调控催化剂催化性能的方法技术

一种调控催化剂催化性能的方法，包括将待调控催化剂置于可调节频率光源下照射，调节可调节频率光源的输入电流频率和波长，实现在秒到微秒时间范围内对待调控催化剂的表面电子结构和催化性能的可控调节。本发明专利技术实现了在化学反应时间内(秒到微秒)对催化剂电子结构和反应性能的可控调变；与传统光催化(连续光)反应相比，本发明专利技术通过在反应时间范围内调控催化剂表面电子结构，催化性能尤其是光量子效率得到了显著提升。

【技术实现步骤摘要】
调控催化剂催化性能的方法
本专利技术属于多相催化
，尤其涉及一种调控催化剂催化性能的方法。
技术介绍
传统的光催化反应是利用光生电子和空穴直接还原或氧化反应物得到目标产物，目前，利用对光激发等离子体催化材料，实现在反应环境中催化剂表面电子结构的优化，从而得到了具有更高乙烯环氧化活性的纳米银材料和具有更高丙烯环氧化选择性的铜氧物种。这些研究为通过光能影响催化剂电子结构进而设计发展高效光催化体系提供了重要的研究思路。值得注意的是，真实催化反应往往是由多步基元反应构成的一个复杂的反应网络，目前最优活性催化剂往往是对反应速控步或部分反应步骤有良好的催化效果，但不能实现所有反应步骤的可控优化，目前仍无法实现化学反应时间范围内(秒到微秒)实现对催化剂活性结构的可控调变。
技术实现思路
有鉴于此，本专利技术的主要目的之一在于提出一种调控催化剂催化性能的方法，以期至少部分地解决上述技术问题中的至少之一。为了实现上述目的，本专利技术提供了一种调控催化剂催化性能的方法，包括：将待调控催化剂置于可调节频率光源下照射，调节可调节频率光源的输入电流频率和波长，实现在秒到微秒时间范围内对待调控催化剂的表面电子结构和催化性能的可控调节。基于上述技术方案可知，本专利技术的调控催化剂催化性能的方法相对于现有技术至少具有以下优势之一：1、本专利技术实现了在化学反应时间内(秒到微秒)对催化剂电子结构和反应性能的可控调变；2、与传统光催化(连续光)反应相比，本专利技术通过在反应时间范围内调控催化剂表面电子结构，催化性能尤其是光量子效率得到了显著提升，这是由于更多的光生电子或空穴可以有效的参与反应，减少了光生电子和空穴复合造成的光量子效率的降低。附图说明图1为本专利技术实施例1中LED输入电流频率调控(电流频率1Hz)，单个脉冲发光时间为0.5s时装置照片；图2为本专利技术实施例1中LED输入电流频率调控(电流频率1Hz)，单个脉冲非发光时间为0.5s时装置照片；图3为本专利技术实施例1中LED输入电流频率调控(电流频率100010Hz)，单个脉冲发光时间约为0.5μs时装置照片；图4为本专利技术实施例2中365nmLED灯照射下利用Pt纳米粒子沉积位置的STEM图；图5为本专利技术实施例2中530nmLED灯照射下利用Pt纳米粒子沉积位置的STEM图；图6为本专利技术实施例3中不同光激发脉冲时间内Au/TiO2催化剂苯乙酮加氢生成苯乙醇反应光量子效率图；图7为本专利技术实施例3中不同光激发脉冲时间内Au/TiO2催化剂苯乙酮加氢生成苯乙醇反应选择性图；图8为本专利技术实施例4中不同光激发脉冲时间内Au/TiO2催化剂苯甲醇氧化制苯甲醛光量子效率图；图9为本专利技术实施例4中不同光激发脉冲时间内Au/TiO2催化剂苯甲醇氧化制苯甲醛选择性图。具体实施方式为使本专利技术的目的、技术方案和优点更加清楚明白，以下结合具体实施例，并参照附图，对本专利技术作进一步的详细说明。本专利技术公开了一种调控催化剂催化性能的方法，包括：将待调控催化剂置于可调节频率光源下照射，调节可调节频率光源的输入电流频率和波长，实现在秒到微秒时间范围内对待调控催化剂的表面电子结构和催化性能的可控调节。在本专利技术的一些实施例中，所述可调节频率光源包括LED光源、氙灯光源、汞灯光源或卤素灯光源中的任一种。在本专利技术的一些实施例中，所述可调节频率光源的输入电流频率为0.1至100000Hz。在本专利技术的一些实施例中，所述可调节频率光源的单个脉冲时间为10μs至10s。在本专利技术的一些实施例中，所述可调节频率光源的单个脉冲内发光时间为5μs至5s。在本专利技术的一些实施例中，所述可调节频率光源的波长为365至765nm。在本专利技术的一些实施例中，所述待调控催化剂采用的材料包括光响应材料。在本专利技术的一些实施例中，所述光响应材料包括二氧化钛、二氧化铈、氧化锌、氧化铜中的任一种或多种组合。