中的结构特征对深度神经网络进行训练，得到训练后的深度神经网络，根据训练后的深度神经网络预测任意构型、任意位点的吸附能；步骤M5：利用迁移学习算法，利用训练后的深度神经网络模型参数初始化预设的AB2型二维层状载体材料吸附多硫化物的深度神经网络参数，为了保证参数震荡幅度达到预设值，对预设的AB2型二维层状载体材料吸附多硫化物的深度神经网络参数进行相应调整；步骤M6：利用AB2型二维层状载体材料吸附多硫化物的密度泛函理论计算得到的预设数量的吸附能，对预设的AB2型二维层状载体材料吸附多硫化物的深度神经网络进行训练，得到训练后的预设的AB2型二维层状载体材料吸附多硫化物的深度神经网络；步骤M7：根据训练后的预设的AB2型二维层状载体材料吸附多硫化物的深度神经网络进一步预测得到的任意构型、任意位点的吸附能，基于统计学计算并分析AB2型二维层状载体材料和预设的AB2型二维层状载体材料对三种多硫化物吸附的最小值、最大值、标准差、平均值，根据平均值衡量吸附能力的大小。2.根据权利要求1所述的基于机器学习筛选锂硫电池中最佳载体材料的方法，其特征在于，所述步骤M1包括采用PBE泛函的方法对AB2型二维层状材料的结构进行优化。3.根据权利要求1所述的基于机器学习筛选锂硫电池中最佳载体材料的方法，其特征在于，所述AB2型二维层状材料吸附多硫化物的深度神经网络包括预设层隐含层，每个隐含层包括预设数量的神经元。4.根据权利要求1所述的基于机器学习筛选锂硫电池中最佳载体材料的方法，其特征在于，所述步骤M2包括：多硫化物含有n个原子，每个原子的空间坐标为(x
i
,y
i
,z
i
)，中心原子坐标为：当要产生任意构型移动到任意位点时，多硫化物的旋转操作包括：x
i
′
＝x
i-c
x
，y
i
′
＝y
i-c
y
，z
i
′
＝z
i-c
z
；
ꢀꢀꢀꢀ
(2)再将分子移动到原来的点，x
″′
i
＝x
″
i
+c
x
，y
″′
i
＝y
″
i
+c
y
，z
″′
i
＝z
″
i
+c
z
；
ꢀꢀꢀꢀꢀ
(4)其中，γ表示绕Z轴旋转的角度，β表示绕Y轴旋转的角度，α表示绕Z轴旋转的角度；利用密度泛函理论计算吸附能来构建机器学习的数据集，数据集为结构和对应的能量；根据吸附能计算公式：
ΔEb＝Et-Es-Ep
ꢀꢀꢀꢀ
(5)其中，Et为载体材料和多硫化物整体的能量，Es为载体的能量，Ep为多硫化物的能量。5.根据权利要求1所述的基于机器学习筛选锂硫电池中最佳载体材料的方法，其特征在于，所述步骤M3包括：对于第i个原子和其邻居原子j，第i个原子的局部化学环境G
ij
表示为：表示为：表示为：e(x)＝x/||x||
ꢀꢀꢀꢀꢀ
(9)其中，x
ij
表示第i个原子和第j个原子的X坐标之差，a(i)和b(i)表示距离第i个原子最近的两个原子，R
ia
表示第i个原子的坐标和a原子的坐标矢量之差；将一个结构中的所有原子局部化学环境组成一个大的矩阵，作为深度神经网络的输入。6.根据权利要求1所述的基于机器学习筛选锂硫电池中最佳载体材料的方法，其特征在于，所述步骤M4包括：利用Adam优化器，根据预设学习率对AB2型二维层状材料吸附多硫化物的深度神经网络进行迭代训练，直至误差达到预设值，结束训练，得到训练后的深度神经网络；所述误差包括：其中，M表示结构的数量；E
NN,i
表示神...

【专利技术属性】
技术研发人员：李金金，汪志龙，张海阔，
申请(专利权)人：上海交通大学，
类型：发明
国别省市：