一种通过金属还原制备氮化硅粉末的方法技术

一种使用硅粉为原料，利用活泼金属作为还原剂，通过燃烧合成方法直接制备高质量氮化硅粉末的方法，所述方法包括以下步骤：将硅粉氮化硅稀释剂等反应原料按照比例混合，再加入定量的金属粉末与反应原料混合，混合均匀后，布料于燃烧合成反应装置中，在特定压力下诱发反应，得到高质量氮化硅粉末。本发明专利技术工艺方法中利用具有比反应原料更强的还原性的活泼金属，将反应原料中的氧进行还原，从而生成相应的金属氧化物。本发明专利技术工艺方法中所制备的氮化硅粉末氧含量低，结晶性好，纯度高，具有优异的烧结性能。

A method of preparing silicon nitride powder by metal reduction

【技术实现步骤摘要】
一种通过金属还原制备氮化硅粉末的方法
本专利技术涉及高质量氮化硅陶瓷粉体制备技术，特别涉及一种通过添加活泼金属粉末作为还原剂，制备低氧含量氮化硅粉末的工艺技术，属于无机非金属粉体材料领域。
技术介绍
氮化硅陶瓷具有低密度、高导热系数、高硬度、良好的热稳定性和化学稳定性等多种优异性能，是结构陶瓷家族中综合性能最为优良的一类材料。广泛应用于陶瓷发动机、切削刀具、导热基板等领域。氮化硅粉末作为其主要原料，重要地位可见一斑。在氮化硅陶瓷的烧结过程中，氮化硅原料中的氧对陶瓷性能有着不良的影响，会大大降低氮化硅陶瓷的力学性能以及导热性能。因此，制备一种氧含量低，特别适合于陶瓷烧结的氮化硅粉末将大大提高陶瓷的性能。但目前已商业化的氮化硅粉末制备过程中，尚无行之有效的降低粉体中氧含量的方法。
技术实现思路
本专利技术的目的是提供一种通过在原料中加入活泼金属粉末作为还原剂制备高质量氮化硅粉末的工艺方法，使得制得的氮化硅粉末氧含量低于1wt％，最终获得的产物为高质量氮化硅，相含量可调控，平均粒度1-50μm，金属氧化物含量0-10wt％，杂质含量低于1wt％。本专利技术的实施例提供一种通过金属还原制备氮化硅粉末的方法，所述方法包含以下步骤：(1)准备以下组分：硅粉；氮化硅稀释剂；氯化铵添加剂；(2)将上述各组分混合均匀，得到混合物；(3)向所述混合物中加入还原性金属粉末，然后将所述金属粉末与所述混合物混合均匀，并将混合后的混合物在V型混料机中混合均匀和/或过筛，得到燃烧合成原料；在所述燃烧合成原料中，所述硅粉占20-70wt％，所述氮化硅稀释剂占70-20wt％，所述氯化铵添加剂0-20wt％；(4)将步骤(3)得到的所述燃烧合成原料进行燃烧合成，得到氮化硅粉末。根据本专利技术的一种实施方式，在所述方法中，例如，步骤(1)中所述硅粉原料的纯度>99wt％。根据本专利技术的一种实施方式，在所述方法中，例如，步骤(1)中所述硅粉的粒度范围是100-200目。根据本专利技术的一种实施方式，在所述方法中，例如，步骤(3)中加入的所述金属粉末占所有组分的重量百分比为0.01-10％。根据本专利技术的一种实施方式，在所述方法中，例如，所述步骤(4)包括：将步骤(3)所得混合物松装布料于反应料舟，然后将所述料舟放置在燃烧合成反应装置内，抽真空后，充入高纯氮气，所述燃烧合成反应装置内压力保持在1-8MPa，以通电钨丝圈点燃引燃剂，诱发燃烧合成反应；反应结束后，所述燃烧合成反应装置内压力开始下降，此时释放装置内的气体，同时通循环水进行冷却；最终得到松软、易破碎的块状产物，研磨之后即得到氮化硅粗粉；优选的，所述高纯氮气的纯度在97％以上，或者所述高纯氮气的纯度在99.9％以上。根据本专利技术的一种实施方式，在所述方法中，例如，所述方法还包括在步骤(4)之后的步骤(5)：对步骤(4)得到的所述氮化硅粉末进行酸洗提纯，得到氮化硅粉末。根据本专利技术的一种实施方式，在所述方法中，例如，步骤(1)中所述稀释剂为高纯氮化硅粉末，平均粒径在0.5-10μm，所述高纯氮化硅粉末的α相含量>60wt％。根据本专利技术的一种实施方式，在所述方法中，例如，步骤(1)中所述氯化铵添加剂平均粒径在0.1-50μm，纯度>99wt％。根据本专利技术的一种实施方式，在所述方法中，例如，步骤(2)所述的混合方式包括砂磨、球磨、搅拌磨、V型混合机混磨和/或滚筒磨。根据本专利技术的一种实施方式，在所述方法中，例如，步骤(3)所述的金属粉末包括镁、钙、铁、镍、锌、铝、锂、钠、钾、钇、镱中的至少一种。