微囊化核燃料的提高的韧性制造技术

微囊化燃料颗粒通过对裂变产物释放使用多个屏障来增强高温气冷反应堆的安全性。微囊化燃料颗粒也有潜能在其他反应堆平台中进行相同的操作。本发明专利技术提供了一种用于增强微囊化燃料颗粒保留放射性核素的能力的方法，从而进一步增强核反应堆的安全性。具体地，提供了包括燃料核的核燃料颗粒；缓冲石墨碳层；内部热解碳层；多层压力容器；和外部热解碳层。多层压力容器包括碳化硅和热解碳的交替层。

【技术实现步骤摘要】
【国外来华专利技术】微囊化核燃料的提高的韧性相关申请的交叉引用本申请要求于2016年3月29日提交的美国临时申请号62/314,702的优先权，其全部内容通过引用并入本文。
本专利技术涉及裂变核燃料。更具体地，本专利技术提供了一种制备微囊化燃料形式的方法，所述微囊化燃料形式在其陶瓷涂层中具有增强的韧性，并提供了制备的微囊化燃料形式。
技术介绍
在随后背景的讨论中，参考某些结构和/或方法。然而，以下参考不应被解释为承认这些结构和/或方法构成现有技术。申请人明确保留证明此类结构和/或方法不符合现有技术的权利。有许多已知类型的用于研究和发电的核反应堆的核燃料。燃料可以是多种类型，包括铀、钚或钍的可裂变(裂变)同位素和裂变产生(增殖性)同位素，形成例如陶瓷碳化物、氧化物、氮化物或硅化物。随着当前一代轻水反应堆(LWR)在核电生产方面几乎完全占据的主导地位，二氧化铀(UO2)颗粒已成为事实上的标准核燃料。UO2颗粒被用于压力水反应堆(PWR)和沸水反应堆(BWR)的配置，通过陶瓷加工途径大量生产：一旦获得适当纯度和裂变同位素富集的粉末，就将其按压，然后在氢存在下烧结并通过无中心研磨达到最终尺寸。一旦成品合格，将其置于锆合金管内并在惰性氦气环境中焊接密封。在正常的反应堆运行期间，该锆管提供许多功能，包括用于容纳放射性毒性裂变产物气体的集气室(屏障)。另一种类型的反应堆是高温气冷反应堆(HTGR)。无论是棱柱形还是块(pebble)床配置，HTGR反应堆都使用专门设计的燃料作为裂变产物保留的主要屏障。这是通过在裂变材料承载(U、Pu等)燃料核周围设计碳、石墨和碳化硅(SiC)层来实现的。在该设计中，SiC涂层特定地成为压力容器。这种结构称为三元结构各向同性(TRISO)燃料。传统TRISO燃料的示例在图1中通过显示各层说明。具体地，图1的传统TRISO10包括裂变燃料核11、缓冲石墨层12、内部热解碳层13、碳化硅层14和外部热解碳层15。传统的TRISO10可以被压入主体石墨基质(未示出)中并被用于少量商用动力反应堆中。最近，已开发出一种燃料形式，其中TRISO燃料通过在强而不可渗透的完全致密的SiC基质中压实，而不是像在HTGR的情况下在石墨基质中压实。该燃料已被开发并且先前被描述为更稳健的燃料，其中微囊化的“TRISO”燃料的SiC层和包含它们的致密陶瓷SiC基质除了可能存在的任何外部包层之外还提供裂变产物释放的两个屏障。裂变产物释放的二级屏障显著增强了核燃料的安全性，并减少了现代LWR的相关安全系统，并有益于气冷反应堆。专利技术概述本专利技术提供了用于在TRISO颗粒的SiC涂层中形成具有增强的韧性的TRISO颗粒的制造方法。涂覆燃料颗粒的制造利用流化床涂覆炉和当前用于形成传统TRISO颗粒的前驱体气体。然而，改变沉积方案以使得单个SiC涂层被包括交替的SiC层和热解碳(PyC或热解碳)的多层压力容器代替。包括SiC和PyC的交替层的多层压力容器增强了陶瓷压力容器的韧性。具体地，发现SiC层之间的薄PyC层用于偏转在结构中产生的任何裂缝。尽管与单个SiC层相比多层结构可以表现出降低的强度，但是这些涂覆的燃料结构的失效取决于微裂纹传播的概率。因此，与单个SiC层相比，多层具有显著增强燃料保留放射性核素的能力的效果。另外，多层结构将对弹性应变表现出更高的耐受性，并且能首先延迟任何微裂纹形成的开始。