一种LaSrBO4催化剂催化直接分解NO脱硝的方法技术

本发明专利技术提供了一种LaSrBO4催化剂催化直接分解NO脱硝的方法，包括如下步骤：1)、在微波反应器装置的反应管中填充LaSrBO4型催化剂形成微波催化反应床；2)、含NO的废气通过微波催化反应床，在微波催化反应床的温度、微波场和所述催化剂的共同作用下发生气‑固催化反应，其中的NO直接分解为N2和O2。本发明专利技术方法是一种新型的微波催化反应直接分解NO的方法，不用加入还原剂氨气、铵盐和甲烷等，也是第一次将LaSrBO4催化剂用于微波直接催化分解NO反应；该方法具有工艺简单，成本低廉，无二次污染等特点。

A Method of Direct Decomposition of NO by LaSrBO4 Catalyst

The invention provides a method for catalytic direct decomposition of NO by LaSrBO4 catalyst, which includes the following steps: 1) filling the reactor tube of the microwave reactor device with LaSrBO4 catalyst to form a microwave catalytic reaction bed; 2) gas-solid catalysis of NO-containing waste gas occurs through a microwave catalytic reaction bed under the combined action of the temperature of the microwave catalytic reaction bed, the microwave field and the catalyst. In the reaction, NO is directly decomposed into N2 and O2. The method of the invention is a new method for direct decomposition of NO by microwave catalytic reaction, and it is the first time that LaSrBO4 catalyst is used for direct catalytic decomposition of NO by microwave without adding reducing agents such as ammonia, ammonium salt and methane. The method has the advantages of simple process, low cost and no secondary pollution.

