一种基于判别分析的铀矿石地理溯源方法技术

本发明专利技术公开了一种基于判别分析的铀矿石地理溯源方法。包括以下步骤：(1)采集铀矿石样品，进行预处理，得到铀矿石样品溶液；(2)采用电感耦合等离子体质谱仪测量铀矿石样品中稀土元素含量；(3)采用热表面电离质谱仪对铀矿石样品中的Ce同位素比值进行分析；(4)将上述稀土元素含量与Ce同位素比值进行判别分析，根据计算结果，判断出铀矿石样品的来源地。本发明专利技术提供的判别方法对铀矿石来源的判别准确率可达85％，地理溯源效果十分理想，对快速实现核材料的溯源追踪具有重要指导意义。

【技术实现步骤摘要】
一种基于判别分析的铀矿石地理溯源方法
本专利技术涉及矿石溯源
，具体涉及一种基于判别分析的铀矿石地理溯源方法。
技术介绍
近年来，一门涉及多学科的综合学科——核取证学应运而生。核取证学的目的是尽可能多的提供截获核材料的特征量和过程历史信息，为追溯该材料的产地来源、生产工艺和运输途径提供证据，为追究非法拥有核材料和放射性材料的责任者进行举证提供技术支持。其中，对核材料地理来源的溯源分析是核取证研究的重点，铀矿石作为核材料的基础原料成为核取证研究的重要分析对象。核取证研究中，能够提供准确、可靠地理溯源信息的特征指纹通常被称为地域指示剂。目前，传统的铀矿石溯源分析方法主要采用微量元素含量、或稳定同位素组成作为地域指示剂进行研究，然而，如果单独将稳定同位素组成作为地域指示剂，存在包含信息极其有限、准确率低的缺点；如果单独将微量元素作为地域指示剂，该方法通常通过比较微量元素的分布曲线进行地理溯源，由于元素种类众多、含量相差很大，采用该方法难以直接对其进行地理溯源研究，主观性较强，难以量化，且误差较大。此外，由于微量元素中稀土元素的化学性质较为接近，相关系数较大，即包含的信息相互之间重合较多，导致传统的将稀土元素作为地域指示剂进行核材料溯源分析的方法存在计算量较大，分析效率低的问题。
技术实现思路
有鉴于此，本专利技术旨在提供一种有效且准确率高的基于判别分析的铀矿石地理溯源方法。为实现上述目的，本专利技术的技术方案如下所述：一种基于判别分析的铀矿石地理溯源方法，其特点是，该方法包括以下步骤：(1)采集m个铀矿石样品，进行预处理，得到各铀矿石样品溶液；(2)采用电感耦合等离子体质谱仪分别测量m个铀矿石样品中稀土元素含量；(3)采用热表面电离质谱仪分别测量m个铀矿石样品中的Ce同位素比值；(4)根据各铀矿石样品的稀土元素含量与Ce同位素比值，进行判别分析，将铀矿石样品按照产地来源进行分类。其中，步骤(4)具体包括：步骤(4.1)从m个铀矿石样品中随机取出1个样品作为待判别样品，将剩余(m-1)个铀矿石样品按照来源地分为n类；步骤(4.2)确定判别函数自变量及各自变量对应的判别函数系数，并针对各来源地的铀矿石样品建立相应的判别函数；步骤(4.3)将待判别样品的稀土元素含量与Ce同位素比值代入各判别函数中，计算得到各判别模型的判别函数值；步骤(4.4)比较各判别函数值，以最大的判别函数值对应的来源地确定为待判别样品的来源地。进一步，所述的步骤(4.2)具体包括步骤(4.2.1)：首先对所述的(m-1)个铀矿石样品的全部稀土元素含量与Ce同位素比值进行变量缺陷容差检验，将容差小于0.1的相应稀土元素含量和/或Ce同位素比值剔除，将未被剔除的其余稀土元素的含量和/或Ce同位素比值作为判别函数自变量。进一步，步骤(4.2)还包括步骤(4.2.2)：所述的各自变量对应的判别函数系数的确定方法是通过方差分析，使得自变量组成的线性函数的各类间差异与各类内差异的比值最大化。进一步，步骤(1)具体包括以下步骤：步骤(1.1)使用球状研磨机将铀矿石样品研磨成颗粒均匀的粉末；步骤(1.2)称取铀矿石粉末样品置于聚四氟乙烯烧杯中；步骤(1.3)消解：聚四氟乙烯烧杯中依次加入HNO3、HF和HClO4，并将烧杯在电热板上加热，保持一定时间；步骤(1.4)待样品溶液完全蒸干后，利用浓HNO3进行溶解；步骤(1.5)多次重复操作步骤(1.4)，直至溶解完全；步骤(1.6)待样品溶液再次蒸干后，再用HCl、H3BO3的混合酸再次溶解，得到铀矿石样品溶液。