一种包括多层结构的燃料颗粒，包括：裂变燃料核、缓冲石墨碳层、内部热解碳层、多层压力容器和外部热解碳层。形成上述燃料颗粒的方法包括：提供裂变燃料核；在燃料核上涂覆缓冲石墨层；将热解碳内层涂覆在缓冲石墨层上；将多层压力容器涂覆在热解碳内层上；将热解碳外层涂覆到多层压力容器上。在一个具体实施方式中，所述方法包括在CVD炉中提供裂变燃料核；通过乙炔的分解在燃料核上沉积缓冲石墨层；通过分解乙炔和丙烯的混合物将一层热解碳内层沉积在缓冲石墨层上；通过在连续的涂层沉积过程中交替分解MTS和乙炔/丙烯的混合物，将多层压力容器沉积在热解碳内层上；和通过分解乙炔和丙烯的混合物，在多层压力容器上沉积热解碳外层。所有各种涂层可以在连续涂布运行中沉积而没有任何中断。一旦涂覆步骤完成，通过调节炉温和在反应气体之间切换，可以实现不同涂层的连续沉积。通过采用类似的策略也可以合理地实现薄SiC和PyC层的沉积。在上述燃料颗粒或上述方法的一个实施方式中，所述多层压力容器包括至少三层，其中热解石墨层存在于两层碳化硅之间。在根据任何上述燃料颗粒或上述方法的实施方式中，所述多层压力容器包括在热解石墨层和两层碳化硅中的一层之间的至少一对另外的热解石墨层和碳化硅层。在根据任何上述燃料颗粒或上述方法的实施方式中，所述多层压力容器包括至少2对、至少3对、至少4对、或至少5对热解石墨层和碳化硅层。在每个上述实施方式中，所述热解石墨层和碳化硅层在整个多层压力容器中交替。因此，所述热解石墨层将碳化硅层间隔开。在根据任何上述燃料颗粒或上述方法的实施方式中，所述多层压力容器的厚度为从20至50μm、25至45μm、30至40μm或约35μm。在根据任何上述燃料颗粒或上述方法的实施方式中，所述缓冲碳层的厚度为从50至300μm、70至200μm、80至150μm或约100μm。在根据任何上述燃料颗粒或上述方法的实施方式中，所述热解石墨的内层和外层各自的厚度为从10至100μm、20至50μm、30至40μm或约40μm。在根据任何上述燃料颗粒或上述方法的实施方式中，所述多层压力容器的每一层碳化硅层的厚度为从200nm至10μm、200nm至5μm、300nm至2000nm，或400nm至1000nm。在根据任何上述燃料颗粒或上述方法的实施方式中，所述多层压力容器的每一层热解石墨层的厚度为从20nm至1000nm、20nm至500nm、30nm至200nm，或40nm至100nm。在根据任何上述燃料颗粒或上述方法的实施方式中，所述多层压力容器的碳化硅层的厚度至少是所述多层压力容器的热解石墨层的厚度的2、3、4、5、6、7、10、20、50、100、200或500倍。在根据任何上述燃料颗粒或上述方法的实施方式中，所述燃料核包括呈氧化物、碳化物或碳氧化物形式的裂变性和/或增殖性材料(例如，铀、钚、钍等)。在特定的实施方式中，所述燃料核包括任何合适的富集水平的低浓铀(LEU)。在根据任何上述燃料颗粒或上述方法的实施方式中，所述燃料核包括从轻水反应堆的乏燃料中提取的超铀元素。在根据任何上述燃料颗粒的实施方式中，所述燃料核包括从核武器提取的超铀元素。在根据任何所述方法的实施方式中，每个涂覆步骤在流化化学气相沉积(CVD)炉中进行。在根据任何所述方法的实施方式中，每个涂覆步骤包括使反应气体和任选的运载气体流入炉内。所述任选的运载气体可选自Ar、H或其混合物。可以通过控制颗粒批量大小、气体流速和混合物、炉温和沉积时间来控制每个涂层的厚度、密度和微观结构。在根据上述方法的实施方式中，所述反应气体包括：乙炔(C2H2)，其分解可形成多孔缓冲碳层；乙炔和丙烯(C3H6)的混合物，其分解可形成内部热解碳层；和甲基三氯硅烷(CH3SiCl3)或MTS，其分解可形成碳化硅的各向同性层。附图简要说明现在将参考附图以示例的方式描述本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种核燃料颗粒，包括：燃料核；缓冲石墨碳层；内部热解碳层；多层压力容器；和外部热解碳层。

