一种限域型CoCNx@C复合催化剂及其制备方法和应用技术

本发明专利技术公开了一种限域型CoCNx@C复合催化剂，以介孔氧化物为载体，以Co为中心的大环化合物为前驱体，前驱体热解主要发生在载体的孔道内，大部分催化剂的活性位限域在载体的孔道内。本发明专利技术还公开了该催化剂的制备方法，以介孔氧化物C为载体，以含钴的卟啉大环化合物D为CoCNx活性组分的前驱体，通过等体积浸渍法将D负载于介孔氧化物C，并用有机溶剂洗涤，干燥后惰性环境下焙烧，制备的催化剂活化过硫酸盐产生强氧化性的自由基，对药物污染物具有高的氧化去除率。本发明专利技术还公开了催化剂在催化过硫酸盐氧化降解药物污染物中的应用，能使药物污染物完全矿化成CO2和H2O，无二次污染。

A Limited CoCNx@C Composite Catalyst and Its Preparation and Application

The invention discloses a limited CoCNx@C composite catalyst, which takes mesoporous oxide as carrier and macrocyclic compound as precursor. The pyrolysis of precursor mainly occurs in the pore of carrier, and the active limit of most catalysts is in the pore of carrier. The invention also discloses the preparation method of the catalyst, which uses mesoporous oxide C as carrier, porphyrin macrocyclic compound D containing cobalt as precursor of CoCNx active component, loads D on mesoporous oxide C by equal volume impregnation method, washes with organic solvent, calcines in inert environment after drying, and the prepared catalyst activates persulfate to produce strong oxidizing free radicals, which contaminates the drug. The dyes have high oxidation removal rate. The invention also discloses the application of catalyst in catalytic persulfate oxidation degradation of drug pollutants, which can completely mineralize the drug pollutants into CO2 and H2 without secondary pollution.

【技术实现步骤摘要】
一种限域型CoCNx@C复合催化剂及其制备方法和应用
本专利技术涉及一种限域型CoCNx@C复合催化剂及其制备方法和应用，具体包括一种活化过硫酸盐的催化剂及其制备方法，以及该催化剂在液相氧化降解药物污染物的应用。
技术介绍
近年来，随着工农业的飞速发展，各类化学品通过物质循环进入水、大气、土壤等环境介质，同时也包括人类在内的环境生物体系，对生态环境和人类的健康与生存产生严重的危害。在这些化学品中，具有“三致”作用或内分泌干扰作用的新型药物类污染物，已经成为继持久性有机污染物、环境激素之后又一类被广泛关注的污染物。传统的污水处理技术对水中低浓度、高稳定性的药物类污染物的去除能力有限。近些年来，基于硫酸根自由基的高级氧化技术(SR-AOPs)在污水处理中表现出优于传统Fenton反应的优势，如氧化剂过硫酸盐，在常温常压下稳定便于运输和储存；适用条件更宽容，pH在2-9仍具有降解高效性；过硫酸盐活化产生高氧化活性物种能够将有机污染物完全矿化成CO2和H2O等。这些优势使其在近十多年来SR-AOPs得到了广泛的关注及深入的研究。Co(II)是活化过一硫酸氢盐(PMS)最有效的过渡金属催化剂，本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种限域型CoCNx@C复合催化剂，其特征在于，所述催化剂以介孔氧化物为载体，以Co为中心的大环化合物为前驱体，前驱体热解在载体孔道内部形成限域型CoCNx@C复合催化剂，催化剂活性位CoCNx主要分散及限域在载体的孔道内，催化剂的比表面积为100‑800m

【技术特征摘要】
1.一种限域型CoCNx@C复合催化剂，其特征在于，所述催化剂以介孔氧化物为载体，以Co为中心的大环化合物为前驱体，前驱体热解在载体孔道内部形成限域型CoCNx@C复合催化剂，催化剂活性位CoCNx主要分散及限域在载体的孔道内，催化剂的比表面积为100-800m2g-1，载体孔道的孔体积为0.2-1.5cm3g-1，Co元素含量为0.1-0.4wt.％。2.如权利要求1所述的一种限域型CoCNx@C复合催化剂，其特征在于，所述Co元素的含量为0.15-0.32wt.％；所述介孔氧化物载体为介孔氧化铝、介孔氧化铈或介孔二氧化硅；所述前驱体为含Co的卟啉大环化合物。3.一种权利要求1所述的限域型CoCNx@C复合催化剂的制备方法，其特征在于，所述方法包括如下步骤：介孔氧化物载体预先经100-200℃真空干燥处理12-48小时；将前驱体通过等体积浸渍法加入到上述介孔氧化物载体中，充分混合均匀，室温干燥2-6小时；用有机溶剂的混合液洗涤去除介孔氧化物载体表面上的前驱体，在60-100℃干燥后，惰性气体氛围下高温碳化2-6小时，碳化温度为500-700℃，即得所述催化剂。4.如权利...

【专利技术属性】
技术研发人员：郑寿荣，侯吉妃，顾天予，许昭怡，孙敬雅，庄伟，李红，徐丽霞，杨沙沙，仇昊，
申请(专利权)人：南京大学，
类型：发明
国别省市：江苏,32