【技术实现步骤摘要】
一种LaSrBO4催化剂催化直接分解NO脱硝的方法
本专利技术涉及催化脱硝
，特别地，涉及一种LaSrBO4催化剂催化直接分解NO脱硝的方法。
技术介绍
伴随伴随着经济的快速发展，能源的消耗也日益增加。目前，我国的能源仍以石油、天然气等化石能源为主。化石能源燃烧排放废气中的NOx造成了严重的环境污染。因此，消除NOx污染已成为环境保护领域的一个重要课题。NO直接分解因具有经济、不消耗NH3、CH4、CO等还原剂、不产生二次污染的特点，被认为是最具吸引力的方法。NO直接分解为N2和O2在热力学范围内达到99％是完全可行的，但是反应活化能高达364kJ/mol，因此NO的分解实质是探讨其动力学的问题，也即找到该反应的合适催化剂和催化方法。朱君江等人研究了LaSrBO4催化剂常规反应模式直接催化分解NO，发现只有在850℃时对于LaSrNiO4催化剂NO的转化率可以达到94.7％，然而对于LaSrCuO4催化剂NO的转化率仅为34.3％，对于LaSrCoO4催化剂NO的转化率仅为20.3％。因此，LaSrBO4催化剂直接催化NO脱硝的效果并不理想。本申请的专利技术人及其课题组一直致力于微波催化脱硝领域的研究，如申请人在先申请了如下专利。专利CN201110451237.8提供一种微波催化直接分解NO的脱硝方法，将填充了催化剂的反应管安装在微波场中构成反应床层，所述反应管采用石英玻璃或其他透波材料制作；含NO的烟气/废气在通过反应床层时，在设定的反应温度下，在微波场和催化剂的共同作用下进行气固催化反应；其特征在于：所述反应床层中的催化剂为铜分子筛催化剂Cu-ZSM-5；所述反应的催化剂床层温度为100℃～450℃，优选280℃～380℃。被处理气体经过微波催化反应床时，以铜分子筛Cu-ZSM-5为催化剂，直接催化分解气体中的一氧化氮转化为氮气和氧气，将氮氧化物脱除。该专利技术具有直接分解转化率高、能耗小、节能环保，无还原剂消耗、运行成本低等优点。专利申请CN201410736555.2提供一种催化脱硝的方法，所述方法在微波场中进行，且所用催化剂为含镍的复合金属氧化物，所述含镍的复合金属氧化物为Cu-Ni复合金属氧化物或Ni-Fe复合金属氧化物。优选在所述含镍的复合金属氧化物中镍的摩尔量为1时，铜或铁的摩尔量为0.4～2.5。该专利技术中微波催化直接分解NO反应没有二次污染，而且工艺简单，操作方便易于控制，NO脱除效率高(NO转化率可达98.9％)，抗氧性强，操作温度低，节能环保，运行成本低。专利申请CN201610883390.0首先提供一种微波直接催化分解NO的方法，包括使用含Cu-SAPO-34的催化剂在温度为120～400℃下微波催化含NO气体中的NO直接分解为N2和O2。该专利技术引入微波和特定的脱硝催化剂结合，将Cu-SAPO-34催化剂在微波场中进行反应催化分解NO，实验证明可以取得很好的效果。尤其是Cu-SAPO-34与过渡或变价金属元素的氧化物一起组成MeOx-Cu-SAPO-34混合型催化剂，其直接催化分解NO在100～400℃就有很高的活性。该专利技术具有高效直接分解NO的优势，且具有工艺简单，成本低廉，无二次污染等特点。上述专利技术中均相应得到了反应效果良好的微波直接催化分解NO的方法，但本领域技术人员在催化剂的开发应用方面还可以做出更多的努力，以进一步降低催化剂成本、改善催化反应的条件和提高NO的转化率，使得微波催化直接分解NO能早日应用于工业脱硝领域。
技术实现思路
本专利技术的目的在于提供一种LaSrBO4催化剂催化直接分解NO脱硝的方法，以解决
技术介绍
中提出的问题。为实现上述目的，本专利技术提供了一种LaSrBO4催化剂催化直接分解NO脱硝的方法，包括如下步骤：1)、在微波反应器装置的反应管中填充LaSrBO4型催化剂形成微波催化反应床；2)、含NO的废气通过微波催化反应床，在微波催化反应床的温度、微波场和所述催化剂的共同作用下发生气-固催化反应，其中的NO直接分解为N2和O2。以上技术方案中优选的，所述LaSrBO4型催化剂为LaSrCuO4、LaSrNiO4或LaSrCoO4；催化反应的温度为150-400℃；含NO的废气中氧气的体积含量为0.1-10％；在微波催化反应床中停留时间为0.5-10s；所述微波场的微波频率为500-3000MHz。以上技术方案中优选的，所述LaSrBO4型催化剂优选LaSrCuO4。以上技术方案中优选的，所述微波催化反应床温度为250-350℃，反应压力为大气压。以上技术方案中优选的，所述含NO的废气中氧气的体积含量为2.5-7.5％。以上技术方案中优选的，所述含NO的废气在微波催化反应床中停留时间为1-3s。以上技术方案中优选的，所述LaSrBO4型催化剂的制备方法是：按照催化剂LaSrBO4配比将La(NO3)2、Sr(NO3)2与B(NO3)2溶于去离子水中；超声10-30min，在40-60℃下搅拌15-60min混合均匀；加入柠檬酸和乙二醇，搅拌15-60min，然后升温到75-85℃，搅拌直至生成松软的凝胶；在110-120℃下干燥2h以上；先在250-350℃预烧1～3h，再在500-700℃煅烧0.5～3h，最后在800-1000℃焙烧6～10h得到催化剂。相比于现有技术，本专利技术具有以下有益效果：1)微波催化直接分解NO为N2和O2，工艺简单，无二次污染。通过引入微波场，使用LaSrCuO4、LaSrNiO4及LaSrCoO4催化剂能够实现在低温下高效直接分解NO为N2和O2。2)与常规加热场下在850℃的高温时LaSrCuO4、LaSrNiO4及LaSrCoO4催化剂中LaSrNiO4催化剂对NO的转化率最高不同的，本专利技术在微波场下在温度为150-400℃时LaSrCuO4催化剂表现出最好的催化效果。这说明，与LaSrNiO4及LaSrCoO4催化剂相比，LaSrCuO4催化剂能更好地与微波匹配，用于催化NO直接分解。3)使用本专利技术所述制备方法制备得到的LaSrCuO4、LaSrNiO4及LaSrCoO4催化剂结构更能适合于微波下催化NO直接分解。4)本专利技术所述LaSrCuO4催化剂用于催化NO直接分解时，在NO气体中含一定量的氧气和/或水蒸汽的条件下，在反应温度为250～350℃的条件下，依然能得到优异的NO直接分解效果，说明本专利技术所述催化剂受NO原料气中杂质氧气和/或水蒸汽的影响小。具体实施方式以下结合实施例对本专利技术的技术方案进行详细说明，但是本专利技术可以根据权利要求限定和覆盖的多种不同方式实施。实施例1催化剂的制备：按照催化剂LaSrMO4(M＝Ni,Co,Cu)配比将La(NO3)2、Sr(NO3)2与Ni(NO3)2或Co(NO3)2或Cu(NO3)2溶于110mL去离子水中。超声20min，在50℃下搅拌30min混合均匀。加入柠檬酸和乙二醇，且柠檬酸和乙二醇的总摩尔数为金属离子的总摩尔数的1.25倍。搅拌30min，然后升温到80℃，搅拌直至生成松软的凝胶。在110℃下干燥一晚。先在300℃预烧2h，再在600℃煅烧1h，最后在900℃焙烧8h得到催化剂。实施例2本实施例考察不同催化剂在不同温度下微波直接催化NO的转化率和N2的选择性。本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种LaSrBO4催化剂催化直接分解NO脱硝的方法，其特征在于，包括如下步骤：1)、在微波反应器装置的反应管中填充LaSrBO4型催化剂形成微波催化反应床；2)、含NO的废气通过微波催化反应床，在微波催化反应床的温度、微波场和所述催化剂的共同作用下发生气‑固催化反应，其中的NO直接分解为N2和O2。

【技术特征摘要】
1.一种LaSrBO4催化剂催化直接分解NO脱硝的方法，其特征在于，包括如下步骤：1)、在微波反应器装置的反应管中填充LaSrBO4型催化剂形成微波催化反应床；2)、含NO的废气通过微波催化反应床，在微波催化反应床的温度、微波场和所述催化剂的共同作用下发生气-固催化反应，其中的NO直接分解为N2和O2。2.根据权利要求1所述的脱硝的方法，其特征在于，所述LaSrBO4型催化剂为LaSrCuO4、LaSrNiO4或LaSrCoO4；催化反应的温度为150-400℃；含NO的废气中氧气的体积含量为0.1-10％；在微波催化反应床中停留时间为0.5-10s；所述微波场的微波频率为500-3000MHz。3.根据权利要求2所述的脱硝的方法，其特征在于，所述LaSrBO4型催化剂优选LaSrCuO4。4.根据权利要求2所述的脱硝的方法，其特征在于，所述微...

【专利技术属性】
技术研发人员：周继承，韩雪，彭康，徐文涛，游志敏，
申请(专利权)人：湘潭大学，
类型：发明
国别省市：湖南,43