优选的，步骤(3)中所述过筛包括采用具有40-100目筛孔的筛网过筛；进一步优选的，步骤(3)中所述过筛包括采用具有60目筛孔的筛网过筛。其中，步骤(3)中所述“并将混合后的混合物在V型混料机中混合均匀和/或过筛”的目的在于改善反应原料的堆积状态，使得反应原料更加蓬松，有利于后续的燃烧合成。特别的，在V型混料机中混合均匀之后进一步过筛，可以更进一步地改善反应原料的堆积状态。过筛的筛网选择40-100目为宜，更佳的，可以选择60目筛孔的筛网。过细的筛网可能导致反应原料组成改变；过粗的筛网又不能充分起到改善反应原料的堆积状态的效果。根据本专利技术的一种实施方式，在所述方法中，例如，步骤(3)所述的金属粉末粒度为20-1000目，氧含量<5wt％，纯度>99wt％，所述纯度中氧含量不算杂质。优选的，所述还原性金属粉末粒度为50-200目；优选的，所述还原性金属粉末粒度为200-1000目。一般还原性金属粉末粒度控制在50-200目为好，这是针对还原性金属粉末的破碎过程及混合过程在空气中进行的情况而言。因为在这样的情况下，如果金属粉末太细了(例如200目以上金属粉末)，由于空气中氧的影响，金属粉末本身携带的氧含量就升高。但如果还原性金属粉末的破碎过程及混合过程全程都在惰性气体的保护下进行，隔绝空气的情况下，氧气无法进入，则还原性金属粉末的粒度可以尽量的细，例如细到1000目。根据本专利技术的一种实施方式，在所述方法中，例如，步骤(3)所述的混合方式包括砂磨、球磨、搅拌磨、V型混合机混磨和/或滚筒磨。根据本专利技术的一种实施方式，在所述方法中，例如，对于在空气中易发生氧化的金属粉末，混合过程应在惰性气体的气氛中进行。根据本专利技术的一种实施方式，在所述方法中，例如，所述空气中易发生氧化的金属粉末包括钙、锂、钠、钾、钇和镱。根据本专利技术的一种实施方式，在所述方法中，例如，步骤(3)所述的过筛，采用目数为20-1000目的筛网进行。根据本专利技术的一种实施方式，在所述方法中，例如，所述步骤(5)包括：以20-500目的筛网对步骤(4)得到的氮化硅粉末进行粗筛，并以硝酸、盐酸、硫酸的混合酸进行酸洗，以除去所述氮化硅粉末中的金属氧化物。根据本专利技术的一种实施方式，在所述方法中，例如，所述混合酸中所述硝酸、所述盐酸、所述硫酸的体积含量比例分别为10％-20％、60％-80％、10％-20％，质量分数分别小于68％、小于20％、小于70％，酸洗1-10小时，将酸洗后的粉末水洗1-5次，除去水溶性物质，抽滤后采用压滤干燥、喷雾干燥或真空干燥的方法进行干燥。本专利技术的实施例还提供根据上述方法制备得到的氮化硅粉末，所述氮化硅粉末平均粒度1-50μm，金属氧化物含量0-10wt％，杂质含量低于1wt％。根据本专利技术的一种实施方式，例如，所述氮化硅粉末中金属氧化物含量小于1wt％，烧结后的烧结体热导率90W/mK以上，抗弯强度700MPa以上。根据本专利技术的一种实施方式，例如，所述烧结体的烧结条件为：将所述氮化硅粉末与MgO、Y2O3混合、研磨、干压成型素坯，将所述素坯在1900℃，1MPa氮气压力的条件下气压烧结8h。本专利技术的实施例还提供一种烧结体，所述烧结体采用上述方法制备得到的氮化硅粉末烧结而成，所述氮化硅粉末平均粒度1-50μm，金属氧化物含量0-10wt％，杂质含量低于1wt％。本专利技术的实施例还提供上述烧结体的制造方法，所述方法包括：(1)以按照以下重量百分比准备原料：硅粉：20-70wt％；氮化硅稀释剂：70％-20wt％；氯化铵添加剂：0-20wt％；(2)将上述各原料混合均匀；(3)向所述原料中加入还原性金属粉末，然后将所述还原性金属本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种通过金属还原制备氮化硅粉末的方法，其特征在于，所述方法包含以下步骤：(1)准备以下组分：硅粉；氮化硅稀释剂；氯化铵添加剂；(2)将上述各组分混合均匀，得到混合物；(3)向所述混合物中加入还原性金属粉末，然后将所述金属粉末与所述混合物混合均匀，并将混合后的混合物在V型混料机中混合均匀和/或过筛，得到燃烧合成原料；在所述燃烧合成原料中，所述硅粉占20‑70wt％，所述氮化硅稀释剂占70‑20wt％，所述氯化铵添加剂0‑20wt％；(4)将步骤(3)得到的所述燃烧合成原料进行燃烧合成，得到氮化硅粉末。

