含硅化合物制造技术

一种组合物，其含有本申请说明书中记载的通式(1)所示的含硅化合物、本申请说明书中记载的通式(2‑1)或(2‑2)中m为3以上的整数的至少任意一者的化合物、以及任意含有通式(3)所示的化合物。将通式(1)、(2‑1)、(2‑2)及(3)的含硅化合物的总计质量作为基准，通式(2‑1)或(2‑2)中m为3以上的整数的含硅化合物的总量多于0ppm且为46000ppm以下。组合物用于将含硅化合物、四羧酸二酐和二胺共聚而成的聚酰亚胺前体的制造。

【技术实现步骤摘要】
【国外来华专利技术】含硅化合物
本专利技术涉及包含含硅化合物的组合物、以及含硅化合物的纯化方法。
技术介绍
含硅化合物(也称为含有硅氧烷的化合物、硅氧烷化合物、或聚有机硅氧烷)由于其处理容易，并且电特性、耐候性等优异，因此例如作为电气-电子领域中的粘接剂、或作为建筑材料用的密封材料，在各种领域中被应用于各种用途。含硅化合物特别是在电气-电子领域中，为了元件的固定、绝缘性的确保而使用。但是，由于它们中使用的硅氧烷，而在具有接点的元件等中阻碍导电性“硅氧烷故障”成为问题。推定硅氧烷故障的原因在于，非固化性或固化性的硅氧烷组合物中含有的低分子环状硅氧烷挥发、附着于接点，由于火花而燃烧，由此生成的二氧化硅等绝缘性物质。现有技术文献专利文献专利文献1：国际公开第2014/148441号专利文献2：国际公开第2014/098235号专利文献3：日本特开2016-029126号公报专利文献4：日本特开2006-028533号公报专利文献5：日本特开2002-012666号公报专利文献6：日本特表2007-512568号公报专利文献7：日本特表2012-511173号公报专利文献8：日本特开2010-067957号公报专利文献9：日本特开2013-179306号公报专利文献10：国际公开第2005/068535号非专利文献非专利文献1：信越化学工业株式会社主页、“Q&A”、“关于硅氧烷润滑脂·油复合物(シリコーングリース·オイルコンパウンドについて)”、[online]、[平成30年3月13日检索]、互联网<URL:https://www.silicone.jp/contact/qa/qa103.shtml>
技术实现思路
专利技术要解决的问题专利文献1及2中，作为聚酰亚胺前体的单体，使用含有硅氧烷的化合物。这种含有硅氧烷的化合物含有低分子量的环状硅氧烷(以下也称为低分子环状硅氧烷)。这种低分子环状硅氧烷如上文所述有可能产生工艺的制造装置的接点不良。例如请参照非专利文献1。专利文献3～5记载了，通过纯化而这种低分子环状硅氧烷降低了的聚酰亚胺前体。专利文献3记载了，将含有硅氧烷的化合物添加到丙酮后，进行离心分离、倾析，由此去除低分子环状硅氧烷，所得到的聚酰亚胺的透明性、脱气的产生少。专利文献4及5记载了，对于含有硅氧烷的化合物在特定条件下进行汽提，或将含有硅氧烷的化合物溶解于2-丁酮，用甲醇再沉淀，由此将含有硅氧烷的化合物纯化，所得到的聚酰亚胺的粘接性得到改善。本专利技术人等使用利用与上述专利文献3～5中记载的纯化方法相同的方法进行了纯化的含有硅氧烷的化合物合成聚酰亚胺前体，使用其制造聚酰亚胺。其结果发现，在聚酰亚胺制造工艺中处理大量的聚酰亚胺前体的情况下，附着于聚酰亚胺薄膜的异物的计数评价差，以及与未纯化品相比使用纯化品时的黄色度(YI值)的改善程度不充分。因此，本专利技术的目的在于，提供包含含硅化合物的组合物，该包含含硅化合物的组合物可以制造与使用含有以往的含硅化合物的组合物的情况相比，所得到的聚酰亚胺的黄色度(YI值)得到进一步改善，能够降低聚酰亚胺制造工艺中产生的异物的聚酰亚胺前体组合物。用于解决问题的方案本专利技术人等进行深入研究，结果着眼于，专利文献3～5中所降低的低分子环状硅氧烷为甲基侧链体(后述的通式(3))，并非苯基侧链体(后述的通式(2-1)或(2-2))。并且发现，通过将含硅化合物纯化、将低分子环状硅氧烷的苯基侧链体降低到了特定量的含硅化合物用于聚酰亚胺前体的制造，可以解决上述问题。将本专利技术的实施方式列举于下述项目[1]～[24]。[1]一种组合物，其含有下述通式(1)所示的含硅化合物、下述通式(2-1)或(2-2)中m为3以上的整数的至少任意一者的含硅化合物、以及任意含有下述通式(3)所示的含硅化合物，{式中，存在多个的R1各自独立地为单键或碳数1～10的二价有机基团，R2和R3各自独立地为碳数1～10的一价有机基团，至少一个为碳数1～5的一价脂肪族烃基，R4和R5各自独立地为碳数1～10的一价有机基团，至少一个为碳数6～10的一价芳香族基团，R6和R7各自独立地为碳数1～10的一价有机基团，至少一个为具有不饱和脂肪族烃基的有机基团，L1和L2各自独立地为氨基、酸酐基、异氰酸酯基、羧基、酸酯基、酰卤基、羟基、环氧基、或巯基，i和j各自独立地为1～200的整数，k为0～200的整数，0.05≤j/(i+j+k)≤0.50。}{式中，m为1以上的整数。}{式中，n为2以上的整数。}将上述通式(1)、(2-1)、(2-2)及(3)的含硅化合物的总计质量作为基准，上述通式(2-1)或(2-2)中m为3以上的整数的含硅化合物的总量多于0ppm且为46000ppm以下，上述组合物用于将上述含硅化合物、四羧酸二酐和二胺共聚而成的聚酰亚胺前体的制造。[2]根据项目1所述的组合物，其中，将上述通式(1)、(2-1)、(2-2)及(3)的含硅化合物的总计质量作为基准，上述通式(2-1)或(2-2)中m为3以上的整数的含硅化合物的总量多于0ppm且为10000ppm以下。[3]根据项目2所述的组合物，其中，将上述通式(1)、(2-1)、(2-2)及(3)的含硅化合物的总计质量作为基准，上述通式(2-1)或(2-2)中m为3以上的整数的含硅化合物的总量多于0ppm且为6000ppm以下。[4]根据项目1～3中任一项所述的组合物，其中，上述通式(2-1)或(2-2)所示的含硅化合物中，m为3～5的整数。[5]一种组合物，其含有下述通式(1)所示的含硅化合物、下述通式(2-1)或(2-2)中m为3的至少任意一者的含硅化合物、以及任意含有下述通式(3)所示的含硅化合物，{式中，存在多个的R1各自独立地为单键或碳数1～10的二价有机基团，R2和R3各自独立地为碳数1～10的一价有机基团，至少一个为碳数1～5的一价脂肪族烃基，R4和R5各自独立地为碳数1～10的一价有机基团，至少一个为碳数6～10的一价芳香族基团，R6和R7各自独立地为碳数1～10的一价有机基团，至少一个为具有不饱和脂肪族烃基的有机基团，L1和L2各自独立地为氨基、酸酐基、异氰酸酯基、羧基、酸酯基、酰卤基、羟基、环氧基、或巯基，i和j各自独立地为1～200的整数，k为0～200的整数，0.05≤j/(i+j+k)≤0.50。}{式中，m为1以上的整数。}{式中，n为2以上的整数。}将上述通式(1)、(2-1)、(2-2)及(3)的含硅化合物的总计质量作为基准，上述通式(2-1)或(2-2)中m为3的含硅化合物的总量多于0ppm且为25000ppm以下，上述组合物用于将上述含硅化合物、四羧酸二酐和二胺共聚而成的聚酰亚胺前体的制造。[6]根据项目5所述的组合物，其中，将上述通式(1)本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种组合物，其含有下述通式(1)所示的含硅化合物、下述通式(2-1)或(2-2)中m为3以上的整数的至少任意一者的含硅化合物、以及任意含有下述通式(3)所示的含硅化合物，/n