在本专利技术的一些实施例中，将所述待调控催化剂在可调节频率光源下照射1至24小时。在本专利技术的一些实施例中，所述待调控催化剂表面电子结构采用金属沉积法表征。在一个示例性实施例中，本专利技术提供了一种在秒到微秒时间范围内调控催化剂表面电子结构和催化性能的方法，包括以下步骤：调节LED输入电流频率和LED光源波长；利用金属沉积法表征光激发电子分布；在特定光激发时间内评价催化性能，如苯甲醇氧化制苯甲醛，苯乙酮加氢生成苯乙醇。该方法通过商品化Thorlabs(索雷博)光纤耦合LED和LED驱动器，利用信号发生器调变LED输入电流频率和波形，从而实现在一定时间范围内LED的可调节发光。通过构建光响应材料，在可调节频率光激发照射下，利用光生空穴和载流子实现对光响应材料在特定时间内电子结构和催化性能的调变。其中，因为LED具有正向发光，逆向截至的特性，在一定频率a的方波电流输入情况下，单个脉冲时间为1/a秒，脉冲内LED发光时间为1/2a秒，脉冲内非发光时间为1/2a秒。半导体材料光生电子空穴激发时间为fs-ps量级，在不考虑被缺陷稳定的长寿命电子空穴情况下，表面电荷寿命约等于光激发时间。其中，信号发生器LED输入电流频率为0.1至100000Hz。其中，LED光的单个脉冲时间为10μs至10s。其中，LED光的单个脉冲内发光时间为5μs至5s。其中，LED光的波长为365至765nm。其中，表面电子结构表征方法是金属沉积法，利用光生电子还原金属前驱体(如H2PtCl6)生成Pt纳米粒子，Pt纳米粒子沉积位置即为光生电子富集位置。以下通过具体实施例结合附图对本专利技术的技术方案做进一步阐述说明。需要注意的是，下述的具体实施例仅是作为举例说明，本专利技术的保护范围并不限于此。实施例1图1-3描述了在不同输入电流频率下，LED灯发光状态，其中当电流频率为1Hz时，单个脉冲发光时间为0.5s，其中LED灯发光(图1)和非发光(图2)时间均为0.5秒，由于人眼感光时间小于0.5秒，所以可以观察到LED为0.5秒周期的明暗相间闪烁；随着电流频率逐渐增加，当电流频率为100010Hz时，单个脉冲发光时间为5微秒，其中LED灯发光和非发光(图3)时间均为5微秒，由于人眼感光时间远大于5微秒，这时人光测不到明暗闪烁，而是类似连续光的发光感知。通过调控LED灯的输入电流频率，可以实现对LED灯发光时间的有效调控，这为在秒-微秒范围内调控催化剂表面电子结构和催化性能提供了实验基础。实施例2本实施例研究了不同光激发波长对催化剂表面电子结构的调变作用，具体过程如下：利用Pt纳米粒子沉积位置表征光生电子富集位置，选择Au/TiO2催化剂分散在一定浓度H2PtCl6溶液中，选取365nmLED灯照射30分钟，利用STEM电镜表征Pt粒子富集位置，如图4所示，在365nmLED照射下，Pt主要是沉积在Au的表面，表明此本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种调控催化剂催化性能的方法，包括：/n将待调控催化剂置于可调节频率光源下照射，调节可调节频率光源的输入电流频率和波长，实现在秒到微秒时间范围内对待调控催化剂的表面电子结构和催化性能的可控调节。/n

【技术特征摘要】
1.一种调控催化剂催化性能的方法，包括：
将待调控催化剂置于可调节频率光源下照射，调节可调节频率光源的输入电流频率和波长，实现在秒到微秒时间范围内对待调控催化剂的表面电子结构和催化性能的可控调节。


2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，
所述可调节频率光源包括LED光源、氙灯光源、汞灯光源或卤素灯光源中的任一种。


3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，
所述可调节频率光源的输入电流频率为0.1至100000Hz。


4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，
所述可调节频率光源的单个脉冲时间为10μs至10s。


5.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，
所...

【专利技术属性】
技术研发人员：千坤，黄伟新，
申请(专利权)人：中国科学技术大学，
类型：发明
国别省市：安徽;34