【技术特征摘要】
1.一种通过金属还原制备氮化硅粉末的方法，其特征在于，所述方法包含以下步骤：(1)准备以下组分：硅粉；氮化硅稀释剂；氯化铵添加剂；(2)将上述各组分混合均匀，得到混合物；(3)向所述混合物中加入还原性金属粉末，然后将所述金属粉末与所述混合物混合均匀，并将混合后的混合物在V型混料机中混合均匀和/或过筛，得到燃烧合成原料；在所述燃烧合成原料中，所述硅粉占20-70wt％，所述氮化硅稀释剂占70-20wt％，所述氯化铵添加剂0-20wt％；(4)将步骤(3)得到的所述燃烧合成原料进行燃烧合成，得到氮化硅粉末。2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(1)中所述硅粉原料的纯度>99wt％；优选的，步骤(1)中所述硅粉的粒度范围是100-200目；优选的，步骤(3)中加入的所述金属粉末占所有组分的重量百分比为0.01-10％；优选的，所述步骤(4)包括：将步骤(3)所得混合物松装布料于反应料舟，然后将所述料舟放置在燃烧合成反应装置内，抽真空后，充入高纯氮气，所述燃烧合成反应装置内压力保持在1-8MPa，以通电钨丝圈点燃引燃剂，诱发燃烧合成反应；反应结束后，所述燃烧合成反应装置内压力开始下降，此时释放装置内的气体，同时通循环水进行冷却；最终得到松软、易破碎的块状产物，研磨之后即得到氮化硅粗粉；优选的，所述高纯氮气的纯度在97％以上，或者所述高纯氮气的纯度在99.9％以上；优选的，所述方法还包括在步骤(4)之后的步骤(5)：对步骤(4)得到的所述氮化硅粉末进行酸洗提纯，得到氮化硅粉末；优选的，步骤(1)中所述稀释剂为高纯氮化硅粉末，平均粒径在0.5-10μm，所述高纯氮化硅粉末的α相含量>60wt％；优选的，步骤(1)中所述氯化铵添加剂平均粒径在0.1-50μm，纯度>99wt％；优选的，步骤(2)所述的混合方式包括砂磨、球磨、搅拌磨、V型混合机混磨和/或滚筒磨；优选的，步骤(3)中所述过筛包括采用具有40-100目筛孔的筛网过筛；进一步优选的，步骤(3)中所述过筛包括采用具有60目筛孔的筛网过筛。3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(3)所述的金属粉末包括镁、钙、铁、镍、锌、铝、锂、钠、钾、钇、镱中的至少一种。4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(3)所述的金属粉末粒度为20-1000目，氧含量<5wt％，纯度>99wt％，所述纯度中氧含量不算杂质。5.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(3)所述的混合方式包括砂磨、球磨、搅拌磨、V型混合机混磨和/或滚筒磨；优选的，对于在空气中易发生氧化的金属粉末，混合过程应在惰性气体的气氛中进行；优选的，所述空气中易发生氧化的金属粉末包括钙、锂、...

【专利技术属性】
技术研发人员：崔巍，张杰，李飞，成会明，
申请(专利权)人：青岛瓷兴新材料有限公司，
类型：发明
国别省市：山东,37