【技术特征摘要】
【国外来华专利技术】2016.03.29 US 62/314,7021.一种核燃料颗粒，包括：燃料核；缓冲石墨碳层；内部热解碳层；多层压力容器；和外部热解碳层。2.如权利要求1所述的核燃料颗粒，其特征在于，所述多层压力容器包括至少三层，其中热解石墨层存在于两层碳化硅之间。3.如权利要求2所述的核燃料颗粒，其特征在于，所述多层压力容器包括在热解石墨层和两层碳化硅中的一层之间的至少一对另外的热解石墨层和碳化硅层。4.如权利要求3所述的核燃料颗粒，其特征在于，所述多层压力容器包括至少2对，优选地至少3对，更优选地至少4对，或最优选地至少5对额外的热解石墨层和碳化硅层。5.如权利要求4所述的核燃料颗粒，其特征在于，一个或多个热解石墨层和碳化硅层在整个多层压力容器中交替，从而热解石墨层将碳化硅层间隔开。6.如权利要求1-5中任一项所述的核燃料颗粒，其特征在于，所述多层压力容器的厚度为从20至50μm，优选地25至45μm，更优选地30至40μm，或最优选地33至37μm。7.如权利要求1-6中任一项所述的核燃料颗粒，其特征在于，所述缓冲碳层的厚度为从50至300μm，优选地70至200μm，更优选地80至150μm，或最优选地90至110μm。8.如权利要求1-7中任一项所述的核燃料颗粒，其特征在于，所述热解石墨的内层和外层的厚度各自为从10至100μm，优选地20至50μm，更优选地30至40μm，或最优选地38至42μm。9.如权利要求2-8中任一项所述的核燃料颗粒，其特征在于，所述多层压力容器的每个碳化硅层的厚度为从200nm至10μm，优选地200nm至5μm，更优选地300nm至2000nm，或最优选地400nm至1000nm。10.如权利要求2-9中任一项所述的核燃料颗粒，其特征在于，所述多层压力容器的每一层热解石墨层的厚度为从20nm至1000nm，优选地20nm至500nm，更优选地30nm至200nm，或最优选地40nm至100nm。11.如权利要求2-10中任一项所述的核燃料颗粒，其特征在于，所述多层压力容器的碳化硅层的厚度为所述多层压力容器的热解石墨层的厚度的至少2倍，优选地至少4倍，更优选地至少10倍，还更优选地至少20倍，或最优选地至少100倍。12.如权利要求1-11中任一项所述的核燃料颗粒，其特征在于，所述燃料核包括呈氧化物、碳化物或碳氧化物形式的裂变性和/或增殖性材料(例如，铀、钚、钍等)。13.如权利要求1-12中任一项所述的核燃料颗粒，其特征在于，所述燃料核包括任何合适浓缩水平的低浓铀(LEU)。14.如权利要求1-13中任一项所述的核燃料颗粒，其特征在于，所述燃料核包括从轻水反应堆的乏燃料中提取的超铀元素。15.如权利要求1-13中任一项所述的核燃料颗粒，其特征在于，所述燃料核包括从核武器中提取的超铀元素。16.一种形成核燃料的方法，包括：提供燃料核；将缓冲石墨层沉积在燃料核上；将热解碳内层沉积在缓冲石墨层上；将多层压力容器沉积在热解碳内层上；和将热解碳外层沉积在多层压力容器上。17.如权利要求16所述的方法，其特征在于，所述多层压力容器包括至少三层，其中热解石墨层存在于两层碳化硅之间。18.如权利要求17所述的方法，其特征在于，所述多层压力容器包括在热解石墨层和两层碳化硅中的一层之间的至少一对另外的热解石墨层和碳化硅层。19.如权利要求18所述的方法，其特征在于，所述多层压力容器包括至少2对，优选地至少3对，更优选地至少4对，或最...

【专利技术属性】
技术研发人员：F·凡纳瑞，
申请(专利权)人：奥卓安全核能公司，
类型：发明
国别省市：美国,US