进一步，所述的步骤(1.3)中，HNO3浓度为15mol/L；进一步，所述的步骤(1.3)中，HF浓度为20mol/L；进一步，所述的步骤(1.3)中，HClO4浓度为12.4mol/L；进一步，所述的步骤(1.6)中，H3BO3浓度为0.5mol/L；进一步，所述的步骤(2)所述电感耦合等离子体质谱法的条件如下：样品引入速度为0.3rps，分析前稳定35秒；He气模式，单位质量数采集数采集点数为3，数据采集重复次数为3次；射频功率为1550W，载气流速为5.5mL/min，雾化室温度为2℃。进一步，所述的步骤(3)采用热表面电离质谱仪测量铀矿石样品中的Ce同位素比值，具体包括以下步骤：步骤(3.1)使用微量移液器将样品溶液涂在铼带灯丝中央；步骤(3.2)将涂样后的灯丝装入离子源中，加热灯丝，采用中心法拉第杯接收待测离子，并调整其离子流峰形及峰中心；步骤(3.3)调整热表面电离质谱仪电子透镜的聚焦参数，慢速加热灯丝，得到稳定且较强的138Ce+和140Ce+离子流强度；步骤(3.4)当离子源真空度达到一定值时，获取138Ce/140Ce的比值，即获得Ce同位素比值。进一步，所述的步骤(3.4)具体为，离子源真空度大于等于1.1×10-7mbar时，获取138Ce/140Ce的比值。本专利技术相对于现有技术具有如下的优点和有益效果：1、本专利技术在溯源指示剂的选择上，采用稀土元素含量与Ce同位素比值作为铀矿石的地理溯源指示剂，解决了其他常用溯源指示元素易受矿冶过程影响或同步性较差等问题。2、本专利技术利用判别分析方法对铀矿石进行地理溯源研究，解决了目前直观比较法存在难以量化且误差明显的问题，可实现快速、准确的核地理溯源，为核材料溯源模型的建立和完善提供科学方法。3、本专利技术的铀矿石地理溯源方法利用稀土元素含量和Ce同位素组成相结合，实现对铀矿石的准确地理溯源，可用于对核材料、放射性材料和其他相关材料进行溯源分析。具体实施方式下面通过实施例对本专利技术进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本专利技术一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本专利技术中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本专利技术保护的范围。一种基于判别分析的铀矿石地理溯源方法，其特点是，该方法包括以下步骤：(1)采集m个铀矿石样品，该铀矿石样品来自n个来源地，各来源地的样品数不少于3个，进行预处理，得到各铀矿石样品溶液；(2)采用电感耦合等离子体质谱仪分别测量m个铀矿石样品中稀土元素含量；(3)采用热表面电离质谱仪分别测量m个铀矿石样品中的Ce同位素比值；(4)根据各铀矿石样品的稀土元素含量与Ce同位素比值，进行判别分析，根据计算结果，判断出铀矿石样品的来源地。进一步，步骤(4)具体包括以下步骤：步骤(4.1)从m个铀矿石样品中随机取出1个样品作为待判别样品，将剩余(m-1)个铀矿石样品按照来源地分为n类；步骤(4.2)确定判别函数自变量及各自变量对应的判别函数系数，并针对各来源地的铀矿石样品建立相应的判别函数；步骤(4.3)将待判别样品的稀土元素含量与Ce同位素比值代入各判别本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种基于判别分析的铀矿石地理溯源方法，其特征在于，该方法包括以下步骤：/n(1)采集m个铀矿石样品，该铀矿石样品来自n个来源地，各来源地的样品数不少于3个，进行预处理，得到各铀矿石样品溶液；/n(2)采用电感耦合等离子体质谱仪分别测量m个铀矿石样品中稀土元素含量；/n(3)采用热表面电离质谱仪分别测量m个铀矿石样品中的Ce同位素比值；/n(4)根据各铀矿石样品的稀土元素含量与Ce同位素比值，进行判别分析，根据计算结果，判断出铀矿石样品的来源地；/n其中，步骤(4)具体包括：/n步骤(4.1)从m个铀矿石样品中随机取出1个样品作为待判别样品，将剩余(m-1)个铀矿石样品按照来源地分为n类；/n步骤(4.2)确定判别函数自变量及各自变量对应的判别函数系数，并针对各来源地的铀矿石样品建立相应的判别函数；/n步骤(4.3)将待判别样品的稀土元素含量与Ce同位素比值代入各判别函数中，计算得到各判别模型的判别函数值；/n步骤(4.4)比较各判别函数值，以最大的判别函数值对应的来源地确定为待判别样品的来源地。/n