【技术特征摘要】
【国外来华专利技术】20180423 JP 2018-0825811.一种组合物，其含有下述通式(1)所示的含硅化合物、下述通式(2-1)或(2-2)中m为3以上的整数的至少任意一者的含硅化合物、以及任意含有下述通式(3)所示的含硅化合物，



通式(1)中，存在多个的R1各自独立地为单键或碳数1～10的二价有机基团，R2和R3各自独立地为碳数1～10的一价有机基团，至少一个为碳数1～5的一价脂肪族烃基，R4和R5各自独立地为碳数1～10的一价有机基团，至少一个为碳数6～10的一价芳香族基团，R6和R7各自独立地为碳数1～10的一价有机基团，至少一个为具有不饱和脂肪族烃基的有机基团，L1和L2各自独立地为氨基、酸酐基、异氰酸酯基、羧基、酸酯基、酰卤基、羟基、环氧基、或巯基，i和j各自独立地为1～200的整数，k为0～200的整数，0.05≤j/(i+j+k)≤0.50，



通式(2-1)或(2-2)中，m为1以上的整数，



通式(3)中，n为2以上的整数，
将所述通式(1)、(2-1)、(2-2)及(3)的含硅化合物的总计质量作为基准，所述通式(2-1)或(2-2)中m为3以上的整数的含硅化合物的总量多于0ppm且为46000ppm以下，
所述组合物用于将所述含硅化合物、四羧酸二酐和二胺共聚而成的聚酰亚胺前体的制造。


