一种高稳定性的Cu/N掺杂碳纳米片催化剂的制备方法及应用技术

本发明专利技术公开了一种高稳定性的Cu/N掺杂碳纳米片催化剂的制备方法及应用，制备步骤包括：首先以质量比例为1：2~8：1~16称取柠檬酸镁、柠檬酸钾及草酸铵的原料制备N掺杂碳纳米片：然后制备N掺杂碳纳米片载铜盐前驱体，最后经高温焙烧得到高稳定性的Cu/N掺杂碳纳米片催化剂。所得催化剂具有微孔、介孔和大孔共存的多级孔道，且为纳米片层结构，Cu纳米粒子均匀的分散在载体上；此外，该多级孔纳米片结构中富含碳空缺，且在较低的温度下（70~300°C）就可被激发出更多的碳空缺来锚定铜纳米粒子，使得铜纳米颗粒再分散为单原子及~0.91 nm的原子团簇。上述Cu/N掺杂碳纳米片催化剂还能应用在一氧化碳氧化羰基化合成碳酸二甲酯中。

【技术实现步骤摘要】
一种高稳定性的Cu/N掺杂碳纳米片催化剂的制备方法及应用
本专利技术涉及一种高稳定性的Cu/N掺杂碳纳米片催化剂的制备方法及应用，属于催化剂制备及应用

技术介绍
碳酸二甲酯(DMC)作为一种绿色基础化学原料，应用极其广泛。在众多DMC的合成工艺中，甲醇氧化羰基化方法因生产成本低、产物选择性高、环境友好等优点而成为近年来国内外研究的热点。目前，该工艺主要使用的催化剂是碳载铜催化剂，然而，由于反应过程中Cu纳米颗粒的团聚严重影响了该类催化剂的稳定性，阻碍了其工业化进程。目前，对于Cu纳米颗粒团聚常用的处理方式只有通过核壳、介孔孔道结构等空间限域的方法来减缓纳米颗粒的团聚，并不能真正解决团聚问题。如果能将铜纳米颗粒实现再分散，成为比原有纳米颗粒更小的粒子，则催化剂就能恢复原有活性，甚至比原有活性更高的活性，从而实现催化剂稳定性的明显提升。同时，主要活性物种Cu0的氧化也是导致催化剂失活的一个重要原因。本专利技术试图找到一种新的碳载体，并对碳载体进行氮掺杂，提升铜物种的分散度，提高催化活性，同时，在DMC合成反应过程中，即在线实现Cu纳米颗粒本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种高稳定性的Cu/N掺杂碳纳米片催化剂的制备方法，其特征在于：包括以下步骤：/n（1）制备N掺杂碳纳米片：/n按质量比例为1：2~8：1~16称取柠檬酸镁、柠檬酸钾及草酸铵置于研钵中，充分研磨至其混合均匀；将得到的白色粉末置于刚玉舟中并转移至高温管式炉中，在N

【技术特征摘要】
1.一种高稳定性的Cu/N掺杂碳纳米片催化剂的制备方法，其特征在于：包括以下步骤：
（1）制备N掺杂碳纳米片：
按质量比例为1：2~8：1~16称取柠檬酸镁、柠檬酸钾及草酸铵置于研钵中，充分研磨至其混合均匀；将得到的白色粉末置于刚玉舟中并转移至高温管式炉中，在N2气氛下程序升温至目标温度700~1000℃，并保持1-3h，降至室温后，得到黑色固体；将该固体研磨后，用2M的HCl溶液在室温下搅拌1h，抽滤，洗涤至滤液呈中性，收集滤渣，干燥即得N掺杂碳纳米片，记为NCNS-x-y；
（2）制备Cu/N掺杂碳纳米片催化剂
①制备N掺杂碳纳米片载铜盐前驱体
将硝酸铜水溶液滴入盛有NCNS-x-y的烧杯中，待载体充分润湿后，于25℃下超声处理1h，然后在80℃水浴条件下搅拌至烧杯中的水分蒸干，再在80℃烘箱中干燥12h，即得碳纳米片载铜盐前驱体；
②制备N掺杂碳纳米片载铜催化剂
将制得N掺杂碳纳米片载铜盐前驱体，置于高温管式炉中，在氮、氢混合气气氛中，400℃下焙烧2h，得到Cu/N掺杂碳纳米片催化剂。


2.根据权利要求1所述的高稳定性的Cu/N掺杂碳纳米片催化剂的制备方法，其特征在于：包括以下步骤：
（1）制备N掺杂碳纳米片：
按质量比例为1：2~8：1~16称取柠檬酸镁、柠檬酸钾及草酸铵置于研钵中，充分研磨至其混合均匀；将得到的白色粉末置于刚玉舟中并转移至高温管式炉中，在N2气氛下程序升温至目标温度700~1000℃，并保持1-3h，降至室温后，得到黑色固体；将该固体研磨后，用2M的HCl溶液在室温下搅拌1h，抽滤，洗涤至滤液呈中性，收集滤渣，干燥即得N掺杂碳纳米片，记为NCNS-x-y；
（2）制备Cu/N掺杂碳纳米片催化剂
①制备N掺杂碳纳米片载铜盐前驱体
将硝酸铜水溶液滴入盛有NCNS-x-y的烧杯中，待载体充分润湿后，于25℃下超声处理1h，然后在80℃水浴条件下搅拌至烧杯中的水分蒸干，再在80℃烘箱中干燥12h，即得碳纳米片载铜盐前驱体；
②制备N掺杂碳纳米片载铜催化剂
将制得N掺杂碳纳米片载铜盐前驱体，置于高温管式炉中，在氮、氢混合气气氛中，400℃下焙烧2h，得到Cu/N掺杂碳纳米片催化剂；
（3）Cu/N掺杂碳纳米片催化剂中...

【专利技术属性】
技术研发人员：任军，裴永丽，权燕红，赵金仙，
申请(专利权)人：太原理工大学，
类型：发明
国别省市：山西;14