【技术特征摘要】
1.一种基于判别分析的铀矿石地理溯源方法，其特征在于，该方法包括以下步骤：
(1)采集m个铀矿石样品，该铀矿石样品来自n个来源地，各来源地的样品数不少于3个，进行预处理，得到各铀矿石样品溶液；
(2)采用电感耦合等离子体质谱仪分别测量m个铀矿石样品中稀土元素含量；
(3)采用热表面电离质谱仪分别测量m个铀矿石样品中的Ce同位素比值；
(4)根据各铀矿石样品的稀土元素含量与Ce同位素比值，进行判别分析，根据计算结果，判断出铀矿石样品的来源地；
其中，步骤(4)具体包括：
步骤(4.1)从m个铀矿石样品中随机取出1个样品作为待判别样品，将剩余(m-1)个铀矿石样品按照来源地分为n类；
步骤(4.2)确定判别函数自变量及各自变量对应的判别函数系数，并针对各来源地的铀矿石样品建立相应的判别函数；
步骤(4.3)将待判别样品的稀土元素含量与Ce同位素比值代入各判别函数中，计算得到各判别模型的判别函数值；
步骤(4.4)比较各判别函数值，以最大的判别函数值对应的来源地确定为待判别样品的来源地。


2.根据权利要求1所述的基于判别分析的铀矿石地理溯源方法，其特征在于：所述的步骤(4.2)具体包括步骤(4.2.1)：首先对所述的(m-1)个铀矿石样品的全部稀土元素含量与Ce同位素比值进行变量缺陷容差检验，将容差小于0.1的相应稀土元素含量和/或Ce同位素比值剔除，将未被剔除的其余稀土元素的含量和/或Ce同位素比值作为判别函数自变量。


3.根据权利要求1所述的基于判别分析的铀矿石地理溯源方法，其特征在于：步骤(4.2)还包括步骤(4.2.2)：所述的各自变量对应的判别函数系数的确定方法是通过方差分析，使得自变量组成的线性函数的各类间差异与各类内差异的比值最大化。


4.根据权利要求1所述的基于判别分析的铀矿石地理溯源方法，其特征在于：步骤(1)具体包括以下步骤：
步...

【专利技术属性】
技术研发人员：邵学鹏，樊怡辰，刘雪梅，龙开明，汤磊，卜文庭，郝樊华，谢波，
申请(专利权)人：中国工程物理研究院核物理与化学研究所，
类型：发明
国别省市：四川;51