2.根据权利要求1所述的组合物，其中，将所述通式(1)、(2-1)、(2-2)及(3)的含硅化合物的总计质量作为基准，所述通式(2-1)或(2-2)中m为3以上的整数的含硅化合物的总量多于0ppm且为10000ppm以下。


3.根据权利要求2所述的组合物，其中，将所述通式(1)、(2-1)、(2-2)及(3)的含硅化合物的总计质量作为基准，所述通式(2-1)或(2-2)中m为3以上的整数的含硅化合物的总量多于0ppm且为6000ppm以下。


4.根据权利要求1～3中任一项所述的组合物，其中，所述通式(2-1)或(2-2)所示的含硅化合物中，m为3～5的整数。


5.一种组合物，其含有下述通式(1)所示的含硅化合物、下述通式(2-1)或(2-2)中m为3的至少任意一者的含硅化合物、以及任意含有下述通式(3)所示的含硅化合物，



通式(1)中，存在多个的R1各自独立地为单键或碳数1～10的二价有机基团，R2和R3各自独立地为碳数1～10的一价有机基团，至少一个为碳数1～5的一价脂肪族烃基，R4和R5各自独立地为碳数1～10的一价有机基团，至少一个为碳数6～10的一价芳香族基团，R6和R7各自独立地为碳数1～10的一价有机基团，至少一个为具有不饱和脂肪族烃基的有机基团，L1和L2各自独立地为氨基、酸酐基、异氰酸酯基、羧基、酸酯基、酰卤基、羟基、环氧基、或巯基，i和j各自独立地为1～200的整数，k为0～200的整数，0.05≤j/(i+j+k)≤0.50，



通式(2-1)或(2-2)中，m为1以上的整数，



通式(3)中，n为2以上的整数，
将所述通式(1)、(2-1)、(2-2)及(3)的含硅化合物的总计质量作为基准，所述通式(2-1)或(2-2)中m为3的含硅化合物的总量多于0ppm且为25000ppm以下，
所述组合物用于将所述含硅化合物、四羧酸二酐和二胺共聚而成的聚酰亚胺前体的制造。


6.根据权利要求5所述的组合物，其中，将所述通式(1)、(2-1)、(2-2)及(3)的含硅化合物的总计质量作为基准，所述通式(2-1)或(2-2)中m为3的含硅化合物的总量多于0ppm且为6600ppm以下。


7.根据权利要求6所述的组合物，其中，将所述通式(1)、(2-1)、(2-2)及(3)的含硅化合物的总计质量作为基准，所述通式(2-1)或(2-2)中m为3的含硅化合物的总量多于0ppm且为3700ppm以下。


8.一种组合物，其含有下述通式(1)所示的含硅化合物、下述通式(2-1)或(2-2)中m为4的至少任意一者的含硅化合物、以及任意含有下述通式(3)所示的含硅化合物，



通式(1)中，存在多个的R1各自独立地为单键或碳数1～10的二价有机基团，R2和R3各自独立地为碳数1～10的一价有机基团，至少一个为碳数1～5的一价脂肪族烃基，R4和R5各自独立地为碳数1～10的一价有机基团，至少一个为碳数6～10的一价芳香族基团，R6和R7各自独立地为碳数1～10的一价有机基团，至少一个为具有不饱和脂肪族烃基的有机基团，L1和L2各自独立地为氨基、酸酐基、异氰酸酯基、羧基、酸酯基、酰卤基、羟基、环氧基、或巯基，i和j各自独立地为1～200的整数，k为0～200的整数，0.05≤j/(i+j+k)≤0.50，



通式(2-1)或(2-2)中，m为1以上的整数，



通式(3)中，n为2以上的整数，
将所述通式(1)、(2-1)、(2-2)及(3)的含硅化合物的总计质量作为基准，所述通式(2-1)或(2-2)中m为4的含硅化合物的总量多于0ppm且为15000ppm以下，
所述组合物用于将所述含硅化合物、四羧酸二酐和二胺共聚而成的聚酰亚胺前体的制造。


9.根据权利要求8所述的组合物，其中，将所述通式(1)、(2-1)、(2-2)及(3)的含硅化合物的总计质量作为基准，所述通式(2-1)或(2-2)中m为4的含硅化合物的总量多于0ppm且为2500ppm以下。


10.根据权利要求9所述的组合物，其中，将所述通式(1)、(2-1)、(2-2)及(3)的含硅化合物的总计质量作为基准，所述通式(2-1)或(2-2)中m为4的含硅化合物的总量多于0ppm且为1400ppm以下。


11.一种组合物，其含有下述通式(1)所示的含硅化合物、下述通式(2-1)或(2-2)中m为3以上的整数的至少任意一者的含硅化合物、和下述通式(3)所示的含硅化合物，



通式(1)中，存在多个的R1各自独立地为单键或碳数1～10的二价有机基团，R2和R...

【专利技术属性】
技术研发人员：安藤裕司，桥本龙太，柏田健，奥田敏章，篠原直志，
申请(专利权)人：信越化学工业株式会社，旭化成株式会社，
类型：发明
国别省市：日本;JP